基于差分电压和Elman神经网络的锂离子电池RUL预测方法

李练兵，李思佳，李 洁，孙 坤，王正平，杨海跃，高 冰，杨少波

（1河北工业大学省部共建电工装备可靠性与智能化国家重点实验室；2河北工业大学人工智能与数据科学学院，天津 300130；3国网河北省电力有限公司衡水供电公司，河北衡水 053099；4国网河北省电力有限公司电力科学研究院，河北石家庄 050021）

锂离子电池广泛应用于新能源汽车、电站储能等领域，其可靠性和使用寿命是人们关注的焦点[1]。精准预测锂离子电池剩余使用寿命(remaining useful life，RUL)对于及时维护电池有重要意义和价值[1-2]，锂离子电池RUL 预测研究已得到广泛关注和重视。

目前，锂离子电池RUL 预测的方法主要分为模型法和数据驱动法。模型法包括电化学模型法[2]、等效电路模型法[3]和经验老化模型法[4-6]。电化学模型法[2]模拟电池充放电工作过程，分析电池容量退化的影响因素，进而预测电池寿命。等效电路模型[3]利用电器元件搭建可代替电池的等效电路，简单直观、模型容易实现。经验老化模型法[4-6]不需要对电池充放电机理进行分析，只需参照电池的数学模型来预测电池RUL。模型法不能同时考虑环境和负载特性对电池容量退化的影响，无法实现精准建模。数据驱动法不需要分析电池电化学反应和电池容量退化机理，且复杂度低、运行时间短，因此，大部分研究使用数据驱动法预测电池RUL。电池RUL 预测的数据驱动法主要包括支持向量机(support vector machine，SVM)[7]、长短时记忆网络(long short-term memory，LSTM)[8]、Elman 神经网络[9]等方法。文献[7]采用Warelet 降噪去除电池容量衰减数据中的噪声，并基于SVM 对电池RUL 进行预测，使用改进的鸡群算法对SVM 参数进行优化，预测误差低于2%。文献[8]利用改进的LSTM解决了网络预测过程中的不确定性，降低了电池RUL 预测的误差。上述文献在不考虑电池容量再生的情况下处理原始容量信号，而容量再生是在电池容量退化过程中发生的可用容量的突然波动，因此，考虑容量再生对预测电池容量是必要的[10-11]。文献[9]提出了一种基于Elman 神经网络的电池RUL 间接预测方法，可反映电池容量再生过程，且预测的相对误差绝对值为1.46%。

其中，电池容量退化特征量是神经网络的输入，可分为直接健康因子和间接健康因子。文献[4-6]将电池容量作为直接健康因子预测电池RUL，简洁直观，但电池容量在线测量难以实现且测量代价高。现有研究根据易测量的电流、电压数据，提取可表征电池容量退化的特征量代替容量预测电池RUL[12-13]，如采用电池静置压降[14]、等压降时间[15]等特征量作为间接健康因子，但不能直接应用于其他电池RUL预测。文献[16]通过拆解电池发现影响电池容量退化的因素不仅仅是固体电解质膜的增长。文献[17]在不损坏电池的情况下，使用差分电压分析电池容量退化机理，证明差分电压曲线拐点处的数据可以反映电池容量衰退的过程。文献[13]采用充电差分电压曲线上的两个拐点之间的间隔值预测电池健康状态，预测误差低于2.5%。由于公开数据集无法同时得到两个拐点，限制差分电压曲线拐点值的使用。

针对以上问题，本文提出一种基于差分电压和Elman 神经网络的锂离子电池RUL 预测方法。采用高斯滤波法去除差分电压曲线中的测量噪声，基于差分电压曲线和充放电曲线分析电池容量退化特性，选取可表征电池容量退化的特征量并进行相关性分析，提炼电池RUL 预测的间接健康因子，即充电差分电压曲线初始拐点值、放电差分电压曲线峰值、放电时间、静置时间。利用Elman神经网络的时变特性和差分电压曲线拐点特性，体现电池容量再生特性，建立考虑电池容量再生能力的寿命预测模型，精准预测电池RUL。

1 锂离子电池容量退化分析

本文选取美国国家航天航空局(National Aeronautics and Space Administration，NASA)[18]的B0005、B0006、B0007和B0018号锂离子电池数据进行电池RUL预测和分析。4种电池容量均为2 A·h，电池的失效阈值为1.4 A·h。4 种电池的充放电流程为：在室温24 ℃下，进行恒流恒压充电和恒流放电。在恒流恒压充电阶段，4 种电池均在电流1.5 A 下恒流充电，直到电压达到4.2 V，在4.2 V 下恒压充电，直到电池电流降至0.02 A。在恒流放电阶段，B0005、B0006、B0007 和B0018号电池在电流为2 A的情况下恒流放电，直到电压分别降至2.7、2.5、2.2、2.5 V，运行参数如表1所示。4 种电池容量退化曲线如图1 所示，蓝色、橙色、黄色、紫色曲线分别代表B0005、B0006、B0007、B0018号电池容量退化曲线。实际电化学反应过程中，锂离子嵌入负极表面的电解质发生了副反应，出现不可逆的锂离子损耗现象，引起固体电解质膜的增长，导致电池容量退化。随着循环次数的增加，不可逆的锂离子增多，导致电池容量下降[19]，如图1所示，4种电池的循环寿命存在容量再生的现象，因此，选取电池容量退化到1.4 A·h的循环次数作为电池的终止寿命(end of life，EOL)，即4种电池的EOL分别为123、119、167和122。

表1 4种电池的循环充放电参数Table 1 Cyclic charge and discharge parameters of four kinds of batteries

图1 4种电池的容量退化曲线Fig.1 Capacity degradation curves of four types of batteries

2 锂离子电池容量退化的间接健康因子分析

根据电池的内部电化学反应机理和外部数据特征，绘制电池充放电过程中的差分电压曲线，使用高斯滤波平滑差分电压曲线中的测量噪声；基于电池充放电过程中的电流、电压曲线和差分电压曲线，分析曲线上的拐点，提取电池容量退化特征量；通过Pearson相关系数分析特征量与容量的相关性，选取预测电池RUL的间接健康因子。

2.1 差分电压曲线的绘制

电池电压为电池正极、负极电压之差，其计算式如下

式中，Vcell为电池电压；Vp为电池正极电压；Vn为电池负极电压。

令电池充电或放电量为Q，容量与电池电压、正极电压、负极电压函数曲线分别为Vcell(Q)、Vp(Q)、Vn(Q)，则根据式(1)可知，电池容量-电压曲线公式如下

Vp(Q)、Vn(Q)可以分别转换为正极、负极特定放电曲线Vp(qp)、Vn(qn)即

式中，qp、qn分别为正极、负极活性材料单位质量的放电容量。

放电容量Q与qp和qn之间的关系如下

式中，mp、mn分别为正极、负极活性材料的可用质量，即参与电化学反应并影响放电容量的质量；δp、δn为常数。

对式(2)两端进行微分，然后在式(3)、(4)的基础上用mpdqp、mndqn代替dQ，则差分电压值dVcell(Q)/dQ为

差分电压值dVcell(Q) dQ直接与电池内部参数mp、mn、qp、qn相关。

上述内容针对电池内部电化学机理分析并验证电池差分电压值可以反映电池容量退化过程，差分电压值，即特定容量增量下的电压变化率，可根据电池外部参数进行计算[20-21]，因此，差分电压值考虑电池的外部数据特征和内部电化学反应机理，可分析电池容量退化状态。电池容量、差分电压值的计算公式分别为式(6)、(7)。

式中，I为恒流充电或放电电流；V为恒流充电或放电电压；T为恒流充电或放电时间。

由于四种电池的恒流充电电流和放电电流恒定，电池dV/dQ可以用dV/dT代替，图2表示充放电过程中，在不同循环次数下的差分电压曲线。测量所得的电压本身存在测量噪声，使得差分电压曲线中含有测量噪声，影响电池容量退化特征量的提取，进而降低电池RUL预测的精度。

图2 B0005电池不同循环次数下差分电压曲线Fig.2 Differential voltage curve of B0005 battery under different cycles

2.2 差分电压曲线的滤波

本文采用高斯滤波法对差分电压曲线进行滤波。高斯滤波法的计算公式为(8)，当移动窗口过小，曲线平滑效果不好；当移动窗口过大，曲线容易变形。考虑电池每次循环下的差分电压值的个数，本文的移动窗口设置为5和10。

式中，x为输入信号；μ为平均值；σ为控制窗口大小的标准差。

图3 对B0005 号电池第20、50、80、110 和140 次循环的差分电压曲线分别进行窗口大小为5和10的高斯滤波，可知，窗口大小为10的高斯滤波法的滤波效果好，并且能够去除原始差分电压曲线中的测量噪声，有利于提取曲线上的拐点。

图3 高斯滤波法降噪Fig.3 Gaussian filtering method for noise reduction

2.3 电池容量退化特征量的提取

由图2(a)和图3(a)的差分电压曲线可知，充电初期差分电压曲线出现明显的骤降，经过初始拐点之后曲线趋近于稳定，因此，本文将充电差分电压曲线初始拐点值作为电池容量退化的特征量。如图2(b)和图3(b)所示，在不同循环次数下，放电差分电压曲线的基本趋势相似，但峰值的位置随着循环次数的变化而变化，因此，本文将放电差分电压曲线上的峰值作为电池容量退化的特征量。

图4为B0005号电池不同循环次数下电池充电电流曲线和放电电压曲线，由图4(a)可知，在电池截止电压恒定的情况下，随着循环次数增加，到达电池充电截止电压的时间逐渐减少。由图4(b)可知，在同等时间内电池电压下降的趋势随着电池循环次数增加而愈加明显，在停止放电后，电压由于电池内部锂离子的逆反应而反弹，随着电池静置时间增加，电池的静置电压增大[18]。如式(6)所示，电池放电容量与电池放电电流和放电时间有关，因此选取充电时间、等时间压降、放电时间和静置时间为电池容量退化的特征量。

图4 不同循环次数下电池充放电曲线Fig.4 Battery charging current and voltage curves under different cycles

2.4 间接健康因子的选取

上文选取了6个电池容量退化特征量，分别为充电阶段的差分电压曲线上初始拐点值DC、充电时间TC、和放电阶段的等时间压降VD、放电差分电压曲线上峰值DD、放电时间TD、静置时间TS。本文使用Pearson相关系数法计算特征量之间的相关性，验证特征量和电池容量之间的相关性。Pearson相关系数公式如下[22]

式中，X、Y为两个向量，即6 个电池容量退化特征量和电池容量。

基于B0005号电池数据计算得到电池各个特征量之间的相关系数值以及与电池容量Q之间的相关系数值，如表2所示。在恒流恒压充电阶段，与TC相比，DC与Q之间的相关性强，选用阈值大于0.7的DC作为电池RUL 预测的间接健康因子；放电过程中VD、DD和TD之间的相关性强，与阈值大于0.9的DD和TD相比，VD和Q之间的相关性较弱。因此，提取DC、DD、TD和TS作为锂离子电池RUL 预测模型的间接健康因子。

表2 特征量和容量之间的相关系数Table 2 The correlation coefficient between each characteristic quantity and capacity

3 锂离子电池RUL 预测的Elman 神经网络模型

Elman 神经网络是1990 年Elman 提出的一种反馈网络[9]，具有时变特性，网络的结构如图5 所示，网络的非线性状态空间函数表示为

图5 Elman神经网络结构图Fig.5 Structure diagram of Elman neural network

式中，uk为神经网络的输入，由间接健康因子组成；xck为承接层在第k次循环的输出，同时也是隐含层在第k- 1次循环的输出；xk为隐含层在第k次循环的输出；yk为神经网络预测的电池在第k次循环的容量值；w1为承接层到隐含层的权重矩阵；w2为输入层到隐含层的权重矩阵；w3为隐含层到输出层的权重矩阵；f(x)为隐含层的激励函数；g(x)为输出层的激励函数。

隐含层和输出层的激励函数分别为f(x)，g(x)。表达式为

网络训练的损失函数为

式中，y(k)为第k次网络训练预测值；y0(k)为第k次网络训练的实际值。

Elman 神经网络的结构在BP 神经网络的基础上增加了承接层，其中，隐含层的每个节点都与承接层对应的节点相连。承接层的加入增强了神经网络处理动态信息的能力，可接收并存储来自隐含层的反馈信号，适应电池容量退化的动态变化。因此，利用Elman 神经网络预测电池RUL 时，网络的隐含层可以访问电池前一循环的历史数据，适应了电池的容量再生特性。

本文建立以上文选取的电池充电差分电压曲线初始拐点值、放电差分电压曲线峰值、放电时间、静置时间为输入，电池每次循环的容量为输出的电池RUL预测模型，其中，基于网络的输入层和输出层数目将隐含层和承接层数目设置为8层。将4种电池的数据按照比例拆分为训练数据集和测试数据集，预测电池RUL并验证Elman神经网络的泛化能力。

4 锂离子电池RUL预测结果与分析

在本节中，为了验证基于差分电压和Elman神经网络的电池RUL 预测模型的准确性，首先，分别开展基于不同间接健康因子和不同神经网络的电池容量预测实验，进一步地，完成不同循环次数下的电池RUL 预测实验。采用均方误差(mean square error，MSE)、均方根误差(root mean square error，RMSE)、平均绝对误差(mean absolute error，MAE)作为电池容量预测算法的性能评价标准，采用绝对误差(absolute error，AE)作为电池RUL预测的结果。

4.1 基于不同间接健康因子的电池容量预测对比分析

使用不同的容量退化特征量作为电池容量预测的间接健康因子，在电池容量预测RMSE、MAE和训练时间方面的性能进行对比。表3 和图6 为基于不同间接健康因子的电池容量预测结果，其中，图中黑色线为电池实际容量值，表中的DC、TC、VD、DD、TD、TS分别代表电池充电差分电压曲线上初始拐点值、充电时间、放电时等时间压降、放电差分电压曲线峰值、放电时间、静置时间。按照6∶4的比例将4种电池数据分为训练数据和测试数据，基于Elman神经网络预测4种电池的容量。

图6 基于不同间接健康因子的电池容量预测结果Fig.6 Prediction results of battery capacity based on different indirect health factor

表3 基于不同间接健康因子的电池容量预测结果Table 3 Prediction results of battery capacity based on different indirect health factors

如表3 所示，方案5 中的间接健康因子为本文采用的电池RUL 预测的间接健康因子。相比于方案5，方案2和方案4的间接健康因子有两个，4种电池预测误差较大，运行时间长。相比于方案1和方案3，方案5 的预测RMSE 分别平均降低了55.2%、52.5%。方案5 在电池容量预测的误差和运行时间方面，容量预测误差小、运行时间较短。因此，使用DC、DD、TD、TS作为电池容量预测模型的间接健康因子，能够精准预测电池的容量，有利于电池的运行管理。

4.2 利用不同神经网络的电池容量预测结果与对比分析

为了验证基于Elman神经网络预测电池容量的有效性，使用基于BP 神经网络的电池容量预测方法与本文所提的Elman神经网络预测方法作对比实验，实验从MSE、RMSE 和MAE 三个方面进行对比。对比结果如图7和表4所示。表4中训练数据集为B0005、B0006、B0007 号电池的前120 次循环和B0018 号电池前100 次循环，测试数据为B0005、B0006、B0007 号电池的后66 次循环和B0018 号电池后30 次循环。图7(a)～(d)分别为B0005、B0006、B0007、B0018 号电池容量预测的结果，图中的黑线为电池容量的真实数据，红色线为基于Elman神经网络的电池容量预测值，红色虚线为基于BP 神经网络的电池容量预测值。相比于BP神经网络，基于Elman神经网络预测B0005、B0006、B0007、B0018 号的电池RUL，RMSE 分别降低了85%、81%、82.6%、45.4%。由对比实验表明，利用差分电压拐点值和Elman神经网络预测电池容量的方法能够精准预测电池寿命。

图7 基于不同神经网络的电池容量预测结果Fig.7 Battery capacity prediction results based on different neural networks

表4 基于不同神经网络的电池容量预测误差Table 4 Capacity prediction errors based on different neural networks

4.3 基于不同循环次数下的锂离子电池RUL 预测结果与分析

图8(a)～(d)为B0005 号电池从第90 次、100次、110 次、120 次循环开始预测的结果，黑色线为电池容量的真实数据，红色线为电池RUL 预测的预测值。电池RUL预测结果如图8和表5所示，表中AE为电池实际EOL与预测EOL的周期数之差的绝对值，图8(a)在90～120次循环预测的RMSE为0.7%，电池RUL预测的MAE为3.36%，由于数据量较少，电池后期预测误差较大。相比于图8(a)的预测结果来说，图8(b)、图8(c)、图8(d)的RMSE 分别降低了88.5%、87.6%、90.7%。当电池预测起始点为120 时，电池RUL 预测的RMSE、MAE和AE分别为0.41%、0.35%和0个周期。

图8 B0005电池预测结果Fig.8 B0005 battery prediction results

表5 4种电池的RUL预测结果Table 5 RUL prediction results for five types of batteries

图9为B0006号电池不同起始点下的预测结果，图9(a)～(d)分别为从第90 次、100 次、110 次、120次循环开始预测，图中黑色线为电池容量的真实数据，红色线为电池RUL 预测的预测值。电池RUL 预测的结果，如图9 和表5 所示。图9(a)从第90 次循环开始预测，前30 次预测循环的RMSE 为1.22%，但电池整个预测过程的RMSE 为3.52%。相对于起始点为90 的预测结果，起始点为100、110、120 的预测RMSE 分别下降了43.1%、86.99%、91.48%。随着起始点增加，电池预测的RMSE和MAE有明显的下降，且下降幅度较大。起始点为90、100、110的预测结果AE均为0个周期，由于B0006 号电池的有效周期数为119，所以无法预测起始点为120 的电池剩余周期数。起始点为120的预测RMSE和MAE分别为0.3%和0.731%。

图9 B0006电池预测结果Fig.9 B0006 battery prediction results

图10(a)～(d)为B0007号电池从第90次、100次、110 次、120 次循环开始预测的结果，黑色线为电池容量的真实数据，红色线为电池RUL 预测的预测值。电池预测结果如图10 和表5 所示，图10(a)在90～120 次循环预测的RMSE 为0.76%，电池RUL预测的MAE为1.668%，由于数据量较少，电池后期预测误差较大。相比于图10(a)的预测结果来说，图10(b)～(d)的RMSE 分别降低了55.8%、78.33%、70.62%。当电池预测起始点为110 时，电池RUL 预测的RMSE、MAE 和AE 分别为0.424%、0.347%和0个周期。

图10 B0007电池预测结果Fig.10 B0007 battery prediction results

图11(a)～(d)为B0018号电池从第70次、80次、90次、100次循环开始预测的结果，黑色线为电池容量的真实数据，红色线为电池RUL 预测的预测值。电池预测结果如图11 和表5 所示，图11(a)在70～90 次循环预测的RMSE 为0.88%，电池RUL预测的MAE 为2.494%。相比于起始点为70 的预测结果来说，起始点为80、90、100的预测RMSE分别降低了23.72%、56.2%、79.3%。当电池预测起始点为100 时，电池RUL 预测的RMSE、MAE和AE分别是0.651%、0.533%和0个周期。

图11 B0018电池预测结果Fig.11 B0018 battery prediction results

5 结论

差分电压将电池内部的电化学反应机理和外部的数据特征相结合，反映电池容量退化过程，本文提出一种基于差分电压和Elman神经网络的锂离子电池RUL 预测方法。基于差分电压曲线和充放电曲线，提取充电差分电压曲线初始拐点值、充电时间、放电时等时间压降、放电差分电压曲线峰值、放电时间和静置时间作为电池容量退化特征量；根据特征量和电池容量之间的Pearson相关系数，选取充电差分电压曲线初始拐点值、放电差分电压曲线峰值、放电时间和静置时间作为电池RUL 预测的间接健康因子，建立以充电差分电压曲线初始拐点值、放电差分电压曲线峰值、放电时间和静置时间为输入、容量为输出的Elman神经网络预测电池容量，实现对电池RUL的预测。

实验结果表明，将充电差分电压曲线初始拐点值和放电差分电压曲线峰值作为电池RUL 预测的间接健康因子可以降低电池寿命预测误差，预测容量的RMSE 降低了16%，提高电池寿命预测精度，NASA 的四种电池RUL 预测的RMSE 分别为0.41%、0.3%、0.42%、0.65%；本文所提方法预测模型准确有效且在电池RUL 的预测精度方面有一定优越性。在实际工程应用中，受环境影响，电池的充放电过程更为复杂，可进一步研究电池放电深度对电池容量的影响。