广州流溪河河水主要化学组成时空分布特征及控制因素

徐谨立, 王志兵, 王希杰, 韦刚健*, 谢露华, 曾 提

广州流溪河河水主要化学组成时空分布特征及控制因素

徐谨立1, 王志兵2, 王希杰2, 韦刚健2*, 谢露华2, 曾 提2

(1. 中国地质大学(武汉) 李四光学院, 湖北 武汉 430074; 2. 中国科学院 广州地球化学研究所 同位素地球化学国家重点实验室, 广东 广州 510640)

本次研究报道了位于广州市典型热带-亚热带河流流溪河上游、中游和下游3个站点(东星、乌石和江高)河水的主要化学成分在近1年的持续变化时间序列。结果显示, 3个站点河水的阳离子均主要来自硅酸盐的化学风化输出, 但贡献率略有差异, 其中在上游的东星站贡献率最大, 下游的江高站次之, 中游的乌石站相对较少。相较之下, 阴离子的来源更为多样, 其中F−主要来自于岩石风化, Cl−、SO42−和NO3−更多地受到海洋源降雨或咸潮作用的影响。流域内主要化学风化反应以钾长石、钠长石和钙长石的溶解为主。从上游到下游, Si/TZ+*比值和Si/(Na*+ K)比值逐渐降低, 说明上游硅酸盐岩风化较下游更为强烈。从上游到下游, 随工农业生产活动的增加, 人类活动对河流水化学组成的贡献逐渐增大, 岩石风化输出的相对贡献逐渐减小。

水化学组成; 化学风化; 物质来源; 流溪河

0 引 言

流溪河位于广州市西北部, 发源于从化桂峰山, 流经广州市从化区、花都区和白云区, 在市区白鹅潭汇入珠江[1]。流溪河曾是广州的母亲河, 但近年来因水质下降, 已于2016年调整为备用水源, 饮用水水源保护区面积被大幅调减[2], 广州主城区不得不远赴西江取水。

合乎要求的水量和水质是保证广州经济高速和持续发展不可或缺的条件之一。已有资料显示, 广州人均水资源为全国一半, 用水量却在全国居首[3–4]。大量未经处理的生活污水和工业废水的排放, 致使广州市水污染日趋严重, 造成了严重的水质型缺水[5]。解决流溪河水质问题, 是提高广州市饮用水质量的必经之路。因此, 了解流溪河流域河水化学组成的变化特征, 特别是河水中溶解阴、阳离子的含量分布与变化情况, 估算不同输入源阴、阳离子的贡献, 具有重要的理论价值和实践意义。

影响河流阳离子含量的因素主要有: 流域内岩石的风化、大气沉降、气候变化以及人类活动输入。有研究认为, 地质-化学因素在影响河流水化学性质的众多因素中起着主导作用[6]; 流域内岩石矿物的风化剥蚀以及人为活动导致的输入(如矿石开采、化学工业、城市化的改变, 以及农业中肥料的使用等)决定了河水的主要离子化学组成[7–8]。

为了解析不同输入源对河流水化学特征的贡献, 本次研究拟对流溪河流域的3个站点开展持续的观测, 试图通过对河水pH值、溶解氧和阴、阳离子含量等主要化学组成的检测, 探讨自然来源及人为活动输入贡献的时空变化特征。

1 研究区域自然概况

流溪河流域位于广州市西北部(113°10¢12″～ 114°2¢00″E, 23°12′30″～23°57¢36″N), 集水面积3917 km2, 河流总长174 km, 多年平均年径流量43.67亿立方米, 平均年降雨量约1823.6 mm[9]。整个流域主要出露花岗岩等硅酸盐质岩石, 流域位于热带-亚热带地区, 气候温暖湿润, 陆壳化学风化非常强烈。

为了方便观测研究的持续开展, 我们选择了工作条件较便利的东星、乌石和江高3个站点开展工作(图1)。东星站位于流溪河源头流溪河森林公园内, 该区域主要为天然林区; 乌石站位于流溪河中游从化区温泉镇, 该区域农业比较发达; 江高站位于流溪河下游广州市白云区江高镇, 其城市化、工农业化较乌石站更为发达。

2 样品及分析方法

2016年4月至2017年7月, 每月底分别对3个站点进行1次观测采样。现场使用Thermo Orion 5-star型便携式水质分析仪直接记录温度、电导率、pH值和溶解氧的数据, 同时使用孔径为0.45 μm的Teflon膜过滤100 L河水, 分别收集水和悬浮物, 供阴离子分析用的水样直接封装在棕色玻璃瓶中保存; 供阳离子分析用的水样, 用少量浓HNO3酸化后密封于PP塑料瓶中。所有水样均存放在4 ℃的冷柜中。

水样中的主要阴离子(F−、Cl−、SO42−、NO3−和PO43−等)含量用Dionex ICS 900离子色谱仪测定。用0.5 mmol/L 的Na2CO3和1.5 mmol/L的NaHCO3作为淋洗液, 高纯度(99.99%) N2作为淋洗保护气。因为配置阴离子淋洗液时使用了NaHCO3和Na2CO3, 所以无法直接测定水中溶解的无机碳含量。依据戴安公司提供的标样和实验室工作标准重复测定的结果, 阴离子含量的相对偏差小于5%。水样中的主要阳离子如Na+、K+、Ca2+、Mg2+和溶解Si的含量用Varian Vista型等离子体光谱(ICP-AES)测定, 通过对工作标准样品的反复测定, 这些元素的含量精度均高于5%, 具体分析方法参照文献[10]。所有分析测试均在中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室进行。

3 结 果

河水主要阴、阳离子和Si含量的分析结果见表1。主要阴离子的含量范围分别为: F−含量介于8.55～ 57.2 μmol/L之间, 均值为21.9 μmol/L; Cl−含量介于11.6～944 μmol/L之间, 均值为171 μmol/L; NO3−含量介于13.7～282 μmol/L之间, 均值为72.0 μmol/L; SO42−含量介于17.3～337μmol/L之间, 均值为84 μmol/L。

图1 流溪河流域及采样点分布图

表1 河水现场观测理化指示和主要阴、阳离子含量

(续表1)

注: 统一换算成以月为单位, 时间起点为2016年4月。“/”代表未测定

主要阳离子的含量范围分别为: Na+含量介于92.0～883 μmol/L之间, 均值为257 μmol/L, K+含量介于13.5～231 μmol/L之间, 均值为64.5 μmol/L; Ca2+含量介于58.6～679 μmol/L之间, 均值为259 μmol/L; Mg2+含量介于17.3～108 μmol/L之间, 均值为46 μmol/L。Si含量介于384～1047 μmol/L之间, 均值为595 μmol/L。

4 讨 论

4.1 主要化学组成的时空分布和来源剖析

4.1.1 现场观测参数的变化

东星、江高和乌石3处河水的pH值均介于6～9之间, 观测期内平均pH值分别为7.66、7.08和7.02, 从上游到下游, 年平均pH值逐渐降低。3个站点pH值的波动范围存在明显差异, 东星站、乌石站全年pH值变化大于0.8, 江高的变化相对较小, 约为0.32(图2)。

从上游到下游, 平均溶解氧含量依次降低, 东星站平均溶解氧为9.0 mg/L, 乌石站为8.2 mg/L, 江高站为3.5 mg/L。东星站、乌石站点溶解氧平均含量均高于7.50 mg/L, 属较清洁河段, 江高站的平均溶解氧浓度低于多数鱼类及好氧微生物生存所需的溶解氧阈值(4 mg/L), 表明水体出现严重的缺氧现象。

在较为清洁的东星、乌石两站点溶解氧含量与水温变化具较显著的负相关关系(相关系数2分别为−0.95和−0.90,=15,=0.000), 显示主要受自然因素的影响; 而在下游的江高站二者几乎不存在相关关系(图3), 显示河流水化学特征受到了自然过程与人为作用的双重影响, 且后者的影响逐渐加强。

4.1.2 主要阴离子

东星、乌石和江高3个站点F−的年平均含量分别为43.2 μmol/L、9.56 μmol/L和13.0 μmol/L (表1)。东星站F−含量明显高于另外两个站点, 而且变化频率更高, 变化幅度更大。但3个站点F−的总体变化特征相似, 枯水期F−浓度升高, 汛期F−浓度减少, 可能与汛期降雨量加大产生的稀释作用有关。

3个站点NO3−含量的变化存在显著差异, 其中江高站变化剧烈且频繁; 乌石站NO3−含量整体变化平缓, 但在4～6月份可观察到NO3−浓度明显上升; 东星站河水中NO3−含量很低, 可能主要来自自然条件下生物有机质中的氮降解。

上游Cl−、SO42−含量全年变化幅度不大, 东星站Cl−、SO42−含量的变化范围分别为11.6～22.0 μmol/L和17.3～27.3 μmol/L, 具显著相关关系(2=0.73,=15,=0.002), 乌石站Cl−、SO42−含量的变化范围分别为23.2～40.7 μmol/L和31.1～54.8 μmol/L, 二者同样具有显著相关关系(2= 0.87,= 15,= 0.000)。下游江高Cl−、SO42−含量的季节性变化则较显著, 二者同样具有相似的变化趋势和较高的相关关系。由此说明, 它们极有可能具有相同的输入源, 并受相近因素控制。由于该区靠近海洋, 从下游至上游Cl−含量大幅降低并维持在较低水平, 源自海洋的降雨是比较重要的输入源[11]。下游江高站盐度变化相对较大, 且与珠江口咸潮发生规律一致[12–13], 说明其可能一定程度上受到咸潮的影响。

4.1.3 主要阳离子

河水中主要阳离子Na+、K+、Ca2+和Mg2+的自然来源包括硅酸盐岩、碳酸盐岩和蒸发岩的化学风化, 人为来源则包括工业及生活用盐及农业肥料等。

就K+而言, 流溪河流域主要出露的岩石为花岗岩, 因此河水中K+的自然来源主要为花岗岩的化学风化。从上游东星站到下游江高站, 河水中K+含量平均值分别为: 东星站14.8 μmol/L、乌石站45.8 μmol/L和江高站133 μmol/L, 呈明显升高趋势, 可能反映人为影响如农业施肥和工业活动的影响逐渐加强。

由于东星站的河流水化学性质主要受自然条件控制, 可据此大致估算河水中Ca2+、Mg2+的来源。表1数据显示, 东星站Ca2+、Mg2+均在2016年6月、2016年9月、2017年2月和2017年6月出现峰值, 而这4个时间, 除2017年2月, 其余3个时间广州平均气温及平均降雨量均位于全年中较高水平[14−15]。有研究表明[16], 气温及降水是影响岩石风化的关键因素, 因此推测自然条件下Ca2+及Mg2+主要来自于花岗岩的风化。

4.1.4 溶解Si

SiO2广泛存在于地壳上各种岩石和矿物中(如石英、硅铝酸盐和黏土矿物等), 河水中溶解Si主要来源于硅酸盐质岩石的风化[17–18], 另外植硅石的生长、氧化铁对硅酸的吸附作用、土壤中植硅石的溶解作用以及人类活动都会造成河流中溶解Si含量的变化[19]。同时Si也是重要的生命元素, 生物活动如硅藻的繁盛可以大量消耗河水中的溶解Si[20], 使得河水中溶解Si含量降低。从上游到下游3个站点河水中溶解Si含量明显降低, 其平均值分别为: 东星站795 μmol/L、乌石站537 μmol/L和江高站453 μmol/L, 可能反映从上游到下游人类活动逐渐加强, 如营养输入增加导致藻类繁盛从而消耗更多河水中的溶解Si。

图2 3个站pH的溶解氧观测时间序列

图3 3个站水温和溶解氧的对应关系

Fig.3 Correlation between temperature and dissolved oxygen of the three stations

4.2 化学风化来源的贡献估算

河水中离子的来源多样, 其中最主要来自陆壳的化学风化。使用Gibbs图解有助于更直观地展示河流的离子特征、来源及彼此的相互关系[21−23]。降水控制型、岩石风化型和蒸发浓缩型3种类型的河水具有截然不同的矿化度, 而降水控制型和蒸发浓缩型河水的Na+/(Na++Ca2+)比值均接近于1, 不同于岩石风化类型(约0.5左右或小于0.5)。图4展示了这3个站点的河水在Gibbs图上的位置, 所有样品的投点大体上落在Na+/(Na++Ca2+)比值为0.4～0.6和矿化度为10～200的范围内, 说明这3个站河水中离子主要来源于岩石的风化过程, 上游东星站少数样品可能受降水影响较为明显。

流溪河流域出露的岩石主要是花岗岩, 因此硅酸盐风化是河水中离子的主要来源。(Mg2+)/(Na+)-(Ca2+)/(Na+)图解是了解岩石风化贡献的最常用方法[10], 图5展示了3个站点河水中(Mg2+)/(Na+)和(Ca2+)/(Na+)比值的对应关系, 所有样品点均靠近硅酸盐端元, 验证了硅酸盐风化是其主要来源。

图 4 3个站河水Gibbs图解

图5 3个站河水c(Mg2+)/c(Na+)-c(Ca2+)/c(Na+)图解

流溪河流域各采样点样品的Si含量较高, 依据Pearson相关性计算, 阳离子中K+、Ca2+与Si在0.1水平上具显著相关关系, Mg2+与Si在0.05水平上具显著相关关系, 所以硅酸盐风化主要反映钾长石和钙长石的溶解[20]。

在研究中常采用Si与阳离子的比值, 即Si/TZ+*, 其中TZ+*=TZ+−Cl−−2SO42−, 作为判断硅酸盐岩风化强度的指标[21]。比较典型的风化阶段如高岭石风化和水铝矿风化, 其释放的溶解组分该比值分别为0.78和1.60。3个站点样品的Si/TZ+*比值范围为0.383～2.20, 平均值为1.21, 大部分介于高岭石和水铝矿风化阶段之间。

另外, 我们还通过Si与Na*+ K (Na*=Na−Cl)的比值来进一步表征硅酸盐岩的风化程度。当次生矿物风化成为高岭石时, Si/(Na*+K)的平均值为1.17, 风化为水铝矿时该比值为3.15。流溪河流域Si/(Na*+ K)比值范围为0.684～5.73, 平均值为3.24。图6显示, 流溪河上游东星站硅酸盐风化程度最高, 基本上均发生脱硅化形成了水铝矿。越往下游, 风化程度逐渐降低, 江高站的风化程度大体上位于高岭石风化阶段。整个流域的气候环境条件相近, 天然的风化程度可能差别不大, 风化图解中显示的下游风化程度偏低, 很有可能是人类活动稀释了岩石风化对河流水化学的影响所致。另外, 值得注意的是, 江高站2016年12月数据出现了过高的Si/(Na*+K)比值异常, 至2017年3月该比值逐渐恢复正常。经初步分析, 此现象的出现可能与该月出现过高的Cl−含量有关, 导致扣除Cl−影响的Na*偏低, 而过高的Cl−含量可能受到咸潮作用的影响。

图 6 3个站河水岩石风化图解

5 结 论

(1) 气候因素如降雨量和温度对各站点水化学特征都有明显影响, 主要离子含量和河水的pH值整体上在枯水期较高, 汛期较低; 水中的溶解氧含量则恰恰相反。

(2) 东星、乌石两站点主要受控于自然条件, 而下游江高站主要受控于人类活动, 在一定程度上还可能受到咸潮作用影响。

(3) 硅酸盐化学风化是这3个站点河水中离子的主要来源; 上游东星站硅酸盐风化程度最高, 往下游风化程度逐渐降低, 可能是人类活动影响加重稀释了岩石风化对河流水化学的贡献所致。

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Spatial and temporal variations of the river water chemistry in the Liuxihe River, Guangzhou, Guangdong

XU Jin-li1, WANG Zhi-bing2, WANG Xi-jie2, WEI Gang-Jian2*, XIE Lu-hua2and ZENG Ti2

1. School of Lisiguang, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China; 2.State Key Laboratory of Isotope Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China

This paper reports the time series associated with the main chemical compositions of Liuxihe River’s upper, middle, and lower reaches in Guangzhou city, Guangdong. Continuous observations were carried out monthly from 2016 to 2017 at three stations in the upper (Dongxing), middle (Wushi), and lower streams (Jianggao). The spatial and temporal variations of the in-field observed physical and chemical parameters, such as temperature, conductivity, pH, and dissolved oxygen, were studied along with the main chemical compositions, such as those of the main anions and major elements, to understand the source variations of the dissolved materials in the Liuxihe River and their controlling mechanism. Results indicate that the primary dissolved elements or metals in the Liuxihe River are mainly derived from the chemical weathering of silicates. At Dongxing station, the river water has the most significant contribution from silicate weathering, followed by that at Jianggao station; at Wushi station, such contributions are slightly less. In contrast, the sources of anions are more diverse; F−is mainly formed due to rock weathering, while Cl−, SO42−, and NO3−are largely affected by rainfall and salty tides from the ocean. The chemical weathering reaction in the basin is dominated by the dissolution of potassium feldspar, albite, and anorthite. The Si/TZ+*ratio and the Si/(Na*+K) ratio gradually decrease upstream to downstream, indicating that silicate rock weathering is stronger upstream than that observed downstream. Likewise, from the upper to the lower streams, the impact of human activities is gradually enhanced with the increase in industrial and agricultural activities. Consequently, the relative contribution of rock weathering to river hydrochemistry is gradually decreased.

river water chemical composition sources; chemical weathering; Liuxihe River

P593; X142

A

0379-1726(2021)02-0211-08

10.19700/j.0379-1726.2021.02.007

2019-03-06;

2019-08-29;

2019-10-12

广州市科技计划科学研究专项(201607020008), 中国科学院大学生创新实践训练计划(201716500221)

徐谨立(1998–), 女, 本科, 地球化学专业。E-mail: xujinli@cug.edu.cn

WEI Gang-jian, E-mail: gjwei@gig.ac.cn; Tel: +86-20-85290093