松辽盆地双城凹陷烃源岩地球化学特征及油源

曾花森, 霍秋立, 范庆华, 张晓畅, 孙 晶, 司万霞

松辽盆地双城凹陷烃源岩地球化学特征及油源

曾花森1,2*, 霍秋立1,2, 范庆华1,2, 张晓畅1,2, 孙 晶1,2, 司万霞1,2

(1. 大庆油田有限责任公司勘探开发研究院, 黑龙江 大庆 163712; 2. 黑龙江省致密油和泥岩油成藏研究重点实验室, 黑龙江 大庆 163712)

综合应用有机碳丰度、岩石热解、碳同位素、生物标志物和有机显微组分等多项指标, 对松辽盆地双城凹陷下白垩统营四段烃源岩进行了分析, 以揭示该套烃源岩地球化学特征及形成环境, 并探讨该凹陷内原油的可能来源。结果显示, 营四段烃源岩有机碳(TOC)含量平均为2.97%, 有机质类型为Ⅱ型, 有机质来源主要为高等植物, 其次为层状藻等水生生物, 镜质组反射率(o)为0.83%～1.10%, 处于生油窗内。烃源岩甾烷分布以C27、C29重排甾烷为主, 规则甾烷以C29占优势, 具有高丰度重排藿烷, 伴有早洗脱重排藿烷(C30D/C30H比值平均为0.68, C30E/C30H比值平均为0.32), 反映沉积环境为弱氧化-弱还原的淡水半深湖-浅湖。双城凹陷原油为高蜡低硫轻质油, 碳同位素平均为−29.69‰, 来源于营四段烃源岩, 其中登三段原油重排藿烷相对丰度较低, 为烃源岩成熟度较低时生成的原油运移成藏; 营四段原油重排藿烷相对丰度较高, 且其与深度的变化规律与烃源岩基本一致, 反映为近源成藏。

E系列重排藿烷; 烃源岩; 沉积环境; 双城凹陷; 松辽盆地

0 引 言

松辽盆地深层指下白垩统泉头组三段以下、基底以上的勘探层系, 自2002年庆深气田发现以来, 松辽盆地(北部)深层油气勘探主要以寻找煤型气为主[1–3]。尽管北部深层业已发现少量凝析油和油型气[3], 囿于深层主力烃源岩大部分处于高-过成熟演化阶段[4], 深层烃源岩的生油潜力及原油勘探一直处于探索阶段。近年来在松辽盆地北部深层双城凹陷营城组四段首次发现处于成熟阶段的烃源岩, 且在上覆配套储层内发现工业油流, 实现北部深层原油勘探的重大进展。剖析这套成熟烃源岩的地球化学特征、形成环境及深层原油的来源有助于了解北部深层高-过成熟烃源岩早期的生油潜力, 寻找生油有利区, 扩大下一步北部深层原油的勘探范围。为此, 本次研究拟综合应用有机碳、岩石热解参数、碳同位素和生物标志物等多项指标, 对营四段烃源岩地球化学特征及原油来源进行分析。

1 区域地质概况

双城断陷位于松辽盆地深层构造单元东南断陷区, 对应的中浅层构造带从南到北依次为青山口背斜带、宾县-王府凹陷、长春岭背斜带和朝阳沟阶地, 受4条NNE走向的“S”形断裂控制, 形成“两凹一凸”的构造格局, 即莺山凹陷、双城凹陷和对青山凸起(图1a)[5–6]; 深层沉积地层自下而上依次发育下白垩统的火石岭组、沙河子组、营城组和登娄库组。双城断陷主力烃源岩为沙河子组和营城组四段暗色泥岩及煤, 其中沙河子组烃源岩主要发育在莺山凹陷, 双城凹陷仅在中部少量揭示, 且有机质丰度较低; 营四段烃源岩主要发育在双城凹陷南部。沙河子组烃源岩总体处于高-过成熟演化阶段, 是过去天然气勘探的主力气源岩[7]。本次研究区位于双城凹陷南部, 受太平庄断裂和朝阳断裂的切割控制, 总体表现为西断东超SN向展布的箕状式凹陷(图1b); 深层沉积地层缺失沙河子组, 烃源岩主要发育在营城组上部营四段, 岩性主要为黑色泥岩夹砂岩、砂砾岩, 部分井可见少量碳质泥岩夹层和煤线。平面上, 营四段暗色泥岩分布具有中间厚、两侧薄、东侧厚和西侧薄的特征, 厚度一般为10～110 m。登娄库组与下伏地层呈不整合接触, 其中登三段发育砂岩、砂砾岩夹紫红色泥岩, 是当前油气勘探的主要目的层。

2 样品与实验

分析样品来自研究区的13口井, 井位分布见图1, 取样层位为营四段和登三段。其中泥岩样品214份, 含油砂岩19份, 原油5份。样品主要为岩芯及井壁取芯, 部分泥岩样品为岩屑, 岩屑样品经清水洗涤后筛选备用。用于油-岩对比的泥岩和含油砂岩均为岩芯样品, 样品粉碎后经索氏抽提, 抽提液采用层析柱分离出族组成备用。有机碳和岩石热解分析分别在Leco C744碳分析仪和Rock-Eval 6热解分析仪上完成。稳定碳同位素、饱和烃色谱、饱和烃色谱-质谱分别在Elementar Isoprime 100、Agilent 7890A和Agilent 5975C仪器上完成。全岩有机显微组分分析采用Leica DMRXP+Q550IW荧光显微镜, 镜质组反射率采用Leica MPV-SP显微光度计测定, 所有分析在大庆油田勘探开发研究院实验中心完成, 执行相关的行业及国家分析标准。

3 烃源岩地球化学特征

3.1 有机质丰度及成熟度

营四段烃源岩总有机碳(TOC)为0.96%～14.68%, 大部分介于2%～4%之间, 平均为2.97%, 热解生烃潜量(1+2)为0.69～54.65 mg/g, 大部分为5～10 mg/g, 平均为6.99 mg/g, 总体评价为中等-好生油岩。纵向分布上, 如图2所示, 结合测井Δlog(声波与电阻率曲线之间的间距)变化的旋回特征[8]及测井计算的有机碳剖面[9], 自下而上营四段烃源岩存在两个富有机质沉积单元, 对应两个沉积正旋回。从镜质组反射率(o)上看,o为0.83%～1.10%, 处于成熟演化阶段。

3.2 有机质类型

应用岩石热解2-TOC交汇图划分有机质类型可以避免岩石热解过程矿物对烃类的吸附效应或“死碳”的影响, 从而评价对生烃有贡献的有机质类型[10–11]。如图3a所示, 营四段烃源岩有机质类型主要为Ⅱ型, 单井2-TOC相关系数比较高, 反映有机质类型比较一致; 不同井之间,2-TOC斜率的变化除反映有机质类型的差异, 成熟度的影响也是重要因素。Cornford.[11]研究表明,2-TOC交汇图在TOC轴上的截距大小与烃源岩中陆源惰屑体的含量呈正相关关系, 代表总有机碳中不能生烃的“死碳”。如图3所示, 营四段烃源岩的“死碳”约为1.0%左右, 与松辽盆地青一段湖相烃源岩相比[12], 后者“死碳”一般小于0.5%, 反映营四段烃源岩陆源有机质碎屑的输入比例较大。Creaney.[8]通过层序地球化学研究指出, 相同沉积背景下, 烃源岩氢指数(H)与TOC具有协变特征, 低有机质丰度时, 陆源惰屑体比例较大,H随TOC的增大而增大(上升段), 高有机质丰度时, 陆源惰屑体比例较小,H随TOC变化较小(平稳段); 进一步分析表明, 这种协变关系与有机质的保存条件亦有关[13],H平稳段的烃源岩代表相同沉积背景下能够形成的最好烃源岩。如图3b所示, 营四段烃源岩H-TOC协变趋势总体处于上升段,反映陆源碎屑有机质输入占比较大; 镜下有机显微组分对比结果也表明(图4e, 图4f),H高的烃源岩, 层状藻相对富集。从全岩有机显微组分组成来看(图4), 营四段烃源岩有机质来源主要为陆源高等植物碎屑和水生生物, 其中陆源有机碎屑主要为镜屑体和碎屑丝质体、半丝质体, 见少量菌类体(主要为菌孢), 水生生物主要为层状藻。营四段烃源岩中可见到较丰富的富氢镜质体(图4b)和沥青质体(图4d), 从结构和产状来看, 富氢镜质体具有结构且主要沿层发育, 推断主要来源于藻类或孢子体的转换, 沥青质体则无明显的结构, 主要见于孔、缝, 它们的形成一般认为与表层沉积期间厌氧细菌对脂类显微组分的代谢有关[14]。

图1 松辽盆地双城凹陷构造图与井位分布

图2 松辽盆地双城凹陷地层综合柱状图(基于X67)

3.3 生物标志物特征

3.3.1 类异戊二烯烷烃

沉积有机质中姥鲛烷、植烷主要来源于叶绿素的植烷基; 相比水生沉积环境, 陆相沉积环境下高等植物的有氧降解有利于形成植烷酸(姥鲛烷先质), 因此姥植比(Pr/Ph)可用于氧化还原环境及有机质来源的判识[15]。对于处于生油窗内的油、烃源岩, 一般来说, Pr/Ph比值小于0.8反映强还原环境, 大于3则一般反映氧化的含煤沉积环境[16–17]。营四段烃源岩饱和烃Pr/Ph比值为1.13～4.26, 主要分布在1.5～ 2.5之间, 平均为2.3, 反映弱氧化-弱还原的沉积环境。

图3 松辽盆地双城凹陷营四段烃源岩S2-TOC、IH-TOC交汇图

图4 松辽盆地双城凹陷营四段烃源岩有机显微组分照片

(a) S59井, 1427.79 m, 镜屑体、惰屑体(fe–丝质体, fu–菌类体, v–镜质体), 油浸反射白光(×200); (b)与(a)同一样品, 富氢镜质体(hv), 油浸反射白光(×500); (c) X67井, 1437.35 m, 层状藻(al, 浅褐色、半透明短条状沿层分布), 油浸反射白光(×500); (d) S70井, 1291.74 m, 沥青质体(bi)沿微裂缝发育, 蓝光激发下呈暗黄-桔红色荧光, 油浸反射白光(×500); (e) S70井, 1287.64 m, 层状藻富集(H=228 mg/g), 蓝光激发, 油浸反射光(×500); (f) X67井, 1442.45 m, 层状藻(H=194 mg/g), 蓝光激发, 油浸反射光(×500)

3.3.2 甾、萜烷

营四段烃源岩萜烷分布以藿烷为主, 伽马蜡烷不发育, 重排藿烷相对丰度高, 18α-三降藿烷(Ts)和17α-三降藿烷(Tm)之间见早洗脱重排藿烷(C30E)[18](图5)。Ts/(Ts+Tm)比值为0.48～0.89, 平均为0.72 (表1),达到平衡值, 反映为成熟烃源岩。伽马蜡烷指数(Ga/C30H)平均为0.11, 普遍小于0.15; 伽马蜡烷一般认为是与高盐度或水体分层有关[19], 结合研究区地质、地球化学特征, 表明营四段烃源岩沉积水体较浅, 为淡水沉积。17α-重排藿烷(C30D)相对丰度指标C30D/C30H比值为0.27～1.54, 平均为0.68, 根据张文正等[20]对重排藿烷相对丰度的划分标准, 属于高丰度到异常高丰度。早洗脱重排藿烷相对丰度指标C30E/C30H比值为0.07～1.17, 平均为0.32, 变化趋势与C30D/C30H变化一致(图6c, 图6d), 说明两者之间具有相同的成因。17α-重排藿烷一般认为来源于细菌藿烷类先质, 在氧化-亚氧化的酸性环境下经由黏土催化发生重排作用形成[16,21,22], 早洗脱重排藿烷的相对富集一般与陆相成烃环境及高等植物输入有关, 如塔里木盆地柯克亚原油[21,23], 印尼陆相原油[24], 库车坳陷陆相原油[25]及川中侏罗系原油[26]等。重排藿烷相对丰度也受成熟度影响, 由于重排藿烷化学热稳定好于藿烷, 成熟度越高重排藿烷相对丰度越大[22,27,28]; 张敏等[29]研究表明, 重排藿烷相对丰度在生油高峰期(o=0.8%～0.9%左右)达到最大。营四段重排藿烷相对丰度总体具有随埋深增加先变大后变小的趋势(图6c, 图6d), 在1400～1500 m (对应o为0.9%～1.0%)左右达到最大, 说明研究区重排藿烷相对丰度纵向上的变化受成熟度控制。

图5 松辽盆地双城凹陷烃源岩、油典型甾萜烷质量色谱图

表1 松辽盆地双城凹陷部分烃源岩、原油生物标志物特征

图6 松辽盆地双城凹陷C29甾烷异构化指数及重排藿烷指数随深度变化图

营四段烃源岩甾烷分布以C27、C29重排甾烷为主, 规则甾烷以C29占优势(图5), 反映有机质来源主要为陆源高等植物[30]。纵向上, C29甾烷异构化指标20S/(20S+20R)和ββ/(αα+ββ)在1400 m以浅平均分别大于0.5和0.7, 均达到平衡值, 反映烃源岩处于成熟阶段; 在1400～1500 m处, C29甾烷异构化指标出现“倒转”现象, 反映甾烷异构化指标受不同构型甾烷裂解速率控制[31]; 1500 m以深, C29甾烷异构化指标变化不大, 反映烃源岩成熟度相近。

从平面分布上看, 凹陷内或近凹陷区的烃源岩(图5, S68、S71)重排藿烷相对丰度较低, 而规则甾烷C27相对丰度较大, 藻类贡献比例增大, 反映凹陷区陆源有机质输入减少、沉积环境更还原。研究区内埋深较大的烃源岩样品(>1700 m, 如S71、S83)往往位于凹陷区, 其重排藿烷相对丰度低应主要受有机质来源和沉积环境控制, 其次是成熟度的影响。

3.4 正构烷烃单体碳同位素

正构烷烃单体碳同位素能够提供分子级的信息, 其分布特征常常用于识别有机质来源及沉积环境, 广泛应用于原油分类及原油来源分析[32–34]。如图7所示, 双城凹陷营四段烃源岩正构烷烃碳同位素(13C)曲线以C23为中心, 大致呈V型分布, 随碳数的增加碳同位素先变轻后变重,C15–C31正构烷烃13C值为−28.81‰ ～ −33.27‰。营四段烃源岩正构烷烃单体碳同位素曲线变化趋势与典型煤系烃源岩不同, 后者一般具有随碳数增加碳同位素变轻的趋势(如吐哈盆地煤系泥岩[35])且碳同位素总体偏重(一般大于−28‰[34]); 而与典型湖相烃源岩相似(如松辽盆地青一段湖相烃源岩[36], 一般小于−30‰)。Ficken.[37]对现代湖泊沉积物的研究表明,C27以上长链烷烃一般来自陆源高等植物或挺水植物, 碳同位素较重, 而中链烷烃(C21、C23或C25)一般来自大型水生植物(沉水植物和浮游植物), 碳同位素较轻。对于水生生物和陆源高等植物混合来源的有机质, 短链烷烃(C15–C19)一般认为来源于藻类及细菌, 且碳同位素具有随碳数增大而变轻的特征[38]。因此, 从单体烃碳同位素的分布特征来看, 营四段烃源岩有机质具有混合来源特征, 结合不同沉积环境正构烷烃碳同位素的分布范围[34], 认为属于湖相沉积, 受陆源高等植物输入影响。再结合研究区地质背景和上述其他地球化学特征, 认为营四段烃源岩发育于淡水半深湖-浅湖、弱氧化-弱还原的沉积环境。

图7 松辽盆地双城凹陷正构烷烃单体碳同位素分布

4 原油地球化学特征及来源分析

双城凹陷原油主要分布于登三段砂岩储层, 部分见于营四段砂砾岩(如S59、S661等井)。原油密度为0.821～0.852 g/cm3, 平均为0.836 g/cm3; 黏度为4.10～15.03 mPa∙s, 平均为7.03 mPa∙s; 含蜡量为9.2%～25.7%, 平均为18.03%; 含硫量为0.05%～0.59%,平均为0.13%, 属于高蜡低硫轻质油。

双城凹陷登三段与营四段原油具有总体一致的甾、萜类生物标志物分布特征和碳同位素组成。如甾烷组成均以C27、C29重排甾烷为主, 规则甾烷以C29占优势; 萜烷化合物均以藿烷为主, 伽马蜡烷相对含量低, 重排藿烷相对含量高(图5); 重排藿烷指数C30D/C30H、C30E/C30H分别为0.27～0.67(平均为0.40)、0.07～0.23(平均为0.11), 均属于高丰度重排藿烷类型(图6); 全油碳同位素为−29.24‰ ～ −30.06‰, 平均−29.69‰; 正构烷烃单体碳同位素为−28.82‰ ～ −32.66‰, 平均为−30.93‰, 比松辽盆地青一段湖相原油碳同位素重[39], 而比煤成油碳同位素轻[40]。这些地球化学特征的相似性说明它们具有相同的来源, 且与同凹陷内的营四段烃源岩具有可比性(图5, 图7)。

双城凹陷原油C29甾烷20S/(20S+20R)和ββ/(αα+ββ)分别为0.47～0.62 (平均为0.55)和0.60～ 0.80 (平均为0.70), 均在平衡值附近, 为成熟原油, 不同埋深原油之间的成熟度变化较小(图6a, 图6b)。纵向上, 登三段原油重排藿烷相对丰度变化不大, 与营四段1200～1300 m烃源岩重排藿烷相对丰度相近, 反映原油主要为运移成藏; 营四段原油重排藿烷的相对丰度随埋深先增加后降低, 与邻近深度的营四段烃源岩相似, 反映原油主要为近源成藏(图6c, 图6d)。

5 结 论

(1) 双城凹陷南部营四段发育高有机质丰度烃源岩, TOC平均2.97%,o为0.83%～1.10%, 处于生油窗。有机质类型主要为Ⅱ型, 有机质来源主要为陆源高等植物, 其次为层状藻等水生生物, 沉积环境为淡水半深湖-浅湖, 水体呈弱氧化-弱还原条件。

(2) 营四段烃源岩正构烷烃单体碳同位素为−28.81‰ ～ −33.27‰, 甾烷分布以C27、C29重排甾烷为主, 规则甾烷以C29占优势, 重排藿烷相对丰度高, 见早洗脱重排藿烷, 其中C30D/C30H平均为0.68, C30E/C30H平均为0.32。

(3) 双城凹陷原油为高蜡低硫轻质油, 碳同位素较轻, 平均为−29.69‰。原油饱和烃生物标志物特征与营四段烃源岩相似, 其中, 登三段原油重排藿烷相对丰度总体较低、营四段原油重排藿烷相对丰度平均较高, 采用重排藿烷进行油源对比, 认为登三段原油为营四段烃源岩成熟度较低时生成的原油运移成藏, 营四段原油则主要为近源成藏。

中国石油大学(北京)王春江教授、中国科学院广州地球化学研究所詹兆文副研究员对本次初稿的完善给予大量的帮助与指导, 在此致以衷心的感谢！

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Geochemical characteristics of source rocks and oil origins in the Shuangcheng Depression, Songliao Basin

ZENG Hua-sen1,2*, HUO Qiu-li1,2, FAN Qing-hua1,2, ZHANG Xiao-chang1,2, SUN Jing1,2and SI Wan-xia1,2

1. Exploration and Development Research Institute, Daqing Oilfield Company Ltd., Daqing 163712, China; 2. Heilongjiang Provincial Key Laboratory of Tight Oil and Shale Oil Accumulation, Daqing 163712, China

Multiple organic contents, pyrolysis techniques, stable carbon isotopes, biomarkers, and organic petrology parameters were used to characterize the source rocks of the Lower Cretaceous Yingcheng Formation’s fourth member in the Shuangcheng depression, Songliao Basin. Based on these characteristics, forming conditions of source rocks and potential origins of crude oils were discussed. Results show that the source rock contains type II kerogen and a high organic content, with an average total organic carbon value of 2.97%. An organic petrology study showed that the organic matter is mainly derived from higher terrestrial plant tissues with some algae input. The source rock is thermally mature and exhibits a vitrinite reflectance (o) ranging between 0.83%–1.10%. The source rock steranes are dominated by C27andrearranged steranes while regular steranes are dominated by C29. Furthermore, there is a high abundance of rearranged hopanes that comprise early eluting rearranged hopanes (C30D/C30H and C30E/C30H are 0.68 and 0.32 on average, respectively), thereby indicating that the depositional environment is a shallow to semi-deep fresh-water lake with suboxic conditions. Crude oils in the Shuangcheng Depression comprise light oil with high wax and low sulfur contents, and the stable carbon isotope content in the whole oil is −29.69‰ on average. Oil-source correlation analysis shows that the oils are sourced from Yingcheng shale. The oils in the third member of Denglouku Formation have a lower content of rearranged hopanes and are sourced from migrated oils generated by the underlying source rocks at lower maturity. In contrast, the oils in the fourth member of Yingcheng Formation have a higher content of rearranged hopanes and their trend with depth corresponds to that of the source rock, indicating that they are sourced from in-site or adjacent source rocks.

early eluting rearranged hopanes; source rock; sedimentary environment; Shuangcheng depression; Songliao Basin

P593

A

0379-1726(2021)02-0152-11

10.19700/j.0379-1726.2021.02.002

2019-02-27;

2019-11-13;

2020-04-09

中国石油天然气股份公司勘探与生产分公司重大课题(135YQZP-2017-KT02)

曾花森(1982–), 男, 高级工程师, 主要从事石油地质和地球化学研究工作。

ZENG Hua-sen, E-mail: zenghuasen@petrochina.com.cn; Tel: +86-459-5589108