车用锂离子电池剩余使用寿命的混沌时序非线性组合预测模型研究＊

徐东辉 徐新爱 刘海峰 郑萍

（1.南昌师范学院，南昌330032；2.江铃汽车股份有限公司，江西省多功能乘用车工程研究中心，南昌330052）

主题词：锂离子电池 非线性组合 寿命预测 混沌时序

1 前言

锂离子电池在工作电压、能量密度及安全性能等方面具有较高的优越性，已广泛应用于电动汽车上。在使用过程中，锂离子电池的性能退化引发了许多安全问题[1]。实时准确地预测锂离子电池剩余使用寿命（Remaining Useful Life，RUL）对于管理和维护电池安全稳定运行、预防危险事故发生具有重要意义。

目前，RUL 的预测方法大致可分为2 类：基于机理的方法和基于数据驱动的方法[2-3]。基于机理的方法主要是建立电池的运行机理模型和老化模型，根据其化学原理描述老化状况，并据此分析RUL，但该方法存在机理模型结构复杂、难以精确建模的缺陷[4-5]。基于数据驱动的方法[6-7]主要是实时获取电池性能状态数据，并通过算法挖掘有关的退化信息，获得RUL的最终值，该方法避免了电池机理模型难以精确建模的缺陷，成为研究的热点，如庞晓琼等[8]对与锂离子电池寿命相关的参数进行了主成分分析和特征融合，采用非线性自回归（Nonlinear AutoRegressive with eXogenous input，NARX）网络对RUL进行了预测，取得了较好的预测精度；李龙刚等[9]采用改进的灰狼优化（Improved Grey Wolf Optimization，IGWO）算法优化支持向量回归（Support Vector Regression，SVR）模型中的3个参数，提高了SVR模型的预测精度。以上方法虽然都取得了一定成功，但是都未从锂离子电池非线性特性方面开展研究。

为此，本文提出锂离子电池RUL 的非线性组合预测模型，对锂离子电池系统进行混沌判别，并通过对直接测量得到的充放电电压、电流、温度及时间等数据进行转换计算，获得等压放电时间、放电功率、阻抗等多组间接参数，通过斯皮尔曼（Spearman）秩相关系数计算出与实际容量相关性较高的间接参数，并作为模型的训练及测试数据集，采用相空间重构技术恢复系统的多维状态空间，利用Elman 及NARX 网络2 种单一预测模型进行训练和预测，得到表征电池性能退化的特征量，最后用最小二乘支持向量机（Least Squares Support Vector Machines，LS-SVM）对特征量进行组合预测，获得最终的RUL预测值。

2 锂离子电池动力学系统混沌判别

2.1 相空间重构

由塔肯斯（Takens）定理[10-11]可知，对于采集到的锂离子电池系统时间序列{x(i),i=1,2,…,N}（N为时间序列样本量），只要找到一个恰当的嵌入维数m，使得m≥2d+1（d为混沌吸引子的关联维数），则可通过时间延迟τ重构相空间Rm：

式中，M=N+(m-1)τ为总的相点数量；Y(i)为第i个相点。

则最后一个相点为：

由此可以从一维时间序列中提取和恢复出系统固有的m维时间序列，并与原动力系统保持一致。

2.2 系统状态混沌性判别

定量判定时间序列混沌特性的方法通常有时域分析法、关联维数法及李雅普诺夫（Lyapunov）指数法等，其中李雅普诺夫指数法能反映系统对初始条件的敏感性，只需用小数据量、沃尔夫（Wolf）及雅可比矩阵等方法求取李雅普诺夫指数，若其中最大的李雅普诺夫指数大于0，则表明该系统的时间序列具有混沌特性[12-13]。因此，本文采用李雅普诺夫指数法对锂离子电池动力学系统进行混沌特性判断，具体步骤为：

a.对锂离子电池系统时间序列{x(i),i=1,2,…,N}进行快速傅里叶变换（Fast Fourier Transform，FFT），并计算获得平均周期P。

b.确定时间序列的嵌入维数m、时间延迟τ。

c.对{x(i),i=1,2,…,N}进行重构，获得m维状态空间时间序列{Y(j),j=1,2,…,M}。

d.寻找相空间中每个点Y(j)的最近邻点，并限制短暂分离dj(0)：

式中，ω=T/Δt为平均周期，由FFT 变换可得；Δt为序列的采样周期。

依此类推，可计算出Y(j)邻点对的i个离散时间步后的距离dj(i)为：

e.对式（4）两边取对数，然后对每个i求出所有j的lndj(i)累加和，并求平均值：

式中，q为非零dj(i)的数量。

对式（5）进行最小二乘法拟合得到回归直线的斜率，即为最大李雅普诺夫指数。

3 非线性组合预测模型

组合预测方法[14]包括线性组合和非线性组合2种模型。组合预测具有更强的全面性和系统性等优点，能够充分利用各单项预测模型的信息能，有效克服随机因素的影响。非线性组合预测在最终预测结果与单个预测模型之间形成非线性映射关系，即组合函数：

式中，̂为非线性组合预测结果；φ为非线性映射函数；fm为单项预测模型的预测值。

非线性组合预测可更加真实、准确地反映非线性系统的固有特性，目标函数有较好的解析性时，该方法的预测精度会更高。

3.1 Elman回归神经网络模型

Elman 神经网络[15]具有反馈层，包括内部输入和外部输入，如图1所示。内部输入由隐含层输出经时延后得到，内部反馈为结构单元，设网络的外部输入u(k)∈R，本文中Elman 回归神经网络的外部输入即为非线性系统被控对象k时刻前的输入、输出：

图1 Elman回归神经网络模型结构

式中，f()、g()分别为隐含层和输出层的激励函数；u(k)为神经网络的外端输入；x(k)为隐含层结构单元输出；xc(k)为n维反馈状态向量；y(k)为网络的输出；w1为承接层到隐含层的权值；w2为输入层到隐含层的权值；w3为隐含层到输出层的权值。

Elman回归神经网络是一种前向神经网络，能够在有限的时间内逼近任意函数，具有训练速度快、动态记忆性强等优点。

3.2 NARX神经网络模型

NARX神经网络[8,16]是一种动态神经网络，其输入包含了网络的输出反馈，它是通过延时单元将输出反馈功能引入静态多层感知器的递归神经网络。NARX 神经网络对历史状态信息有记忆功能，能够很好地反映时间序列的时变特性，非常适用于时间序列分析，将其应用于锂离子电池中能更好地反映电池性能退化相关参数时间序列的动态变化。NARX 神经网络的基本结构如图2所示。图中，x(t)为输入向量，y(t)为输出向量，y(t-ny)为时延后的输入向量，wij和wjk为连接权值。

图2 NARX神经网络的基本结构

第i个隐含层节点输出为：

式中，nx为外部输入时延长度；wis(t)为t时刻第i个隐含层节点与输入x(t-s)间的权值；ny为输出反馈时延长度；wil(t)为t时刻第i个隐含层节点与输出反馈量y(t-l)间的权值；ai为第i个隐含层节点阈值。

输出层节点输出为：

式中，y(t)为目标输出值；wi(t)为t时刻第i个隐层节点到输出层节点权值；b为网络偏置；N为隐含层节点数量。

3.3 LS-SVM非线性组合预测模型

最小二乘支持向量机建立在结构风险最小化和统计学习理论的基础上，具有泛化能力强、解的唯一性及能有效避免陷入局部最优等特点[17-19]。

假设锂离子电池容量的实测值为{yt,t=1,2,…,z}，xit(i=1,2;t=1,2,…,l)为Elman 与NARX 2 个单一预测模型在t时刻的容量预测值，将2 个单一预测模型组合的预测结果Xt={x1t,x2t}(t=1,2,…,l)与相应时刻的实际容量值{yt,t=1,2,…,l}组成LS-SVM 模型的训练样本集和测试集{(Xt,yy),Xt∈Rm}(t=1,2,…,l)，利用非线性映射函数φ(x)将样本映射到高维特征空间，并进行线性回归：

式中，b为偏置量；A为权值向量。

根据结构风险最小化原则，将式（12）转化为二次优化问题，得到优化目标函数为：

在越冬干梢调查中，在无冬季防护的情况下大花月季系列干梢最严重，且普遍，平均干梢率达91%，所有品种不能正常越冬；丰花月季系列整体干梢程度最轻，抗寒能力最强，但干梢率也仅为54%，除冷香玫瑰轻度干梢外，其余品种为中度干梢；藤本月季介于大花月季与丰花月季之间，干梢率为74%，其中安吉拉中度干梢，其余品种严重干梢，这一指标作为藤本月季选优重要指标。

式中，γ为正规则化参数；ζi≥0为松弛变量。

将式（13）引入拉格朗日乘子αi，则约束优化问题可变为无约束对偶空间优化问题，可得Lagrange函数为：

式中，αi为拉格朗日乘子。

根据优化条件：

则可得：

用最小二乘法求出系数ai和常值偏差b，则得到非线性组合预测模型为：

式中，K(xi,x)为LS-SVM核函数。

一般情况下，径向基核函数性能优于其他核函数，因此本文选择其作为LS-SVM 核函数，最后得到LSSVM非线性组合模型为：

本文采用文献[20]提出的混沌优化方法，对径向基核函数中的γ、σ2（函数的宽度参数）取混沌变量，使其快速达到全局最优，有效提高LS-SVM的预测精度和泛化能力。同时，对Elman神经网络和NARX神经网络中的权值与阈值进行混沌优化，使其取值达到全局最优，有效提高2种神经网络的预测精度和泛化能力。

4 非线性组合预测模型仿真

4.1 数据采集

本文采用的锂离子电池数据是美国国家航空航天局卓越故障预测研究中心（NASA PCoE）在爱达荷州国家实验室测试获得的，试验采用额定容量为2 A·h的锂离子电池，在室温下进行充放电和阻抗的测量。

先以1.5 A 恒流充电，当电压达到4.2 V，再以恒压模式充电，当充电电流I≤20 mA时，充电结束，同时采集电池终端电压、输出电流、温度、充电器电压、充电器电流及数据采集时间等数据。以2.0 A恒流放电至电压达到2.5 V。如此进行循环充放电，并计算每个周期的实时容量。本文以B5、B6、B18号电池试验数据作为仿真数据，记录电池终端电压和电流、温度、负载电压和电流、数据采集时间及达到截止电压时的放电容量。

容量测试：将电池以标准恒压-恒流（CC-CV）模式充电并静置1 h 后以小倍率（0.2 C）恒流放电至截止电压，记录最大可用容量。

阻抗测量：采用电化学阻抗谱法测量电池阻抗，频率扫描范围为0.1～5 Hz。

为构建与容量强相关的退化特征，本文选择斯皮尔曼秩相关系数rs∈[-1,1]度量间接参数与容量之间的相关性：

式中，m为xi、xj元素数量；Rxi、Rxj为秩。

rs>0表示xi与xj正相关，rs<0表示二者负相关，rs越接近0，xi与xj的相关程度越低。

通过计算，选出等压放电时间、恒压充电过程充电持续时间、放电功率、电池阻抗、充电过程电池温度达到峰值所用时间等5 组与实际容量相关性高且具有代表性的间接参数作为非线性组合预测模型的训练与预测数据。

4.2 时间序列的嵌入维数和时间延迟确定

本文利用上述小数据量方法计算得到最大李雅普诺夫指数为0.016 2，稍大于0，表明锂离子电池系统的时间序列具有混沌动力学特性，可对RUL 进行短期预测。若要对上述试验采集到的一维数据进行相空间重构，首先必须确定嵌入维数和时间延迟，本文采用关联积分（C-C）法确定嵌入维数和时间延迟：

a.计算锂离子电池动力学系统时间序列的标准差σ。

b.通过MATLAB编程计算下列公式：

式中，t≤200 s为时间变量；为检测统计量；Cs(m,rj,t)为关联积分；ΔS(m,t)=max{S(m,rj,t)}-min{S(m,rj,t)}为对应rj下的上述两个检测统计量最大与最小值的差值。

c.在MATLAB 中对ΔS(m,、Scor(t)作图：在ΔS(m,t)（0≤t≤200 s）的曲线图中ΔS(m,t)的第1 个极小值处t对应τd=tτs（τs为时间序列的采样间隔，τd为最优时延）；在曲线图中的第1 个极小值处t对应τd=tτs；在Scor(t)（0≤t≤200 s）曲线图中Scor(t)的最小值处t对应嵌入窗口为τw=tτs。

依据上述步骤可计算得到τ=3 s、τw=21 s，嵌入维数m可由式（23）计算得到：

由式（23）可得m=8个。因此，最后确定锂离子电池动力学系统时间序列的τ=3 s、m=8个，并利用此结果对锂离子电池动力学系统时间序列进行相空间重构。

4.3 非线性组合估测模型训练与预测

将选好的5 组间接参数作为Elman 神经网络与NARX 神经网络的训练集和测试集，获得电池容量的预测值。将2 个单项预测模型的电池容量预测值进行组合，与真实电池容量作为LS-SVM 模型的训练集和测试集，获得最终的RUL 的预测值。NASA PCoE 测试获得的B5、B6 电池数据各有168 组，B18 电池共有132组数据。采用B5 电池前80 组数据作为训练集，后88组数据作为测试集，失效阈值设为1.382 A·h。采用B6电池前60 组数据作为训练集，后108 组数据作为测试集，失效阈值设为1.4 A·h。采用B18 电池前60 组数据作为训练集，后72 组数据作为测试集，失效阈值设为1.382 A·h。图3～图5所示分别为B5、B6 和B18 电池容量预测结果。

图3 B5电池容量预测结果

图4 B6电池容量预测结果

图5 B18电池容量预测结果

4.4 误差分析与比较

本文采用平均绝对误差M、均方根误差R及平均相对误差E作为定量评价非线性组合预测模型准确性的性能指标：

式中，Si为实测值；为预测值；H为数据数量。

表1、表2所示分别为不同预测模型对B5、B6、B18电池RUL的预测结果和误差。通过表1、表2及图3～图6的误差分析与比较表明，非线性组合预测模型预测精度和稳定性都明显优于Elman 神经网络和NARX 神经网络，具有更强的非线性预测能力。

表1 B5、B6、B18电池剩余寿命预测结果对比

表2 B5、B6、B18电池容量预测误差对比

5 结束语

本文对锂离子电池系统进行了混沌动力学判别，并确定了嵌入维数和时间延迟，利用相空间重构理论从试验采集到的一维时间序列中提取和恢复系统固有的多维时间序列。依据组合预测原理建立了锂离子电池RUL的非线性组合预测模型，该模型利用Elman网络和NARX 网络2 种单项预测模型对锂离子电池系统时间序列进行预测，得到表征电池性能退化的特征量容量，再用LS-SVM 模型对2种单项预测值进行非线性组合，得到最终的RUL预测值。

仿真结果表明，非线性组合预测模型预测精度高于Elman 和NARX 模型，同时，利用混沌优化算法对LSSVM、Elman 和NARX 的参数进行优化，可以较好地避免局部最优，提高了模型的预测精度及实时性，有效克服小样本数据对模型预测精度的影响。