中能X射线自由电子激光SASE脉冲在Cr/B4C多层膜结构上的反射特性

王 月李 宾

1（中国科学院上海应用物理研究所 上海201800）

2（中国科学院上海高等研究院上海同步辐射光源 上海201204）

3（上海科技大学物质科学与技术学院 上海201210）

4（中国科学院大学 北京100049）

自由电子激光器（Free Electron Laser，FEL）［1］可以在X射线波段内产生飞秒（femtosecond，fs）时间尺度的脉冲，并通常采用自放大自发辐射（Self-Amplified Spontaneous Emission，SASE）的模式［2-3］。SASE FEL产生的飞秒脉冲具有极高的峰值强度和亮度［4-5］，这一性质为前沿科学和技术领域带来了新的机遇和挑战，例如其中一个重要的应用是利用高亮度超短X射线脉冲探索原子［6-7］或分子的超快动力学过程［8-9］。X射线FEL脉冲光束从光源到实验站的传输过程要经过相当长的光束线［10］，在该过程中，X射线脉冲要经过很多的光学镜面来进行光束反射［11］、聚焦［12-13］、单色化［14］等操作。特别地，在进行时间分辨实验时，X射线脉冲光束需要被送入一个分光和延迟单元（Split-and-Delay Unit）［15-16］，以产生有一定时间延迟的泵浦和探针脉冲对，达到相应的实验条件。

然而，在设计光束线与光束线有关的反射镜的过程通常会遇到两个问题：其中一个问题是当使用单层表面涂层或单块基底材料［11，17］做反射镜面时，X射线在其表面极小的掠入射角（毫弧度量级）将导致反射镜表面上有非常大的光斑，这需要有一个高精度的镜面制备工艺，以减小因镜面面型或粗糙度导致的光束传输误差，然而高精度制备工艺难于实现而且代价高昂。另一个问题是正入射或大角度掠入射的X射线光束入射在晶体上会引发严重的辐射吸收和热负荷，进而造成光学器件的失效或损坏［18］。特别是对于光子能量范围1~4 keV的X射线，即典型的“中能X射线（Tender X-rays）”，无论是单层膜反射镜还是晶体反射镜，都无法提供优异的光束反射与传输的解决方案［19-20］。

此时，多层膜结构［21］成为了一种可行性方案，它可以在相对较大的掠入射角［22-23］下为X射线提供较高的反射率，相当于提供了较大的光学数值孔径。同时，多层膜结构也可以承受和反射超高峰值功率的超短X射线FEL脉冲［24-25］。例如，在德国FLASH光源装置上，实验证明了Si/C多层膜结构可以反射脉冲长度为25 fs、光子能量为39 eV的FEL脉冲，该脉冲的峰值强度曾一度达到3×1014W·cm-2［26-27］；此外，在FLASH光源，应用于单脉冲的多层膜光学器件也被证明在39~206 eV的光子范围内具有一定的实用性［28］。而对于1~4 keV的中能X射线，目前主要在同步辐射装置中开展了一些实验［29］，相关的实验结果表明，铬（Cr）和碳化硼（B4C）组成的多层膜结构能够在该光子能区内提供更高的反射率［30-31］。但对于自由电子激光领域，1~4 keV的多层膜对应的实际应用还比较少。

在本文中，我们报告了Cr/B4C多层膜结构在中能X射线中的反射性能，并对该多层膜反射SASE FEL脉冲进行模拟计算（该过程如图1（a）所示），主要包括以下几个部分：1）利用X射线衍射理论优化多层膜结构的设计；2）将GENESIS软件［32］模拟产生的FEL脉冲数据（图1（b））与基于Parratt算法［33］和Fourier分析的理论模型结合，建立SASE脉冲被多层膜结构反射的理论研究框架；3）基于步骤2）中的理论框架，研究了Cr/B4C多层膜结构对中能X射线SASE FEL脉冲的反射，并进行性能评估，为中能X射线FEL多层膜应用提供的理论支持。

图1 SASE FEL飞秒脉冲在特定的Cr/B4C多层膜结构上入射和反射(a)SASE FEL飞秒脉冲在特定的Cr/B4C多层膜结构上入射和反射示意图，(b)FEL脉冲数据结构示意图Fig.1 Incidence and reflection of SASE FEL femtosecond pulses on a specific Cr/B4C MS(a)Schematic diagram of the incident and reflected SASE FEL pulses on a specific Cr/B4C MS,(b)Schematic diagram of the FEL pulse data structure

1 多层膜结构的设计

周期性多层膜结构包括多个以材料A和材料B为组合的双层单元，每个单元的两种材料层的厚度分别为dA和dB，折射率分别为nA=1-δA+iβA和nB=1-δB+iβB［12］。在双层结构中，我们设置Γ=dA/dB为双层单元中材料A与材料B的厚度之比，该物理量可以通过式（1）来优化（表示为Γopt）［12，21］。

将式（1）的结果代入布拉格公式［34（］式（2））即可用于设计多层膜结构，并计算每个双层单元的厚度。

式中：λ为X射线波长；θ为X射线光束的掠入射角。

此外，我们在现有的多层膜结构设计与优化模型中考虑了多层膜结构上的各层之间的材料扩散的情况。更具体地说，在制备多层膜结构的过程中有可能会出现的两种交替排列的材料层之间互相扩散的情形（如图2所示）。在图2中可以清晰地看到自多层膜结构的顶层出发，分别有两种扩散结构交替出现，分别为由材料A过渡到材料B以及由材料B过渡到材料A，上述两种过渡区域的折射率可分别表示为nAB和nBA，假设两种扩散区域的厚度相同，用σt表示，则nAB和nBA的表达式由式（3）和式（4）给出。

图2 含层间材料扩散结构的多层膜结构示意图Fig.2 Schematic diagram of MS with interlayer material diffusion structure

通过这一互相扩散的区域，可以模拟多层膜结构制造过程中材料涂覆时其光学特性的改变情况，即除了A和B的纯物质层外，还存在夹在AB两种材料中间的材料扩散层，其中混合了折射率较高或较低的材料，削弱了多层膜体系中由不用材料的光学差异产生的布拉格结构，从而削弱了其X射线布拉格衍射效率，导致多层膜结构的反射率降低。

2 多层膜结构反射SASE FEL脉冲

在本节中，我们来讨论优化后的多层膜结构对SASE FEL脉冲的反射的研究方法。多层膜结构反射SASE FEL脉冲的仿真框架如图3所示，该框架结合了Parratt严格的迭代算法和傅里叶分析方法［26］，包括快速傅里叶变换（Fast Fourier Transform，FFT）、快速反傅里叶变换（Inverse Fast Fourier Transform，IFFT）。同时，将短时傅里叶变换（Short-time Fourier Transform，STFT）方法应用于入射和反射脉冲上，并对二者进行比较。

图3 SASE FEL脉冲在多层膜结构中的入射和反射的仿真流程图Fig.3 Flow chart illustrating simulation of the incidence and reflection of SASE FEL pulses in a MS

由于SASE脉冲的诞生来自于随机辐射噪声［35］，它的时域脉冲信号中包含了许多单独的尖峰，这一点与普通激光器输出的脉冲有很大的不同。而又由于电子束在波荡器中传输的不稳定性，每一个SASE辐射脉冲在时域和频域上的特征具有随机性和任意性［35］。

因此，我们利用GENESIS代码生成的SASE脉冲数据作为入射脉冲。GENESIS代码提供了在不同纵向时间尺度上的FEL电场和相位分布（如图1（b）所示），实际上是以四维矩阵的形式提供数据，其中包含了与不同纵向位置（z）相关的横向切片中每个坐标（x或y）处的场强和相位。特别地，当辐射功率达到饱和时，SASE脉冲几乎是完全的横向相干，这意味着在中心区域采集的数据可以很好地代表整个横向切片。因此，只需考虑并收集了每个切片中心的SASE脉冲数据，时域入射脉冲表示为：

其中：入射的SASE脉冲在不同时间尺度的数据用t1，t2，…，tm标记。

随后，经过傅里叶变换［36］，可以得到相应的入射脉冲的频谱：

当X射线脉冲入射到多层膜结构上并从多层膜上反射时，SASE脉冲的反射光谱在振幅和相位上都会被多层膜调制。根据Parratt算法计算多层膜反射率的原理，光谱反射率可以用一个复数来描述［26，37］：

因此，可以通过反射脉冲频谱的反傅里叶变换来计算反射脉冲的时域信息：

此外，如图3所示，入射脉冲Ei(t)和反射脉冲Er(t)都可以通过一种特殊的短时傅里叶变换（STFT）［38-39］（式（9））来处理，其中参数τ表示在每个局部时间步长内执行FFT算法的间隔，因此，X射线脉冲的时间和能量分布可以通过在时间平移窗口内分配的卷积变量g(t-τ)来计算和评估，便于我们对入射脉冲和反射脉冲进行对比，进而更加全面地评估多层膜的反射性能。

3 模拟与分析

利用上述的模型方法对中能X射线SASE脉冲在Cr/B4C周期性多层膜结构中的反射进行了研究。本文中，研究将着眼于两个典型的SASE FEL脉冲案例：它们的中心光子能量分别为2.0 keV和3.0 keV，并且带宽分别为ΔE/E=0.13%或0.27%。为反射这两个SASE脉冲，我们分别在2 keV和3 keV分别设计和优化了具体的Cr/B4C多层膜结构，并将入射X射线的入射角度设为相同的掠入射角5°。

Cr/B4C周期性多层膜的设计主要包括三个步骤：1）从XOP©软件包［40］（同步辐射分析的图形用户界面）中收集具体的X射线参数，得到Cr和B4C的δ和β（参考表1）。2）通过式（1）得到双层中的最佳厚度比（Γopt）。3）通过式（2）计算Cr/B4C双层结构的厚度（Λ）。需要特别指出的是，在这里δ=[r e(ρ/Z)λ2f1]/(2π)，β=[r e(ρ/Z)λ2f2]/(2π)，其中：r e为经典电子半径；ρ为原子密度；Z为每个原子或分子的电子数；f1和f2为与辐射波长λ有关的X射线散射参数。通过计算，Cr/B4C在反射2 keV和3 keV的X射线时，其双层结构的厚度分别为3.672 nm和2.404 nm。此外，Cr/B4C周期性多层膜的反射率峰值在2 keV和3 keV经过优化的膜层厚度比Γopt约为0.5。

表1 Cr和B4C在2 keV和3 keV的光学参数Table 1 The optical parameters for Cr and B4C at 2 keV and 3 keV

应用图3所描述的计算框架，建立了一个Cr/B4C多层膜结构反射SASE超短脉冲的数值模拟程序，并在模型搭建过程中考虑了图2中描述的层与层之间的相互扩散效应。假设层与层之间的材料扩散区域的厚度为0.2 nm，在这种情况下可以计算出多层膜结构的X射线反射率与光子能量的关系。我们还计算了光子能量范围为1.8~2.2 keV和2.8~3.2 keV的不同双层结构数量（Number of BL，NBL）的X射线反射率，图4（a）和（b）显示了Cr/B4C多层膜结构的反射率对双层结构的数量（NBL）的依赖性。

图4（a）和（b）上的白线表示NBL增加时反射率达到最大和饱和的位置，具体情况为：当该多层膜结构设计优化在2 keV附近时，在NBL=132时达到最大反射率R=0.582 2（图4（a））；当该多层膜结构设计优化在3 keV附近时，在NBL=414时达到最大反射率R=0.752 2（图4（b））。此外发现，当NBL增加时，反射曲线的带宽逐渐减小，表明多层膜结构的单色性随着层数的增加而增强。图4（c）和（d）分别对应了图4（a）和（b）中的白线位置的反射曲线，其在中心光子能量附近呈现出明显的振荡行为，显示出高对比度的干涉特征，这是由于不同的X射线在多层膜结构的层与层的之间相互作用造成的。同时，除了含过渡层的多层膜结构，在图4（c）和（d）中亦分别给出了相应的多层膜结构在理想情形（σt=0）的反射率强度和相位。从图4（c）和（d）中可以看到，由于理想结构中扩散结构的消失，多层膜各层间的介质折射率差异增大导致布拉格衍射效应增强，使得其反射率有所增加，即在图4（c）中，多层膜曲线中的最大反射率为R=0.586 8，而在图4（d）中，最大反射率为R=0.759 2。

图4 中心光子能量在2 keV和3 keV的Cr/B4C多层膜结构的反射率计算(a、b)反射率与多层膜双层数量的关系，(c、d)特定双层数时的多层膜结构的反射率强度及相位与光子能量的关系Fig.4 Reflectivity calculations for Cr/B4C MS at central photon energy of 2 keVand 3 keV(a,b)Reflectivity versus N BL(number of bi-layers)of the MS,(c,d)The reflectivity and phase versus photon energy of MS at a specific number of bi-layers

随后，基于上述的Cr/B4C多层膜结构，我们研究了SASE脉冲在Cr/B4C多层膜结构上的反射情况，图5展示了中心光子能量在2 keV的SASE脉冲经由Cr/B4C多层膜结构反射的情况，该入射脉冲在到达多层膜表面的峰值功率高达108W。图5（a）展示了时域的入射脉冲（Ii）和计算得到的反射脉冲（Ir）的强度，其中反射脉冲强度受到了多层膜结构反射率的抑制，用高斯曲线拟合反射脉冲强度包络（Ir-fit），得到的脉冲长度的半高全宽约为68 fs，与高斯拟合的入射脉冲强度包络（Ii-fit）的半高全宽（66 fs）非常接近。图5（b）显示了相应的能量谱，通过拟合发现，反射脉冲的能量带宽约为2.6 eV，与入射脉冲的能量带宽相等。结果表明：优化后的Cr/B4C多层膜结构可以很好地反射一般的SASE FEL脉冲，并很好地保留了时间和能量（光谱）特征。

图5 中心光子能量为2 keV的SASE FEL脉冲在优化后的Cr/B4C多层膜结构中的反射(a)入射脉冲(I i)和反射脉冲(I r)的脉冲强度，(b)入射脉冲(S i)和反射脉冲(S r)的频谱，(c)入射SASE脉冲的STFT频谱图，(d)反射SASE脉冲的STFT频谱图Fig.5 Reflection of a SASE FEL pulse with a central photon energy of 2 keV in an optimized Cr/B4C MS(a)Pulse intensity of the incident pulse(I i)and the reflected pulse(I r),(b)Frequency spectrum of the incident pulse(S i)and the reflected pulse(S r),(c)STFT spectrogram of the incident SASE pulse,(d)STFT spectrogram of the reflected SASE pulse

此外，STFT算法被应用于入射和反射脉冲，结果呈现在图5（c）中，该结果清晰地展示了脉冲的时间和频谱分布。值得注意的是，由于多层膜的反射作用，反射脉冲的STFT振幅相对于入射脉冲明显受到抑制。但也可以看到，反射脉冲基本保留了入射脉冲的脉冲结构，因此也保留了脉冲本身的信息。

将同样的方法和程序应用于3 keV的光子能量，结果如图6所示。将入射脉冲与反射脉冲时域包络（图6（a））和能谱（图6（b））进行了对比可以发现，多层膜结构的确对脉冲进行了抑制。根据高斯包络拟合，反射脉冲的脉冲长度的半高全宽约为60.5 fs，与入射脉冲的62 fs相当接近。而反射光谱的半高全宽与入射光谱的半高全宽（8 eV）相比大约增加了1 eV。这表明，上文所提出的具有过渡层结构的Cr/B4C多层膜可以覆盖该SASE脉冲的光谱范围，并能在保留脉冲信息的基础上提供高效的反射。图6（c）显示了入射脉冲与反射脉冲的STFT振幅，可以看到反射脉冲基本保持了入射脉冲的波包信息，证明了优化在3 keV处的Cr/B4C多层膜结构能够很好的满足该SASE FEL脉冲的反射。

图6 中心光子能量为3 keV的SASE FEL脉冲在优化后的Cr/B4C多层膜结构中的反射(a)入射脉冲(I i)和反射脉冲(I r)的脉冲强度，(b)入射脉冲(S i)和反射脉冲(S r)的频谱，(c)入射SASE脉冲的STFT频谱图，(d)反射SASE脉冲的STFT频谱图Fig.6 Reflection of a SASE FEL pulse with a central photon energy of 3 keV in an optimized Cr/B4C MS(a)Pulse intensity of the incident pulse(I i)and the reflected pulse(I r),(b)Frequency spectrum of the incident pulse(S i)and the reflected pulse(S r),(c)STFT spectrogram of the incident SASE pulse,(d)STFT spectrogram of the reflected SASE pulse

综上所述我们可以看到，Cr/B4C多层膜结构可以在大角度入射的情况下，在2 keV和3 keV附近提供了较高的X射线反射率，并且在计算这样的多层膜结构反射SASE FEL脉冲的过程中可以看到脉冲的完整性得到了保持，为相应波段的FEL光束线建设中多层膜结构的应用提供工程参考。

4 结语

本文主要探究了Cr/B4C多层膜结构在中能X射线2 keV及3 keV的反射，并对SASE FEL脉冲在优化多层膜结构的反射特性进行了数值计算与模拟，综合运用了Parratt严格的迭代算法和傅里叶方法，包括FFT、IFFT和STFT，并考虑了厚度为0.2 nm的多层膜层间的材料扩散结构。研究结果表明：包含材料扩散结构的Cr/B4C多层膜结构依然可以为SASE FEL脉冲提供良好的反射性能。该研究结果可为中能X射线SASE FEL脉冲的光束线传输和应用提供相应的多层膜原理及技术支持。

致谢 感谢中国科学院上海应用物理研究所自由电子激光技术部、中国科学院上海高等研究院加速器物理及激光技术部工作人员和同学的帮助和支持。