LaBr3(Ce)探测器探测效率影响因素研究

陈志强，陈晶晶，舒双宝，余子樵，张育中，郎贤礼

（合肥工业大学仪器科学与光电工程学院合肥230009）

LaBr3闪烁体探测器是21世纪初开发的高性能辐射探测器，由于其优异的性能引起了研究者的广泛关注。从LaBr3晶体的最初发现和科研人员的发展，其性能得到了显著的提高，LaBr3闪烁体探测器已被广泛应用于许多领域［1］。已有研究报道，掺杂一定比例的金属离子可以使LaBr3晶体具有更高的能量分辨率和更好的探测性能。其中掺杂一定比例的Ce3+晶体具有较高的能量分辨率和较好的衰减时间系数［2-3］。本文中的LaBr3（Ce）晶体是指含5%Ce3+的LaBr3晶体。

表1为几种常见的无机闪烁晶体探测器性能参数比较，对于LaBr3（Ce）晶体，由表1可以看出，与其他无机闪烁体材料相比，LaBr3（Ce）晶体在一些方面具有明显优势。LaBr3（Ce）闪烁晶体的突出特性包括优异的能量分辨率（约3%@662 keV γ射线）、高光产额（约63光子/keV）、衰减时间短（约20 ns）以及良好的线性响应（在60～1 300 keV能量范围小于7%）［4-7］，当性能要求较高时，LaBr3（Ce）通常广泛用作NaI（TI）晶体的替代品［8］。但是这种晶体在空气中容易潮解，难以生长和加工出大尺寸的晶体［7，9］。目前，获得大尺寸LaBr3（Ce）晶体的主要方法是Bridgeman-Stockbarge法［10］。LaBr3大尺寸晶体的发展使其商业应用成为现实［11］。LaBr3（Ce）晶体具有良好的性能，已成为许多领域的常用材料，包括核测井［12-13］、环境监测［14-15］、核辐射防护［16］，以及核医学等［17-18］。

由于LaBr3（Ce）晶体是一种极具发展潜力的无机闪烁体，钟丁生等针对几何因素对LaBr3晶体的探测效率进行了研究［1］，发现不断增大溴化镧晶体的几何尺寸，探测效率会明显非线性增大，但是并没有对晶体形状、能量等因素进行分析。本文增加了晶体形状、能量因素等对探测效率影响的研究。本文以LaBr3（Ce）闪烁体探测器为研究对象分析了影响探测器探测效率的因素。根据定义，射线在闪烁体中产生的闪烁脉冲数NC与入射粒子N的比值称为闪烁体对射线的探测效率，即C=NC/N。

本文通过使用Geant4工具箱建立LaBr3（Ce）闪烁体探测器的探测模型，研究影响LaBr3闪烁体探测效率的因素。介绍了Geant4模型的构建过程以及模拟过程中所需要的物理过程。对模拟数据的处理分析，并给出了晶体的形状、尺寸以及射线的能量和放射源位置与探测效率的关系。

1 Geant4模拟实验步骤

计算机程序模拟实验可以大大降低实验成本，减少不必要的时间浪费，使研究人员能够立即从事其他重要方面的研究工作。例如，文献［19］采用MCNP（Monte Carlo N Particle Transport Code）代码进行城市范围内辐射传输的高保真模拟。Geant4工具包是欧洲核研究组织基于C++面向对象语言开发的蒙特卡罗应用软件工具包。经过多年的仿真实践，Geant4的仿真可靠性得到了很好的验证，使得Geant4工具箱在许多领域得到了广泛的应用［20］。比如，利用Geant4工具箱进行缺陷类型的后向散射分析具有良好的应用前景［21］；Geant4蒙特卡罗模拟解决了低能γ能谱模拟实验［22］。

本研究是基于Geant4代码构建的模型。在图1中的框图展示了Geant4工具箱的具体组成部分，包括粒子源、物理几何、信息获取与统计及物理过程等。Geant4模拟的具体过程如下：粒子发生器产生的随机射线粒子被辐射到预先构造的物理几何中，射线粒子与物理几何材料发生相应的物理过程。最后，得到用户需要的粒子的相关信息。在这里，我们主要介绍物理几何模型的构建和物理过程的选择两部分。

图1 Geant4的模拟过程Fig.1 Diagram of simulation process of Geant4

1.1 模型构建

在Geant4工具包的基础上，通过C++编程构建了LaBr3（Ce）探测器的几何模型。具体模型结构如图2所示。整个模型置于真空环境中，入射射线（辐射源）的起始位置与探测器轴线在同一条直线上。假设入射粒子为662 keV单能γ射线束，事件过程大致过程为：首先，入射射线沿轴线发出，入射γ粒子打到探测器前端面的中心处。然后，射线粒子和探测器材料相互作用，经历相应的物理过程包括康普顿散射、光电效应、闪烁等。在这些过程中射线粒子沉积能量，并在闪烁体中会产生相应数目的闪烁光子。闪烁光子在晶体中传播可能发生多次折射和反射，最后从闪烁体出射的光子被光电倍增管的光电阴极收集。最后，程序收集光子数量和其他相关数据。在Geant4程序中是利用粒子与光电阴极之间的反应来确定光子是否被记录，并获得相应的光子数据。如果放射源是各向同性γ源，所不同的是该源的辐射面是球状，放射的γ射线束与探测器的前端面形成一个锥角［23］，也就是理论上放射的射线粒子可以到达探测器前端的任意位置。通过上述公式处理得到的数据就可以得到探测器的绝对探测效率。

图2 LaBr3(Ce)探测器的Geant4模型Fig.2 Geant4 model of the LaBr3(Ce)detector

LaBr3（Ce）探测器的结构如图2模型的右侧所示。该模型结构外部有一层铝涂层，中间是MgO反射层，然后是LaBr3（Ce）晶体，其后端通过光学玻璃与PMT光阴极进行光学耦合（从左到右排列）。在设置模型数据时，我们参考之前文献中LaBr3（Ce）探测器的相关信息设置模型的结构尺寸和相关物理参数［24-25］。由于需要模拟不同截面的LaBr3（Ce）晶体，因此模拟晶体的横截面考虑了以下三种形状：圆形、正方形和长方形（长边是短边的两倍）。在Geant4工具箱中，这三种结构的探测器模型如图3（a）、（b）、（c）所示。在对晶体尺寸进行仿真研究时，需要考虑半径和长度变化对仿真的影响。因此，Geant4模型中晶体的长度也需要设定以满足研究的需要。

图3 不同截面形状的探测器几何模型Fig.3 Geometric models of different cross-sectional shapes

1.2 反应过程及参数设定

粒子的反应过程主要考虑电磁相互作用、闪烁光透射等物理过程。这些物理过程可以在Geant4程序中提供的类中获得。因此，在选择物理过程时，需要调用Geant4内置函数库中标准物理过程的G4EmStandardPhysics类和光学反应过程的G4OpticalPhysics类，并进行相应的设置。具体设置包括确定粒子截断值为0.1 mm，对物理过程进行注册以及构建物理过程需要构建这些过程中所需的粒子类型，如电子、光子等。

用于光学反应过程的G4OpticalPhysics类需要设置与闪烁体相关的光学参数。设置LaBr3（Ce）闪烁体的折射率为1.9；光产额率为63光子·keV-1；快时间常数是16。石英玻璃窗的折射率为1.47。MgO表面反射率将波瓣反射设为0.94，镜面反射设为0.03，漫反射设为0.03，物质之间的边界类型设为 dielectric_metal。

2 结果和讨论

2.1 截面形状对探测效率的影响

目前，闪烁探测器常用的LaBr3（Ce）晶体截面为圆形。本研究通过模拟不同形状的晶体截面，分析截面形状对探测器探测效率的影响。为了实现这一目标，本文设置了三个具有代表性的截面，分别是圆形截面、方形截面和矩形截面。具体模型结构如图3所示。设置矩形截面来解释x轴和y轴尺寸差异对探测效率的影响。同时，为简化仿真程序和设计的复杂性，在设定矩形边长时，将矩形的长边长定为短边长的两倍。为了消除实验中其他因素的干扰，采用变量控制方法使三种情况的晶体截面积相等。

模拟过程的射线粒子由Geant4程序中的粒子发生器进行生成，共模拟105个事件。由此产生的662 keV单能γ射线粒子从起始点穿过探测器前端中心沿探测器轴线传播。入射到LaBr3（Ce）晶体中的射线粒子与探测介质相互作用并沉积能量，从而产生相应的粒子，如闪烁光子。模拟程序根据用户选择的数据采集条件采集光电阴极的粒子数据，并对采集的数据信息进行处理。LaBr3（Ce）晶体三种不同截面的探测效率仿真结果如图4所示，其中晶体的面积范围为52π～802π mm2，面积对应的尺寸间隔为5 mm。图中横坐标圆形截面所对应的半径来进行标注，纵坐标表示探测效率。

图4 LaBr3(Ce)闪烁体探测器在不同截面形状下的探测效率Fig.4 Detection efficiency of LaBr3(Ce)crystals detector with different cross-section shapes

从图4中可以看出，三种形状截面晶体的探测效率曲线都有一个共同的特点，即探测效率随晶体截面面积的增加而增加并且增速在不断减小。但是，从图4可以看出，圆形晶体截面与正方形晶体截面代表的探测效率直线几乎重合，说明探测效率差异不显著，且这两者都比矩形截面闪烁晶体的探测效率高。产生这个结果的原因是三个截面面积相同，但由于矩形在x轴和y轴方向上晶体的尺寸差异较大，放射源进行放射时，由于达到截面的粒子密度越靠近中心越高，所以矩形截面晶体接收的粒子数较少并且射线在闪烁体中的运动在较短的轴方向上受到限制，这些粒子不能顺利达到光阴极产生有效光子计数，导致矩形截面LaBr3（Ce）闪烁晶体的探测效率较低。此外，从图4中可以看出，随着闪烁体半径的增大，矩形截面LaBr3（Ce）闪烁体晶体与其他两种闪烁体的探测效率差异逐渐增大。因此，若想要得到更好的探测效率，可以考虑使用圆形或正方形截面的LaBr3（Ce）闪烁体晶体。

2.2 LaBr3(Ce)晶体几何尺寸对探测效率的影响

从以上结果可以看出，圆形截面是闪烁体的最佳截面形状，具有较高的探测效率。因此，本节使用一个具有圆形截面的闪烁体模型。可知，圆柱形晶体的尺寸大小由两个方面长度组成：闪烁体的横截面半径和闪烁体的长度。在模拟过程中，采用控制变量方法模拟了105个事件。根据尺寸要求，我们的半径范围为5～40 mm，尺寸间隔为5 mm；同样，长度范围为10～80 mm，间隔10 mm。这就得到了8×8组数据。然后根据探测效率计算公式计算这些数据，得到相应的探测效率，数据处理结果如图5所示。

图5 探测效率与闪烁体长度(a)和半径(b)的关系Fig.5 The relationship between detection efficiency and length(a)and radius(b)of the scintillator

从图5（a）中可以看出，整体上随着LaBr3（Ce）闪烁体长度的增加，探测效率逐渐增加。闪烁体半径与探测效率的关系如图5（b）所示。随着闪烁体半径的增大，闪烁体的探测效率也增大，半径的变化对探测效率的影响比长度更显著。本文得到的数据与文献［1］结果吻合。图6为同时考虑长度和半径尺寸对探测效率的影响的二维曲面图。可以推断，LaBr3（Ce）闪烁体的探测效率取决于闪烁体的尺寸，且闪烁体的尺寸越大，其探测效率越高。这种可能是因为晶体的尺寸越大，与闪烁体材料在闪烁体中的辐射反应时间越长，将增加产生的闪烁光子的数量。但增加闪烁体的长度并不能显著提高探测效率，一方面是因为辐射与闪烁体材料的反应时间增加；另一方面，由于传输距离的增加，部分反应产生的粒子在闪烁体中湮没，造成了在闪烁体中无法达到的光电阴极的损失，从而减缓了增长。

图6 探测效率与晶体的半径和长度的关系Fig.6 The relationship between detection efficiency and the combination of radius and length of LaBr3(Ce)crystals

2.3 射线能量与闪烁效率的关系

先前的研究表明，辐射的能量也会影响探测器的输出响应。那么，辐射能量的大小是否也会影响晶体的探测效率。为了验证这一假设，在模拟中使用了能量范围为0.1～1 MeV（能量区间为0.1 MeV）的单能γ射线LaBr3（Ce）闪烁体探测器，共105个事件。探测器模型仍然采用30×15 mm2的圆形截面结构。收集并处理数据结果，数据结果如图7所示。

图7 探测效率与γ射线能量的关系Fig.7 The relationship between the detection efficiency and the energy of γ-ray

在图7中，LaBr3（Ce）闪烁体的探测效率随着辐射能量的增加而降低，然后随能量的增加而趋于稳定。因为当使用单能量γ射线束进行探测时，射线的能量越低，与闪烁体材料充分反应的粒子越多，产生的闪烁光子也就越多。由探测效率公式计算的探测效率可以看出，探测效率随入射能量的增加而降低。因此，可以看出LaBr3（Ce）探测器用来探测能量较低的γ射线辐射源的光谱，可以取得较好的结果。

2.4 辐射位置对探测效率的影响

在上述三个部分，我们讨论都是对单一能量γ射线束的探测，但是考虑到在现实世界中探测到辐射的来源时的情况，发散的放射源发出的位置对探测效果有一定的影响。在文献［26］中就讨论了探测效率与污染表面之间的距离和表面形状之间的关系。因此，我们用Geant4工具包模拟了LaBr3（Ce）探测器对各向同性γ辐射源的探测。模型结构参照上节模型，辐射能量为662 keV。然后，在每次模拟开始之前，对放射源和探测器之间的距离进行变化。距离范围为5～100 mm，间隔5 mm。得到20组数据，结果如图8所示。

图8 探测效率与放射源位置的关系Fig.8 The relationship between the detection efficiency and the position of the radioactive source

从图8的数据结果可以看出，LaBr3（Ce）闪烁体的探测效率确实与反射镜与闪烁体之间的距离有关。闪烁体的探测效率随着距离的增加而降低。从图中还可以看出，当距离大于70 mm时，探测效率逐渐趋于零。原因是辐射源发散得越远，射线越发散，击中探测器前端的射线就越稀疏。因此，收集得到的脉冲数量较少，导致探测效率降低。当放射源与闪烁体之间的距离过大时，探测效率过低，会影响探测精度。

3 结语

本文基于Geant4工具包利用蒙特卡罗方法研究了LaBr3（Ce）闪烁体的探测效率。研究发现：LaBr3（Ce）闪烁体的探测效率与晶体截面形状、晶体尺寸、辐射源能量大小和位置有关。当闪烁体面积相同时，正方形和圆形闪烁体的探测效率高于矩形截面的探测效率。同时，闪烁体尺寸越大，其探测效率越高。从能量角度可知，入射辐射能量越高，LaBr3（Ce）闪烁体的探测效率反而越低。此外，用各向同性γ粒子源模拟放射源时，发现闪烁体的探测效率随着距离的增加而降低。因此，在设计LaBr3（Ce）闪烁体探测器时，如果想获得更好的探测效率，可以考虑使用更大的晶体。同时，对辐射源的探测不能将探测器放置得离辐射源太远，这样会导致探测效率低，造成误差。通过本次模拟实验，我们可以从以上几个方面了解LaBr3（Ce）闪烁体探测效率的影响因素及相关规律，从而更好地了解LaBr3（Ce）晶体特性，这对探测器的实际应用和闪烁体的外观设计具有指导意义，有利于在进行传感器设计时选择合适的晶体尺寸避免因尺寸不匹配而造成的设计误差从而影响仪器精度，达到节约生产成本和时间成本的目的。本文模拟过程是在理想真空环境中进行的，没有考虑真实环境中的宇宙射线等因素影响。在未来的工作中，这些因素将被考虑以达到全面地了解LaBr3（Ce）探测器探测效率的影响因素。

作者贡献声明陈志强负责文章的起草及最终版本修订；陈晶晶负责资料的收集及整理；舒双宝负责研究的提出、设计及文章的修改；余子樵负责资料的收集及整理；张育中负责资料的收集，郎贤礼负责论文的修改。