用于区分后处理厂中、低放废水的γ探测器选型方案

严 修，夏 虹

（1.哈尔滨工程大学 核安全与先进核能技术工信部重点实验室，哈尔滨 150001；2.哈尔滨工程大学 核安全与仿真技术国防重点学科实验室，哈尔滨 150001）

0 引言

核工业运行过程中会产生大量来源不同的废物，放射性废液是核电站运行和维修过程中不可避免的产物。正常情况下，核电站的每台机组每年产生的各种放射性废液大约为几千立方米，这些废液主要包括一回路冷却剂排水及泄漏水、地板冲洗水、工艺疏排水、去污液和化学实验室排水等[1]。考虑到这些废液的来源和组分不同，处理者必须对它们进行放射性和物理化学性质等的检测。根据相关规定，这些废液需要按照其不同化学组份以及放射性活度等进行分类收集，并采取不同的方法分别进行处理，使处理后的废液能够达标排放或进行长时间的贮存。

电离辐射的检测和测量是一门庞大、精细、复杂的学科，且由于废液组分和性质各不相同，针对若干种废液组成情况，理想的、能够适用于所有应用场景的通用核测量仪器并不存在。因此，废液处理厂有必要对不同性质的废液进行理论研究，确定比较适合给定条件的测量方法，以获得最佳的解决方案。显然，这种选择直接取决于被测样品的性质（放射性强度、衰变能量、测量时间、测量点与样品的相对位置等）及其辐射类型[2]。

Carto Online是法国Orano公司与法国原子能和替代能源委员会（CEA）联合研发的一款基于蒙特卡罗方法进行粒子空间模拟和辐射防护模拟的仿真软件。与MCNP相比，主要是简化了数据卡的输入，增加了可视化界面，用户可以灵活选择确定性方法或者是随机性方法进行计算，方便易懂，在工程使用上具有优势。

本文以某核废料处理厂的实验数据为依托，对需进行分析的废水进行理论研究，利用Carto Online进行仿真计算。目的：为提供适用于区别中低放废水的核探测仪器和取样体积方案。

1 核废液能谱及废液接收标准分析

本文基于某核废料处理厂已有的实验数据，为与之相似的废液样品提取和检测提供解决方案。已知能谱可提供的信息量很大，例如废液中的放射性核素种类、放射性强度、射线类型等。其中，能谱数据以表格方式给出，部分主要核素及其相关信息见表1。

核废水经工厂初步处理后，应符合国家和国际标准，根据放射性程度进行分类后被输送至废液处理站，或贮存或重新利用，国际标准见表2。

表2 国际废液接收标准Table 2 International waste liquid acceptance standards

经观察，此表包含α、β、γ以及一些主要考虑的放射性核素的低放废液、中放废液分类标准。应注意，在废液构成（表1）中，β、γ放射性活度是α放射性活度的约3倍左右，但是在标准（表2）中，β、γ的放射性活度标准是α标准的1000倍，所以在计算时，应当注意：需要用前者的α、β、γ比例来计算，以减少计算误差。

2 核废液能谱粒子通量分析

在已知能谱分布和标准的前提下，对包含核素进行进一步分析。这里，由于后处理厂的中、低放废水的核辐射主要由γ射线组成，而γ射线总是伴随着α、β衰变放出，故应找到发出γ射线的核素及其分支比、射线能量和强度。本文的核素衰变信息由IAEA得到，下面以108mAg为例进行介绍，见表3、表4。

表3 108mAg的射线分支比和强度Table 3 Ray branch ratio and intensity of 108mAg

表4 108mAg的射线（强度＞1%）分支比和强度Table 4 The branch ratio and intensity of 108mAg rays (intensity> 1%)

为了计算每种核素对应的粒子通量（每秒发射的粒子数量），有如下公式所示：

Ai为核素i的活度；Atot为核素的总活度；为核素i发射的粒子通量；I%为射线强度。

由于各核素的活度比例已由能谱给出，因而为了简便计算，随机选择一个数值作为总活度的假设值。因为最后计算结果仍然是以百分比形式给出，故这个总活度的取值并不会影响最终的结果。本例说明如何计算从放射源发射后，每秒有多少个粒子能够到达探测器的探头前（没有进入探测区）。

在粒子由放射源发射之后至到达探测器探头前的这个过程中，会有部分粒子消失（由于散射、衰变等），而到达探头前的粒子和放射源发射的粒子比值则被称之为传递函数（Transfer Function，FT）。实 际 上，FT也 是 一 种效率的表达方式，这个效率取决于废水样品罐的尺寸、样品罐的装样体积、样品罐和探测器之间的位置关系等。

对FT的仿真是为了模拟真实的测量情况，但因缺少对实际样品组成的资料，故对废水样品作如下假设：①样品罐内样品均匀分布；②样品密度看作1g/cm3（近似为纯净水的密度）。因为纯水对粒子的阻挡能力十分弱，故此假设为实验中会遇到的最差的情况。传递函数需要通过仿真软件进行模拟，本文使用Carto Online计算。用户界面如图1所示。

图1 仿真软件用户界面Fig.1 Simulation software user interface

软件会输出一个对应各个核素FT值的表格，由此可

经计算得到结论，到达探测器窗前的粒子大部分是由137Cs（能量661keV）发射出来的，占比高达90%。工程上，因不追求狭义的准确性，也为了简化计算，可以认为到达探测器前的粒子全部是由137Cs（661keV）提供的。

3 核废液取样体积及探测器选型方案研究

为了得到适用于不同种类γ探测器的取样体积，且通过该体积的样品能够完成中放废液、低放废液的分类要求，制定以下核废液取样体积及探测器选型方案。

表5 CZT1500探测器取样体积计算表Table 5 Sampling volume calculation table of CZT1500 detector

3.1 核废液取样体积研究

影响取样体积的因素如下[3]：

1）探测器的种类。

2）测量的相对位置（样品与探测器的距离等）。

3）探测计数时间t。

4）探测器的计数率。

上述4个因素决定了能够区分中、低放废水的最小取样体积。探测器的计数时间和计数率会影响实验的准确性，假设废液中所研究的核素放射性活度不随时间而改变，那么探测器测量时间越长，则结果越准确。能谱学中，为了能够将统计误差降低至1%，探测器至少需要计数10000个点。此处，引入第二个效率，即探测器的探测效率Ke（粒子进入探测器后被探测到的百分比），这些因子的关系式如下：

其中，FT为传递函数；Ke为探测器的探测效率；t为计数时间（s）；N为探测器所得计数。

利用样品中废液所含核素的活度和国际标准，计算最小取样体积公式如下：

其中，Crit为国际标准中低放废水、中放废水间的边界值。

3.2 探测器选型方案

γ探测器主要分半导体探测器、闪烁体探测器和气体探测器3大类，本方案对核废料处理厂中常见的4种探测器进行了计算分析。由于各类探测器优缺点不同，本研究利用其特性参数进行了取样时间及体积的计算，同时，对其经济性和测量准确性进行了总结。

1）CZT500/CZT1500半导体探测器

在废料处理厂中，本着安全可靠的原则，探测器均优先选取已经过验证使用过的类型。若实在不符合工厂的测量要求，则要进行市场调研并提供探测器方案并与客户商讨后确定。

图2 井式HPGe探测器Fig.2 Well type HPGe detector

在核废料处理厂中，由于方便携带、价格低廉、准确性相对高等优势，最常使用的是半导体探测器CZT500/CZT1500。可以看出，即使是在探测距离最近的情况下，取样体积仍高达2.16L，这与工厂的需求（探测时间尽可能短，取样体积尽可能小）不符，取样体积过大。

2）BeGe半导体探测器

铍锗（BeGe）半导体探测器和高纯锗（HPGe）半导体探测器也在工厂考虑的范围之内，相比于CZT探测器，它们的计数效率更高，所以所需的样品体积就更小，计算结果见表6。

表6 BeGe探测器取样体积计算表Table 6 Sampling volume calculation table of BeGe detector

明显看出，用了BeGe探测器后，若取样时间为6h，探测距离为10cm，则取样体积可以减少到188ml。为了防止工业上取样的操作误差，此处的体积应取一个略大的值如200ml，取样体积仍不理想但可以考虑。

3）高纯锗HPGe井式探测器

经调研，由Mirion公司出品的一种井式探测器，全包围探测，探测效率接近100%，而样品仓能储存的容量也仅有6ml。因此，取4ml样品即可进行探测分析，但缺点是该仪器价格十分高昂，且应用场景不够丰富，需要客户按需决定，其示意图如图2所示。

4）NaI闪烁体井式探测器

除了半导体探测器外，闪烁体探测器也是常用的核辐射探测器。经调研，Mirion公司提供的一种NaI井式探测器，探测效率极高，取样体积约为9ml，市场价格约为HPGe井式探测器的一半。其缺点是分辨率不高[4]，尤其是在600keV～720keV的能量区间内无法将137Cs和125Sb分辨开，故会对结果产生一定影响，但相对于低廉的价格和较小的取样体积优点，该影响是否需要进行考虑，仍然是工厂和客户需要进行比较分析的地方。

4 结论及展望

通过Carto Online对γ粒子在空间中的运动进行模拟仿真，对核废料处理厂的废水取样方案进行了研究。研究认为，对于中、低放废水，为了合理取样检测分类中、低放废水，工厂应考虑如下取样方案：

1）采用BeGe半导体探测器进行探测，取样体积为200ml。该探测器工厂已使用，但是取样体积仍然有些大。

2）采用HPGe井式探测器，取样体积为4ml。该探测器价格昂贵，需要工厂根据客户预算确定购置需求。

3）采用NaI井式探测器，取样体积为9ml。该探测器分辨率不高，价格为Ge井式探测器的二分之一，需工厂根据要求结果精度和预算确定购置需求。

若要给出更进一步的精确性结论，需要客户和工厂根据实际情况进行讨论。本文主要提供一种探测器选型的理论方案和示例，以便在工程上遇到类似问题时，可以得到一种解决方法，对于国内后处理厂的γ探测器选型具有指导意义。