基于LR-0基准题的CENDL-TMSR-V1数据库验证

刘亚芬，胡继峰，严 睿，王小鹤，邹 杨，于世和，陈金根

(中国科学院 上海应用物理研究所，上海 201800)

熔盐堆采用液态燃料，在安全性、经济性和防核扩散等方面具有优势，被第4代堆(Gen-Ⅳ)国际论坛选定为6种候选堆型之一。此外，熔盐堆的在线后处理功能，使得其被认为是实现钍-铀燃料循环的理想堆型[1]。钍-铀燃料循环具有热堆中所需初始装载易裂变燃料少、倍增周期短、乏燃料中超铀核素累积量少、快堆中增殖比高等特点[1-3]。为此，结合熔盐堆与钍-铀循环二者优势，中国科学院于2011年启动实施了“未来先进核裂变能——钍基熔盐堆(TMSR)核能系统”战略性先导科技专项，旨在实现熔盐堆的钍-铀燃料闭式循环[4-5]。

熔盐堆模拟计算需采用高温核数据库，且钍-铀燃料循环存在部分核数据缺少、关键核数据精度低等问题[6]。为满足核设计计算精度和钍-铀燃料循环物理分析的要求，中国核数据中心为TMSR研制了一套钍-铀循环专用核数据库CENDL-TMSR-V1[7-9]。该数据库以最新国际评价数据库(如CENDL-3.2、ENDF/B-Ⅷ.0、JENDL-4.0u等)为主要评价数据来源，同时，重点改进了6,7Li、232Th以及232,233U等关键核素的核数据。

LR-0为捷克的一座轻水、零功率、池式反应堆，主要用于VVER型反应堆中子物理特性测量。该堆在2013年接收了来自MSRE的75 kg氟盐，用于验证氟盐冷却先进堆型的物理特性，为氟盐冷却先进堆型的改进提供数据支撑。现已完成了石墨、FLiNa盐、FLiBe盐等样品的实验与分析[10-12]。对石墨以及FLiNa盐的实验进行了分析与总结，形成了满足国际临界安全分析评价标准的基准实验数据，充实了临界安全实验基准数据库。本文基于CENDL-TMSR-V1数据库对LR-0石墨、FLiNa盐以及用于对比的无样品组基准题进行模拟与分析，并与实验结果对比，以验证数据库的可靠性。

1 LR-0介绍

LR-0位于捷克核能研究所，采用UO2或MOX燃料，设计灵活，可在活性区开展不同燃料元件填充量、不同富集度，慢化剂中不同硼浓度以及燃料元件中不同吸收元件结构的物理实验。其结构如图1所示，堆芯主要由燃料组件和慢化剂组成。有两种六边形燃料组件：1) 长度缩短至1/3的VVER-1000标准结构组件，由1套支撑构架(1根中心导管、18根外围导管和分离栅格)以及放置在内的312根燃料棒组成，活性区长度为1 250 mm。堆内测量装置沿轴向布置在中心导管中，吸收体元件装载在外围不锈钢导管中，UO2陶瓷粉末压成片状填充在锆合金包壳内作为燃料棒。2) VVER-440型组件，仅126个燃料元件，没有用于装载吸收体元件的导管。慢化剂为脱盐水，含有可溶硼酸H3BO3，最高浓度12 g·L-1。吸收体元件毒物为B4C，共18根棒，由电机带动进行反应性控制。堆中通常使用6～16个吸收元件。功率输出可根据慢化剂液位来调节。反应堆最高功率仅1 kW，只能将堆中的水(约20 m3)温度升高约1 ℃。表1列出LR-0关键参数。燃料组件根据实验要求，可按照支撑结构布置成不同几何结构。除去燃料和吸收棒束，堆芯还包括若干测量仪器通道，是直径80 mm、厚度4 mm的铝管。对称堆芯结构可包含7个(中心加外围一圈)、19个(中心加外围两圈)等燃料组件[11-12]。

图1 LR-0结构示意图

表1 LR-0关键参数

LR-0中子源为241Am-Be中子源，强度为6.6×106s-1，放置在反应堆容器下方的中子源容器内，启堆时，由气动传输装置运送至堆芯，运行稳定后传送出堆芯。反应堆容器在混凝土防护掩体内，由上、下端两部分组成，材料为高纯度铝(纯度大于99.5%)。下端圆柱部分直径3.5 m、高6.5 m，侧面厚16 mm，底厚25 mm。上端方形部分尺寸为6 m×6 m，高1.5 m，焊接在下端圆柱上。容器圆柱外用1 mm厚的镉薄膜屏蔽。整个堆容器由可拆卸的100～200 mm厚的保温层包裹[10]。

2 计算

2.1 计算方法

本文从keff与中子能谱、中子通量以及核数据不确定度等方面，利用LR-0石墨、FLiNa盐以及用于对比的无样品组基准题对CENDL-TMSR-V1核数据库进行多方位确认。keff、中子能谱和中子通量的计算与分析采用程序MCNP完成，版本为5-1.51[13]。计算条件为每代5万粒子，循环5 050代，舍弃前50代事件，统计误差绝对值为0.000 05。核数据不确定度分析采用程序包SCALE完成，版本为6.1[14]。该程序由美国橡树岭国家实验室研制，内置多个控制模块，可用于临界安全分析、辐射屏蔽设计以及核数据敏感性和不确定度分析。计算所采用的238群中子库和44群协方差数据库包括SCALE6.1自带数据库和基于CENDL-TMSR-V1加工得到的数据库。计算条件为每代5万粒子，循环5 000代，舍弃前100代事件，不确定度统计误差绝对值为0.000 1%Δk/k。

2.2 实验建模

实验堆芯采用7个组件的对称结构，即中心1个实验组件和外围6个燃料组件，如图2所示。实验组件包括放置石墨和固态FLiNa盐样品的组件以及用作对比的空组件，其几何尺寸一致。为便于区分，后文将实验组件标记为石墨组、FLiNa盐组和空组(图3)。燃料组件中的235U包含3.28%、3.29%以及3.30% 3个富集度。堆芯外围铝管为测量仪器通道。堆芯浸于慢化剂中，通过慢化剂液位调临界。实验所采用的石墨样品无包壳，由6小块组成，高度为60 cm，密度为1.72 g·cm-3，杂质硼当量小于0.2 ppm。FLiNa盐样品成分为60%LiF+40%NaF，采用天然Li，密度为1.72 g·cm-3，在常温下为固态块状，盐块高度为59 cm，装在厚度为5 mm的铝罐中。样品均处于空气环境中。

图2 LR-0反应堆三维示意图

a——富集度为3.28%的燃料组件；b——富集度为3.30%的燃料组件；c——富集度为3.29%的燃料组件

3 结果验证与分析

3.1 keff及中子能谱

采用实验给出的临界慢化剂液位计算得到keff。空组、石墨组和FLiNa盐组临界液位分别为55.6、43.2和80.3 cm。计算用核数据库除CENDL-TMSR-V1外，还包括对比用基于ENDF/B-Ⅶ.0加工得到的核数据库[15]。此外，还给出了SCALE6.1临界计算结果，为后面采用该软件进行不确定分析提供keff参考。

表2列出了计算得到的各实验组keff和实验给出的不确定度。可看到，相较于ENDF/B-Ⅶ.0，CENDL-TMSR-V1得到的结果与实验结果更接近，其中空组与石墨组计算结果较实验结果仅大0.000 25和0.000 17，FLiNa盐组计算结果较实验结果小0.001 87，差异均在实验不确定度范围内。而基于ENDF/B-Ⅶ.0数据库，采用MCNP5程序得到的FLiNa盐组计算值较实验结果小0.002 53，采用SCALE6.1得到的计算值较实验结果小0.003 43，差别超出实验不确定度范围。

表2 不同核数据库临界计算对比

进一步分析实验组件处CENDL-TMSR-V1计算得到能谱与实验结果的差别。用于实验的探测器位于实验组件中心位置，计算选取此处进行中子计数统计。为便于对比，突出热区中子通量的变化，将大于1 MeV以上的能谱积分归一化[10]，得到3组实验的能谱曲线对比如图4所示。可看到，空组能谱计算值与实验值最接近，而石墨组与FLiNa盐组能谱有所差别，尤其是低能区石墨组能谱差别最大可达6%。FLiNa盐组实验中，由于采用的是天然Li，6Li的存在明显降低了热中子通量，改变了能谱形状，计算和实验结果趋势一致，相差最大不到2%。综合来说，3组实验的能谱计算结果与实验值符合，进一步证明了CENDL-TMSR-V1数据库应用于LR-0基准题的适用性。

图4 基于CENDL-TMSR-V1的能谱计算值与实验值对比

3.2 中子通量谱

表3～5列出了3组实验的中子通量谱计算与实验结果的对比情况，对应的能量范围是0.1～10 MeV，分10个能区。计算和实验给出的中子通量是将测量得到的1～10 MeV的通量计数归一化后得到[12]。

表3 空组中子通量计算值与实验值对比

表4 石墨组中子通量计算值与实验值对比

表5 FLiNa盐组中子通量计算值与实验值对比

对比发现，通量计算值均与实验值符合较好，尤其在小于6 MeV的中低能范围，而在6～10 MeV的快中子能区，两者差别较大，这与实验不确定度所呈现出的变化趋势一致。为更直观地就该差别和实验不确定度进行对比，图5～7示出了实验不确定度范围包容计算值与实验值偏差(C/E-1)曲线的情况[16]。CENDL-TMSR-V1核数据库得到的3组实验的通量计算值要与实验测量值符合更好。其中，空组实验中，CENDL-TMSR-V1数据库得到的C/E-1绝对值小于8%，而ENDF/B-Ⅶ.0数据库得到结果绝对值最大达到了13%。石墨组实验中，两个数据库得到的C/E-1绝对值最大分别为14%和18%。FLiNa盐组中，C/E-1绝对值最大均为14%。3组实验的计算结果均表现出能量越高，与实验结果差别越大的趋势，且CENDL-TMSR-V1数据库的石墨组和FLiNa盐组计算结果超出了实验不确定度范围。这说明CENDL-TMSR-V1快区核数据仍需改进。

图5 空组通量计算与实验值差距与实验不确定度对比

图6 石墨组通量计算与实验值差距与实验不确定度对比

图7 FLiNa盐组通量计算与实验值差距与实验不确定度对比

3.3 数据库不确定度分析

用44群的CENDL-TMSR-V1协方差数据库以及SCALE6.1自带协方差数据库对LR-0 3组实验核数据带来的keff不确定度进行对比[17-19]，列于表6，CENDL-TMSR-V1协方差数据库得到的空组、石墨组以及FLiNa盐组实验keff不确定度分别为0.946 0%、0.943 6%、0.936 5%，而SCALE6.1自带协方差数据库得到的结果分别为0.595 5%、0.579 7%、0.569 6%。分析了空组中占总不确定90%的主要核数据的不确定贡献情况，列于表7，发现两个协方差数据库得到的不确定度差别主要是235U(n,nubar)、1H(n,γ)和1H(n,el)等核数据造成。

表6 总的不确定度对比

表7 空组核数据不确定度对比

在石墨组和FLiNa盐组实验中，重点关注了熔盐堆相关核数据所引起的keff不确定度情况(图8、9)。由图8可知，CENDL-TMSR-V1协方差数据库计算得到的石墨核数据不确定度小于SCALE6.1自带协方差数据库的计算结果。这是因为SCALE6.1自带库的石墨核数据来源于ENDF/B-Ⅵ，而CENDL-TMSR-V1中石墨核数据来源于ENDF/B-Ⅶ.1[14,20]。ENDF/B-Ⅶ.1协方差数据经过详细的评估，在计算以石墨作为慢化剂的熔盐堆的中子物理参数时，CENDL-TMSR-V1计算的不确定度相对合理。

图8 石墨组石墨核数据不确定度对比

由图9可知，在FLiNa盐组不确定度计算中，CENDL-TMSR-V1结果好于SCALE6.1自带库结果。其中，SCALE6.1自带库6Li(n,t)截面得到的不确定度明显大于CENDL-TMSR-V1协方差数据库该截面得到的结果。SCALE6.1自带库中，6Li的协方差数据来源是洛斯阿拉莫斯国家实验室的评价结果，而CENDL-TMSR-V1中6Li的协方差数据来源是ENDF/B-Ⅶ.1[14,20]。从图10示出的两个数据库的协方差数据可看到，CENDL-TMSR-V1数据库中6Li(n,t)的相对标准偏差小于SCALE6.1自带库的数据。即便在中低能区，CENDL-TMSR-V1数据库中该截面相对标准偏差为0.135%，而在SCALE6.1自带库中该值为0.2%，从而导致CENDL-TMSR-V1数据库中6Li(n,t)的不确定度小于SCALE6.1自带库的数据。此外，SCALE6.1自带库中，23Na、7Li以及19F的协方差数据来源分别是ENDF/B-Ⅶ.1、ENDF/B-Ⅶ.0以及近似评估结果，而CENDL-TMSR-V1中这3个核素的协方差数据来源均为ENDF/B-Ⅶ.1[14,20]。因而，在计算以氟盐作为燃料载体的熔盐堆的中子物理参数时，CENDL-TMSR-V1计算的不确定度相对合理。

图9 FLiNa盐组FLiNa核数据不确定度对比

图10 6Li(n,t)截面的灵敏度和协方差数据对比

4 总结

本文基于LR-0空组、石墨组以及FLiNa盐组实验的基准题，从keff、中子能谱和中子通量谱等方面对CENDL-TMSR-V1展开了验证。进行了CENDL-TMSR-V1计算值与实验结果以及与ENDF/B-Ⅶ.0数据库计算结果的对比。并对核数据引起的keff不确定度进行了分析，明确了造成不确定度的主要核数据。

1) 针对LR-0基准题进行校核，结果表明CENDL-TMSR-V1数据库计算得到的空组、石墨组以及FLiNa盐组实验keff均与实验结果符合。计算值与实验结果最大差异为-0.001 87，在实验不确定度范围内，验证了该数据库的可靠性。

2) 同ENDF/B-Ⅶ.0核数据库进行比较，CENDL-TMSR-V1数据库得到的临界计算结果与实验数据更为接近。中子通量方面，CENDL-TMSR-V1数据库得到的计算与实验结果偏差C/E-1随能量的分布情况，要明显好于ENDF/B-Ⅶ.0数据库得到的结果。

3) 不确定度分析表明，CENDL-TMSR-V1协方差数据库得到3组实验的keff不确定度均大于SCALE6.1自带协方差数据库的结果。差别主要是235U(n,nubar)、1H(n,γ)以及1H(n,el)等核数据所导致。而单独分析石墨组以及FLiNa盐组核数据不确定度，发现CENDL-TMSR-V1协方差数据库的计算结果小于SCALE6.1自带协方差数据库得到的计算结果。这主要是CENDL-TMSR-V1协方差数据与SCALE6.1自带协方差数据不同导致的。SCALE6.1自带库中石墨、氟盐等关键核素的协方差数据来自ENDF/B-Ⅶ.0、Ⅶ.1和理论近似与评价结果，而CENDL-TMSR-V1中上述协方差数据均来自ENDF/B-Ⅶ.1，计算结果相对合理。

对捷克核能研究所的Evzen Losa博士在本工作中给予的帮助表示诚挚感谢。