应力作用下不锈钢TIG 焊焊缝的He+辐照损伤行为

李鑫，雷玉成，姚奕强，丁祥彬，张伟伟

（1.江苏大学 材料科学与工程学院，江苏 镇江 212013；2.中广核研究院有限公司，广东 深圳 518000）

作为一种清洁能源，核能受到越来越多的关注，核能的安全利用关乎社会效益和经济效益。核反应堆环境苛刻，尤其是中子辐照会对材料造成辐照损伤，影响材料性能。研究材料的抗辐照性能对核材料的正确选用具有重要意义。核反应堆中的常用结构材料之一是不锈钢。核反应堆不锈钢结构部件常常需要焊接[1]成形，焊缝是焊接接头[2—3]的薄弱区域之一，研究辐照条件下不锈钢焊缝的组织结构和性能具有重要意义。

国内外学者针对辐照条件下的不锈钢材料行为已经开展了一些研究工作。Takeuchi 等[4]采用离子辐照模拟中子辐照，研究了离子辐照对奥氏体不锈钢电渣堆焊层微观组织结构以及硬化的影响。Chen 等[5]报道了中子辐照对430 铁素体不锈钢和ODS 不锈钢异种焊接接头的影响。H.Fu 等[6]针对F82H 马氏体钢焊缝的辐照肿胀率进行了研究。这些研究都是针对钢或者焊缝金属开展的辐照行为研究，没有考虑核反应堆中不锈钢结构部件往往是在应力状态下服役的这一客观事实。应力状态下的焊缝辐照行为可能更接近真实服役条件。

国内外学者对核电材料的辐照效应已经开展了一些研究[7—8]，但针对核材料工程应用环境中应力状态下3 种类型不锈钢焊缝开展的辐照效应研究相对较少。文中将针对核反应堆用304 奥氏体不锈钢、430铁素体不锈钢和T91 马氏体不锈钢这3 种TIG 焊接焊缝，开展应力作用下的辐照行为研究。

1 实验

1.1 实验材料及试样制备

选取3 种核用不锈钢，采用手工TIG 焊分别对304 奥氏体不锈钢、430 铁素体不锈钢、T91 马氏体不锈钢板材进行焊接。通过多次实验，选取3 种不锈钢试样板块对应的最佳焊接工艺，其参数如表1 所示。焊接完成后，平行于焊缝方向取样，试样分为2组，一组施加应力，一组不施加应力。预加拉应力的夹具如图1 所示，通过拧动夹具两边的螺栓，顶开夹具对试样进行拉伸。文中通过拧动螺栓让试样产生应变来施加拉应力。不施加应力的试样尺寸为10 mm×10 mm×0.5 mm，施加应力的试样尺寸为 10 mm×30 mm× 0.5 mm。试样表面先用砂纸打磨、抛光，并用酒精擦拭表面，然后进行He+离子辐照实验。

表1 3 种材料的焊接参数Tab.1 Welding parameters for three materials

图1 拉伸夹具Fig.1 Drawing fixture

1.2 外加应力

使用万能拉伸试验机对3 种不锈钢焊缝进行拉伸试验，根据试验结果来确定外加拉应力的值。304不锈钢焊缝的应力-应变曲线如图2 所示。当应变ε达到5%时，3 种材料均已达到塑性变形阶段；当应变ε为5%时，304 奥氏体不锈钢、430 铁素体不锈钢和 T91 马氏体不锈钢的焊缝应力值分别为 294，268.4，445.6 MPa。通过拧动夹具来控制3 种材料达到5%应变。

图2 304 不锈钢焊缝应力-应变曲线Fig.2 Stress-strain curve of weld in 304 stainless steel

2 结果与分析

2.1 辐照损伤计算

选取的辐照剂量（每cm2的离子数量）为2.1×1017，He+的辐照能量为150 keV，离子束束流为60 μA。通过SRIM（The stopping and range of ions in matter）模拟软件计算出3 种材料的辐照损伤量和入射离子随深度变化的函数关系。SRIM 软件可以模拟出入射的He+与靶材原子之间的相互作用，并采用蒙特卡罗统计试验法（Monte carlo method，MC）[9]计算因此产生的反冲原子和靶材原子之间的随机碰撞，因此，通过SRIM 软件模拟出入射离子轰击靶材后的运动过程并进行计算，就可以得到各个物理量的估值[10]。式（1—2）为计算He+离子数和损伤量（Displacements per atom，dpa）的计算公式[11]。

式中：Ddpa为辐照损伤量；V为SRIM 软件计算得到的试样中产生的空位数；Φ为辐照剂量；ρ为试样的原子数密度，304 奥氏体不锈钢、430 铁素体不锈钢和T91 马氏体不锈钢的焊缝的原子数密度（每cm3的原子数量）分别为8.405×1022，8.373×1022，8.488×1022。

式中：C为单位体积中He+的个数；R为SRIM软件计算得到的注入元素在试样中的浓度。不同深度下的总离位数是变化的，以固体靶材深度为横坐标，以对应的总离位数为纵坐标，可以获得dpa 随深度变化的分布曲线。以固体靶材的深度为横坐标，以He+离子数为纵坐标就可以获得注入的He+离子数随固体靶材深度的分布曲线。SRIM 软件模拟计算得出3 种材料损伤量随深度变化的函数以及He+离子数随深度变化的函数如图2 所示。

图2 损伤量、He+离子数随深度变化函数Fig.2 Function of damage variation and the variation function of helium ion number with depth

3 种材料损伤量、He+离子数对应的峰值以及He+辐照最大深度如表2 所示。对比3 种材料的模拟计算结果，损伤量的大小和He+离子数规律一致，其分布规律符合高斯方程，都随着深度先增大后减小，He+辐照影响的最大深度均在650 nm 左右；辐照损伤的峰值均出现在410 nm 附近，损伤量的峰值大小略有差别，均在2.5 附近，其中在T91 的略大于430 和304不锈钢，He+离子数的峰值则出现在440 nm 附近。

表2 3 种材料的SRIM 模拟计算数据Tab.2 Data of three materials simulated by SRIM

2.2 微观形貌观察

3 种不锈钢焊缝在无应力和有应力状态下辐照后的SEM 形貌如图3 所示。可以看出，3 种焊缝在无应力状态下和有应力状态下，焊缝表面均分布着黑色点状缺陷；对于同一种焊缝，在有外加应力的状态下，焊缝表面黑色点状缺陷的分布密度明显增加，缺陷之间的距离明显变小，部分缺陷的尺寸也有所增大。据分析这些小黑点是一些纳米小孔洞和小凸起，万浩等[12]解释了这些纳米小孔洞和小凸起是辐照缺陷在热力学梯度下向不锈钢焊缝表面扩散、聚集形成的。

图3 焊缝He+离子辐照后的SEM 形貌Fig.3 SEM morphology of the welds after He+ ion irradiation

3 种不锈钢焊缝的金相组织如图4 所示。从图4a可以看出，304 奥氏体不锈钢焊缝由树枝晶和柱状晶组成。从图4b 可以看出，430 不锈钢的焊缝组织为铁素体组织，并伴有少量残余奥氏体；图4c 为T91马氏体不锈钢焊缝组织，焊缝主要由板条状马氏体组成。比较3 种不锈钢焊缝组织，发现304 奥氏体不锈钢的焊缝晶粒细长且晶界较为密集。

图4 3 种不锈钢焊缝金相组织Fig.4 Metallographic Structure of welds in three stainless steel

不锈钢焊缝中的辐照缺陷通常会在密集的晶界处聚集，形成尺寸较小的点缺陷弥散分布在不锈钢焊缝的表面。304 不锈钢焊缝的晶粒细长且晶界密集，辐照缺陷更容易在304 奥氏体不锈钢焊缝中形成。这些聚集在晶界处的缺陷相互吸引并合并长大，形成较大尺寸的纳米孔洞和凸起，导致辐照对304 奥氏体不锈钢焊缝的影响较大。

2 种应力状态下，3 种不锈钢焊缝辐照后的平均缺陷间距和最大缺陷直径的具体数值如表3 所示。304 不锈钢焊缝在有应力状态下的平均缺陷间距比无应力状态下的平均缺陷间距缩小了58.1%，有应力状态下的最大缺陷直径增长了18.1%；430 不锈钢焊缝在有应力状态下的平均缺陷间距缩小了61.5%，有应力状态下的最大缺陷直径增长了59.2%；T91 不锈钢焊缝在有应力状态下的平均缺陷间距缩小了58.8%，有应力状态下的最大缺陷直径增长了9.8%。通过对比分析304 奥氏体不锈钢焊缝、430 铁素体不锈钢焊缝、T91 马氏体不锈钢焊缝的平均缺陷间距和最大缺陷直径，发现外加拉应力的引入对304 奥氏体不锈钢焊缝的辐照缺陷影响最大。

表3 焊缝辐照缺陷平均间距和最大尺寸Tab.3 Average spacing and maximum dimensions of irradiated defects in welds nm

2.3 显微硬度

3 种不锈钢焊缝在不同应力状态下的纳米压痕测试硬度位移曲线如图5 所示。3 种焊缝在4 种状态下的硬度变化趋势是一致的。对于同一种焊缝，有拉应力作用和有辐照作用时硬度都有所增加，拉应力和辐照同时作用下硬度最大。

图5 3 种材料纳米压痕硬度-位移曲线Fig.5 Nano-indentation hardness-displacement curves of the three materials

3 种不锈钢焊缝不同应力状态下的硬度均值如表4 所示。辐照后，没有拉应力作用时T91，304，430这3 种不锈钢焊缝的硬度分别增长了39.6%，47.8%，37.3%；有拉应力作用时T91，304，430 这3 种不锈钢焊缝的硬度分别增长了45.8%，57.1%，52.3%。2种应力状态下304 奥氏体不锈钢焊缝的辐照硬化率均最高。

表4 2 种状态辐照前后硬度值Tab.4 Hardness values before and after irradiation in the two states GPa

辐照后2 种应力状态下3 种不锈钢焊缝的硬度增量ΔH如图6 所示，有拉应力状态下3 种不锈钢焊缝的硬度增长均更加明显，T91，304，430 的硬度增值分别为17.9%，24.1%，46.8%。综合比较这3 种材料在有无外加应力联合作用下，T91 马氏体不锈钢焊缝的抗辐照硬化性能相对优异。

图6 3 种材料不同状态硬度增量Fig.6 Hardness changes of the three materials in different states

根据辐照硬化理论[13]，在未辐照的焊缝中，影响材料硬度的是位错开动所需要克服的应力，即费兰克-瑞德位错源[14]的去钉扎应力。对于辐照后的焊缝，辐照产生的诱发点缺陷及其演化形成的微观形貌上的变化，导致变形过程中位错开动且运动阻力加大。辐照产生的缺陷通过源硬化[15]和摩擦硬化[16]这2 种方式使材料产生辐照硬化效应。这也对应了2.2 节中辐照后外加应力的引入对焊缝表面形貌影响的结果。

3 结论

结合工程应用环境，对3 种不锈钢焊缝在应力作用下的辐照损伤研究得出以下结论。

1）应力会使辐照缺陷最大尺寸增加，应力在一定程度上会降低材料的抗辐照性能。

2）与430 不锈钢、T91 钢相比，应力对304 奥氏体不锈钢的辐照缺陷演变影响最大。与无外加应力焊缝相比，有外加应力的304 不锈钢焊缝的辐照缺陷尺寸增长最明显，辐照缺陷尺寸增长59.2%。

3）辐照导致T91，304，430 这3 种不锈钢焊缝硬度提高，其中304 的辐照硬化率最高。

4）相同外加应力作用下，与430 不锈钢、304不锈钢相比，T91 钢焊缝辐照硬化增量最小。应力作用下T91 的焊缝抗辐照硬化性能相对优异，工程应用中应优先选用T91 钢。