白云凹陷原油金刚烷化合物研究

陈 聪, 龙祖烈, 朱俊章, 熊永强, 杨兴业, 郑仰帝, 翟普强

白云凹陷原油金刚烷化合物研究

陈 聪1,2*, 龙祖烈1,2, 朱俊章1,2, 熊永强3, 杨兴业1,2, 郑仰帝1,2, 翟普强1,2

(1. 中海石油(中国)有限公司深圳分公司, 广东 深圳 518054; 2. 中海石油深海开发有限公司, 广东 深圳 518054; 3. 中国科学院 广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室, 广东 广州  510640)

针对白云凹陷油气共存的分布格局, 轻质油藏、挥发性油藏及凝析油气藏中原油或凝析油因常规的甾萜类异构化参数等均已接近或达到其平衡值, 难以有效判断其成熟度, 导致无法准确界定该区挥发性油藏及凝析油为原生热成因抑或油藏受晚期天然气改造而成的次生成因的问题。本次研究采用气相色谱-质谱-质谱(GC-MS-MS)方法对白云凹陷原油及凝析油中金刚烷类化合物进行分析及绝对浓度测定, 通过金刚烷参数指标对已发现原油及凝析油成熟度进行了界定, 并探讨凝析油成因。研究表明, 白云凹陷不同构造原油及凝析油成熟度差异大, 白云主洼北部番禺低隆起和白云东洼凝析油金刚烷浓度在5000～10000 μg/g之间, 为高成熟阶段与天然气伴生的原生性凝析油, 根据金刚烷指标参数推算的等效镜质组反射率(c)为1.3%～1.6%; 白云东洼原油、白云主洼东部凝析油与挥发性油藏、油藏轻质油以及白云西洼挥发油、轻质油金刚烷浓度多在4000 μg/g以下, 为生油高峰后期产物, 根据金刚烷指标参数推算的c为1.1%～1.3%, 且白云主洼东部、白云西洼凝析油及挥发油可能为成熟阶段的原油遭受天然气改造而成的次生凝析油或挥发油。

金刚烷化合物; 原油成熟度; 凝析油成因; 白云凹陷

0 引 言

白云凹陷作为南海北部陆坡深水区发育的第三系断陷盆地, 因其位于洋陆过渡地壳之上, 同时叠加了南海扩张作用的影响[1–2], 具有高热流背景[3–6]。该区发育的文昌组、恩平组烃源岩埋深及厚度大, 热演化程度高, 两套烃源岩均已达到高-过成熟热演化阶段, 且已揭示源岩母质类型以Ⅱ型为主[7–8], 为油气兼生型生烃母质, 此类源岩在高地温背景下具备早期成熟阶段生常规油、生油高峰后期生挥发油、高成熟阶段生凝析油、凝析气, 以及高-过成熟阶段生干气的完整序列[9], 这也直接体现在该区存在轻质油藏、挥发性油藏、凝析油气藏和纯气藏等复杂油气分布格局[2], 且前人研究认为, 该区天然气为文昌-恩平组腐殖-腐泥混合型有机质所生高成熟干酪根裂解气, 原油及凝析油主体为浅湖相成因, 仅在白云主洼南部区域凝析油中见湖相腐泥型源岩供烃[2,8]。从油气源及烃源已有认识看, 浅湖相源岩作为该区主力油源岩与气源岩, 存在早期生油晚期生气的基础条件, 且白云主洼东部见到明显气洗改造特征[2,8], 在该地质背景下该区挥发油及凝析油可能存在原生热成因或油藏原油受晚期天然气改造而成的次生成因。为解决该问题, 有必要准确厘定该区不同相态油品热成熟度。前人对于该区热成熟度的界定基本均采用常规甾萜类异构化参数、甲基菲指数(MP)进行判断, 而凝析油及轻质油中甾藿类生物标志物含量偏低, 且常用的甾萜类异构化参数均已接近或达到其平衡值, 难以准确有效判断成熟度; 甲基菲指数计算的等效镜质组反射率值c1及c2取值则存在人为主观性而无法准确判识凝析油热成熟阶段[10]。

金刚烷类化合物因其特殊的类金刚石结构, 具有较强的热稳定性[11], 被广泛用于原油成熟度的判定, 国内外学者提出了诸如甲基单金刚烷指数(MA)、甲基双金刚烷指数(MD)及二甲基单金刚烷指数- 1(DMA-1)等成熟度指标[12–21], 但针对金刚烷成熟度指标适用范围及成熟度阶段划分仍存在一定争议[14,16–19,21–26]。金刚烷浓度亦被应用于原油裂解程度的定量评价[27], 但该方法的准确性依赖于未遭受次生蚀变作用的成熟原油甲基双金刚烷的本底浓度(金刚烷基线), 不同盆地原油金刚烷基线差异不同[27–35]。此外, 金刚烷系列指标亦被应用于生物降解作用的识别[13,36]、硫酸盐热化学还原反应的识别[37–38]和蒸发分馏作用的研究[32]。本次研究拟选取白云凹陷不同构造位置原油、挥发油及凝析油进行金刚烷类化合物绝对浓度测定, 通过其绝对浓度与多指标综合分析以界定白云凹陷深水区不同相态油样成熟度, 并探讨挥发油及凝析油的成因。

1 样品与实验

1.1 样品选取

本次研究对白云凹陷已发现油藏轻质油、挥发性油藏原油和气藏凝析油进行全覆盖(图1)[2], 对29个油样均开展金刚烷定量分析。就分布区带而言(表1),白云主洼北部番禺低隆起主体为凝析油气藏, 均分布于珠江组, 气油比为19325～56393 m3/m3, 在该区域取得9个凝析油样品, 均为轻质油, 具有低密度(0.76～0.80 g/cm3)、低含蜡量(1.1%～2.5%)特征。白云主洼东部流体相态较为复杂, 凝析油气藏占主体, 且均分布于珠江组, 但在H29A珠江组凝析油气藏下部珠海组存在1套黑油藏分布, H28及H34珠江组凝析油气藏底部的砂层组存在1套挥发性油藏分布, 呈现出“上气下油”的分布特征[2], W3-2珠江组则仅有挥发性油藏分布; 其中珠江组凝析油气藏气油比为4021～13270 m3/m3, 并于气藏中取得5个凝析油样品, 具有低密度(0.73～0.77 g/cm3)、低含蜡量(1.3%～5.6%)特征; 但在H29A珠海组黑油藏中取得的1个轻质油样品, 该油藏气油比为180 m3/m3, 原油密度为0.78 g/cm3; 此外, 在H34、H28及W3-2珠江组挥发性油藏中共取得3个挥发油样品, 挥发性油藏气油比为533～1115 m3/m3, 挥发油密度为0.79～0.80 g/cm3, 含蜡量为5.4%～5.6%。白云东洼因具备“内气外油”分布格局, 故在白云东洼隆起区黑油藏(轻质油)中取得7个轻质油样品, 此类黑油藏气油比较低, 仅1～66 m3/m3, 密度为0.79～0.80 g/cm3; 此外, 在该区近洼陷位置H27凝析气藏中取得1个凝析油样品, 气藏气油比为3536 m3/m3, 凝析油密度为0.78 g/cm3。在白云西洼P25油气藏浅部挥发性油藏及深层黑油藏(轻质油)各取1个油样, 其中挥发性油藏气油比为1379 m3/m3, 挥发油密度为0.78 g/cm3;黑油藏气油比仅177 m3/m3, 原油密度为0.79 g/cm3, 含蜡量为6.2%。此外, 在荔湾凹陷W21珠海组CO2气藏中取得2个凝析油样品, 该气藏气油比为7480 m3/m3,原油密度为0.82 g/cm3。整体而言, 在白云凹陷不同油气藏类型中取得的不同油品原油均呈现出低密度、低黏度和低含量的轻质油特征, 反映其源岩中生烃母质类型更偏向于腐殖型, 与前人的浅湖相源岩供烃认识一致[2]。

图1 白云凹陷构造单元划分及采集样品分布图(底图据文献[2])

表1 白云凹陷已采集原油样品物性特征

注: Pr/Ph为姥鲛烷与植烷比值; T/C30藿烷(412)为原油饱和烃气相色谱-质谱实验412离子中树脂类化合物T与C30藿烷峰面积比值; “/”表示因样品量少, 未测得含蜡量数据

1.2 实验分析

金刚烷化合物的绝对浓度测定及实验分析均在中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室完成, 实验仪器为Thermo Fisher TSQ Quantum XLS 三重四级杆串联质谱仪。具体测试条件如下: 气相色谱(GC)系统采用AS3000自动进样器, 进样量为1 μL, 进样口温度为300 ℃, 在无分流模式保留1 min后以1.5 mL/min流量进行吹扫。色谱柱为DB-1 (50 m×0.32 mm×0.52 μm); 升温程序为: 50 ℃恒温5 min, 然后以15 ℃/min加热至80 ℃,再以2.5 ℃/min加热至250 ℃, 最后再以15 ℃/min加热至300 ℃, 保留10 min。以He为载气, 采用恒流模式, 流量为1.5 mL/min。三重四极杆串联质谱仪系统操作中电子电离源(EI)为70 eV, 灯丝发射电流为25 μA, 采用选择反应监控SRM扫描模式。金刚烷化合物的定量分析采用内标法实现,C12D26(I.S.-1)作为单金刚烷类化合物的内标,C16D34(I.S.-2)作为双金刚烷类化合物的内标, 不同化合物在气相色谱-质谱-质谱(GC-MS-MS)分析中相对内标的相对响应因子通过金刚烷类化合物的标样实测得到, 标样中包含10个金刚烷化合物, 标准曲线通过配置不同浓度的标样实现[39], 具体实验结果见表2。

2 白云凹陷原油、挥发油及凝析油成熟度判识

对研究区而言, 根据前人油源认识看, 白云凹陷不同构造带原油及凝析油主体为浅湖相成因, 以富奥利烷或双杜松烷为特征, 仅白云主洼南部及白云西洼部分原油存在半深湖相源岩成藏贡献[2,40], 受限于取样条件, 此类半深湖相成因原油未能获取并开展金刚烷化合物实验分析, 因此本次研究仅限于浅湖相成因原油的金刚烷类化合物特征进行探讨分析。同时, 笔者也对取样点原油的全油碳同位素组成及相关生物标志物参数进行了分析(表1), 可以看出白云凹陷不同构造带原油、挥发油及凝析油的全油碳同位素值均处于−28.1‰ ～ −27.1‰之间, Pr/Ph比值介于3～6之间, 双杜松烷T/C30藿烷(/412)为2.7～10.5, 呈现出浅湖相成因原油的地球化学特征, 与其轻质油、低含蜡量的特征具有一致性。荔湾凹陷气藏凝析油母源岩有机质类型可能相对较好, 全油碳同位素值均处于−28.8‰ ～ −28.6‰之间, Pr/Ph比值介于2.6～2.9之间, 双杜松烷T/C30藿烷(/412)为0.6～1.5。对此, 可认为本次研究所取不同构造带油样其母源岩有机质类型相近, 因此可应用常规生物标志物成熟度参数和金刚烷类化合物指标进行各区带不同相态油样成熟度等分析研究。

2.1 常规生物标志物成熟度参数

为了充分讨论白云凹陷不同相态原油成熟度, 本次研究亦选取常规甾萜类及甲基菲系列参数进行成熟度计算(表2), 以作对比分析。同时, 考虑到由于白云凹陷的原油富含双杜松烷化合物, 所以亦引入可以表征成熟度的双杜松烷参数BM-1, 其计算公式[41]如下:

式中,(T)和(T1+R)为峰面积。T1和R均未定名, 为双杜松烷T的不同构型化合物, 但出峰位置不同, 故未能标注出准确的化合物名称。

表2  白云凹陷已采集油样金刚烷化合物浓度及成熟度参数

注:MD–甲基双金刚烷指数; DMAs/MDs–二甲基单金刚烷浓度与甲基双金刚烷浓度比值;BM-1–双杜松烷参数

C29甾烷异构化指标C29ααα20S/(20S+20R)平衡值在0.52～0.55之间[10],BM-1平衡值为3[41], 根据计算结果看(图2), 白云凹陷油样的C29ααα20S/(20S+20R)及BM-1值整体超过了二者平衡值, 说明甾烷参数及双杜松烷参数BM-1不能用于研究区原油成熟度判识, 同时也说明研究区原油、挥发油及凝析油整体已达到或超过主要生油阶段, 可能为生油高峰后期到高成熟阶段所生。此外, 根据甲基菲指数计算了等效镜质组反射率值c1和c2[10], 研究区油样的c1值在0.7%～1.1%之间,c2值在1.7%～1.9%之间。对于究竟选择哪个值, 明显存在人为因素。前人研究认为[8], 白云东洼和主洼东部原油成熟度相对较低, 选择c1(0.7%～1.0%)来表征其成熟度; 番禺低隆起原油成熟度较高, 选择c2(1.8%～1.9%)来表征其成熟度。但是这种人为选择造成的结果差异并不科学, 而且造成研究区内原油成熟度存在跨越, 这也不符合地质情况。但从图2看, 荔湾凹陷凝析油C29ααα20S/(20S+20R)仅0.23,BM-1为2.71均未达到平衡终点, 尚处于成熟阶段, 计算的c1值为0.70%。白云主洼东部挥发油甾烷异构化参数尚未达到平衡值, 而BM-1则已达到平衡。故从常规成熟度参数来看, 荔湾凹陷海相原油及白云主洼挥发油可能为成熟油, 而白云地区原油及凝析油则整体已达到或超过主要生油阶段, 可能为生油高峰后期到高成熟阶段所生。

图2  研究区油样C29ααα20S/(20S+20R)及IBM-1参数交汇图

2.2 原油金刚烷类化合物浓度

研究区油样中金刚烷总浓度为1328～10224 μg/g, 单金刚烷浓度为1245～9314 μg/g, 双金刚烷浓度为23～915 μg/g (图1、图3及表2), 就各区带看, 白云主洼北部气藏凝析油中金刚烷总浓度最高, 为5325～10224 μg/g, 单金刚烷浓度为4892～9314 μg/g, 双金刚烷浓度为433～915 μg/g。白云主洼东部气藏凝析油金刚烷总浓度为2221～3645 μg/, 其中单金刚烷浓度为2080～3421 μg/g, 双金刚烷浓度为141～287 μg/g; 白云主洼东部挥发油中金刚烷总浓度为1328～2827 μg/g,单金刚烷浓度为1245～2620 μg/g, 双金刚烷浓度为83～207 μg/g; 白云主洼东部油藏黑油金刚烷系列浓度与该区挥发油相当, 为2671 μg/g, 单金刚烷浓度为2517 μg/g, 双金刚烷浓度为154 μg/g。白云东洼油藏原油中金刚烷总浓度为1981～4028 μg/g, 单金刚烷浓度为1841～3739 μg/g, 双金刚烷浓度为126～289 μg/g; 白云东洼气藏凝析油中金刚烷浓度为5957 μg/g, 单金刚烷浓度为5520 μg/g, 双金刚烷浓度为443 μg/g。白云西洼挥发油及油藏黑油中金刚烷总浓度整体相当, 分别为2716 μg/g、3213 μg/g, 单金刚烷浓度分别为2488 μg/g、2961 μg/g, 双金刚烷浓度分别为228 μg/g、252 μg/g。荔湾凹陷气藏凝析油金刚烷浓度为1984～2046 μg/g, 单金刚烷浓度为1961～2020 μg/g, 双金刚烷浓度为23～26 μg/g。整体呈现出白云主洼北部番禺低隆起气藏凝析油金刚烷浓度及反映的成熟度最高, 白云东洼气藏凝析油次之, 而白云主洼东部气藏凝析油、挥发性油藏、轻质油藏原油金刚烷浓度最低, 且与常规甾萜类参数未达平衡可能处于成熟阶段的W21凝析油金刚烷浓度相当, 约2000 μg/g。这也意味着白云主洼东部及白云西洼凝析油、挥发油与油藏原油具有相近的成熟度, 且可能为成熟阶段产物, 成熟阶段明显有别于同构造带高成熟天然气, 即白云主洼东部、白云西洼凝析油及挥发油可能为原油遭受天然气改造而成的次生凝析油或挥发油, 这与前人认为的该区凝析油为高成熟阶段与天然气伴生而成的原生成因不一致[7,40]。

图3  研究区油样中单金刚烷及双金刚烷浓度

此外, 对比研究区油样中金刚烷总浓度与油气藏气油比(图4)可见, 虽然整体呈现出气油比越高, 凝析油中金刚烷浓度越高的规律, 但研究区原油或凝析油金刚烷浓度在4000 μg/g以内, 金刚烷浓度并未随气油比增加而显著升高, 特别是白云东洼H16油藏, 气油比仅1.3 m3/m3, 金刚烷浓度即达到1984 μg/g;同处于东洼的H21油藏气油比为37 m3/m3, 原油中金刚烷浓度即达到4003 μg/g, 且二者均未受到天然气的改造影响, 原油正构烷烃物质的量浓度对数与碳数关系呈良好的线性关系, 指示为原生性油藏原油[8]。此外, 白云主洼东部及荔湾凹陷凝析气藏气油比虽可达到10000 m3/m3, 但其凝析油中金刚烷浓度仅不到4000 μg/g, 并且白云主洼东部及白云西洼挥发性油藏虽然气油比显著高于黑油藏, 但其金刚烷浓度反而基本相近, 亦在2000～4000 μg/g之间, 这也直观说明白云主洼东部、白云西洼及荔湾凹陷凝析油及挥发油可能均为原油遭受天然气改造而成的次生凝析油或挥发油, 这也与油样正构烷烃物质的量浓度对数与碳数关系图呈现明显气洗损失相一致[8]。反观白云主洼北部及白云东洼凝析油气藏, 凝析油样气洗作用判识呈现出原生性凝析油特征, 且气油比与金刚烷浓度明显呈现出气藏气油比越高, 凝析油中金刚烷浓度越高的规律。

图4 研究区油样中金刚烷浓度与油气藏气油比关系图

Dahl.[27]提出了利用3-甲基双金刚烷(3-MD)、4-甲基双金刚烷浓度之和(4-MD)与C29胆甾烷浓度交汇图来判断原油热演化阶段及裂解程度, 由图5可以看出气藏凝析油C29ααα20R甾烷浓度普遍在3 μg/g以下, 甲基双金刚烷浓度整体在200～500 μg/g之间, 仅白云主洼东部及荔湾凹陷气藏凝析油甲基双金刚烷浓度相对偏低, 与黑油藏及挥发性油藏原油中甲基双金刚烷浓度相当, 均为100 μg/g左右。同样, 白云凹陷不同区带黑油藏及挥发性油藏原油中C29胆甾烷浓度整体介于3～23 μg/g之间, 甲基双金刚烷浓度整体在160 μg/g以内, 且整体呈现出C29胆甾烷浓度减少, 甲基双金刚烷浓度递增的热成熟度增加规律。从甲基双金刚烷浓度与C29ααα20R甾烷浓度看, 白云东洼与白云主洼北部气藏凝析油成熟度明显高于其他地区油藏原油及挥发油, 或者因存在原油裂解导致其甲基双金刚烷浓度剧增, 然而, 从前人对该区天然气成因判识结果看, 以高成熟阶段干酪根裂解气为主[7,42,43], 故该区甲基双金刚烷浓度及甾烷浓度变化可能更适用于解释成熟度的差异。即白云主洼北部气藏凝析油成熟度最高, 其具有极高的甲基双金刚烷浓度(229～472 μg/g),低的C29胆甾烷浓度(0.5～2.6 μg/g), 甲基菲指数为0.74～1.18; 白云主洼东部气藏凝析油成熟度略低于白云北部气藏凝析油, 其甲基双金刚烷浓度为237 μg/g, C29胆甾烷浓度相对较高, 为4.3 μg/g, 甲基菲指数为0.88。其余区带原油、挥发油及凝析油热演化程度较前述白云主洼北部、白云东洼凝析油成熟度相对偏低, 但仍存在一定区带差异性, 其中白云西洼、白云东洼H20与H21原油以及白云主洼东部气藏凝析油成熟度相对较高, 其甲基双金刚烷浓度主体为110～160 μg/g, C29胆甾烷浓度为3～6 μg/g, 甲基菲指数为0.85～1.08; 白云主洼东部原油、挥发油与白云东洼H16及H23原油成熟度较低, 其甲基双金刚烷浓度为40～100 μg/g, C29胆甾烷浓度为11～23 μg/g, 甲基菲指数为0.62～0.81; 荔湾凹陷成熟度最低, 甲基双金刚烷浓度为10～12 μg/g, C29胆甾烷浓度为2～10 μg/g, 甲基菲指数为0.58～0.66。

图5 白云凹陷原油中金刚烷浓度与C29甾烷浓度交汇图

2.3 金刚烷成熟度指标

前人在应用金刚烷指标判识原油成熟度方面做了大量研究, 提出了如单金刚烷异构化指标式(2)～ (6)以及双金刚烷异构化指标式(7), 认为此类指标与原油成熟度具有明显正相关性, 可应用于原油及烃源岩成熟度的判识及热演化阶段划分[12–21]。

式中,(1-MA)等代表峰面积。MA为甲基单金刚烷指数,EA为乙基单金刚烷指数,DMA-1为二甲基单金刚烷指数-1,DMA-2为二甲基单金刚烷指数-2,TMA-2为三甲基单金刚烷指数-2,MD为甲基双金刚烷指数, 1-MA为1-甲基单金刚烷, 2-MA为2-甲基单金刚烷, 1-EA为1-乙基单金刚烷, 2-EA为2-乙基单金刚烷, 1,3-DMA为1,3-甲基单金刚烷, 1,2-DMA为1,2-甲基单金刚烷, 1,4-DMA为1,4-二甲基单金刚烷, 1,3,5-TMA为1,3,5-三甲基单金刚烷, 1,3,6- TMA为1,3,6-三甲基单金刚烷, 4-MD为4-甲基双金刚烷, 1-MD为1-甲基双金刚烷, 3-MD为3-甲基双金刚烷。

图6展示了研究区原油、凝析油单金刚烷及双金刚烷指标特征, 可见白云凹陷不同区带原油及凝析油甲基单金刚烷指数(MA)、乙基单金刚烷指数(EA)、二甲基单金刚烷指数-1等单金刚烷异构化指标具有相近的变化规律, 均呈现出白云主洼北部气藏凝析油异构化参数值最大, 反映的热成熟度最高, 白云主洼东部气藏凝析油次之, 白云东洼原油、凝析油, 白云西洼、白云主洼东部原油与挥发油整体热成熟度相近, 荔湾凹陷气藏凝析油成熟度度最低的差异性特征。如按照Chen.[16]建立的金刚烷成熟度指标MA、MD与镜质组反射率o关系判识, 白云主洼北部气藏凝析油的o可达到1.3%～1.6%, 其余地区原油、挥发油及凝析油o均处于1.1%～ 1.3%之间, 这也说明白云主洼东部、白云西洼凝析油及挥发油为次生凝析油或挥发油, 非高成熟度阶段与天然气伴生而成的原生凝析油, 与前述金刚烷类化合物绝对浓度探讨的结果整体具有一致性。

图6  白云凹陷原油金刚烷异构化指标相关图

EA–乙基单金刚烷指数;DMA-1–二甲基单金刚烷指数-1;MA–甲基单金刚烷指数;MD–甲基双金刚烷指数;DMA-2–二甲基单金刚烷指数-2;TMA-2–三甲基单金刚烷指数-2

此外, Fang.[21]通过模拟实验揭示了原油金刚烷浓度比值指标和异构化指标随成熟度的变化趋势, 发现金刚烷浓度比值指标与成熟度并非单调关系, 其在生油阶段早期变化很小, 在生油阶段晚期到湿气阶段早期随成熟度增加明显增大, 在湿气阶段晚期到干气阶段却随成熟度的增加而减小。而金刚烷异构化指标在生油阶段变化很小, 大部分单金刚烷异构化指标在湿气阶段后期开始随成熟度增大(o, Easy>1.5%, 而双金刚烷异构化指标在干气阶段才随成熟度明显增大。考虑到金刚烷浓度比值指标随成熟度的增加存在先增加后减小的变化特征, 而异构化指标在高成熟阶段才出现增加, 所以金刚烷浓度比值指标和异构化指标的结合更适用于白云凹陷原油成熟度的判断。图7和图8分别展示了白云凹陷原油金刚烷浓度与不同系列金刚烷浓度比值指标、双金刚烷异构化指标的关系。白云主洼北部及白云东洼气藏凝析油金刚烷浓度与DMAs/MDs浓度比值指标大致呈负相关关系, 指示此类凝析油成熟度已超过1.3%。然而, 白云东洼油藏原油金刚烷浓度与DMAs/MDs浓度比值则基本呈现正相关性, 指示其成熟度尚未达到高成熟阶段, 低于1.3%, 处于成熟-高成熟阶段; 此外, 白云主洼东部油藏黑油、挥发油以及白云西洼油藏黑油、挥发油亦呈现出同样的规律, 指示其成熟度低于1.3%, 处于成熟-高成熟阶段。这也直接说明白云主洼东部、白云西洼凝析油及挥发油为次生凝析油或挥发油, 非高成熟度阶段与天然气伴生而成的原生凝析油。

此外, 从金刚烷浓度与甲基双金刚烷指数关系看(图8), 白云主洼北部、白云东洼气藏凝析油与其余区带油藏轻质油、挥发油, 以及白云主洼东部与荔湾凹陷气藏凝析油存在明显的拐点, 这也直接体现出两者成熟度的差异。其中白云主洼北部凝析油中金刚烷总含量与金刚烷异构化指标呈明显的正相关性, 表明已进入生湿气阶段(o>1.3%), 而其余区带原油、凝析油及挥发油则可能仅处于成熟-高成熟阶段。

图7 研究区油样中金刚烷浓度与DMAs/MDs浓度比值指标交汇图

图8 研究区油样中金刚烷浓度与甲基双金刚烷指数(IMD)交汇图

众多学者根据不同盆地烃源岩实测o值与MD值建立了两者拟合公式[16,44～46], 本次参考此类公式计算了研究区油样成熟度, 如根据傅宁等[44]提出的拟合公式计算的c3值、陈致林等[45]提出的拟合公式计算值c4、曾凡刚等[46]提出的拟合公式计算的c5值、Chen.[16]等提出的拟合公式计算的c6值(表3), 其中c4、c5和c6比较接近, 傅宁等[44]提出的拟合公式计算的c3值显著高于c4、c5及c6。整体而言, 陈致林等[45]提出的拟合公式计算值c4值整体与气油比、金刚烷浓度及异构化参数讨论的

成熟度阶段具有较好的匹配性, 即白云主洼北部气藏凝析油处于高成熟度阶段, 计算的c4值为1.34%～1.41%。白云东洼、白云主洼东部、白云西洼和荔湾凹陷的原油、挥发油及凝析油则整体处于成熟阶段, 计算的c4值介于0.94%～1.28%之间, 其中荔湾凹陷凝析油c4值为1.02%～1.05%; 白云主洼东部挥发性油藏原油c4值为0.94%～1.14%, 白云主洼东部油藏原油c4值为1.21%; 白云主洼气藏凝析油c4值为1.16%～1.28%; 白云东洼油藏原油计算c4值为1.13%～1.26%, 气藏凝析油c4值为1.22%; 白云西洼挥发油及油藏原油计算的c4值分别为1.21%、1.22%。

表3 不同金刚烷经验公式计算的白云凹陷原油成熟度对比

注:c3=0.0312×MD+0.2846[44];c4=0.0307×MD+0.0949[45];c5=0.0237×MD+0.4287[46];c6=0.021×MD+0.4937[16]

综上分析, 可以判断白云凹陷仅白云主洼北部气藏凝析油处于高成熟的湿气阶段, 成熟度值为1.3%～1.4%, 而白云东洼、白云主洼东部和白云西洼的原油、挥发油及凝析油则处于成熟热演化阶段, 成熟度值整体处于1.1%～1.3%之间, 特别是白云主洼东部挥发油、凝析油和白云西洼挥发油成熟度低于同区带天然气成熟度, 推测可能为成熟阶段的原油遭受天然气改造而成的次生凝析油或挥发油。荔湾凹陷气藏凝析油亦处于成熟阶段, 成熟度值约1.0%, 亦为次生成因凝析气藏。

3 结 论

(1) 白云凹陷原油、挥发油及凝析油金刚烷浓度主要分布在1328～10224 μg/g之间, 且呈现出区带性差异。白云主洼北部气藏凝析油金刚烷浓度最高, 白云东洼气藏凝析油次之, 白云主洼东部、白云西洼气藏凝析油、挥发性油藏和轻质油金刚烷浓度最低, 且与处于成熟阶段荔湾凹陷海相成因气藏凝析油金刚烷浓度大体相当。

(2) 综合金刚烷浓度与不同系列金刚烷浓度比值指标、双金刚烷异构化指标的关系, 分析认为白云主洼北部番禺低隆起凝析油成熟度可能为1.3%～ 1.6%, 白云东洼原油、白云主洼东部凝析油与挥发性油藏、油藏轻质油, 以及白云西洼挥发油、轻质油可能处于生油高峰后期o在1.1%～1.3%之间。

(3) 白云主洼东部、白云西洼凝析油及挥发油可能为成熟阶段的原油遭受天然气改造而成的次生凝析油或挥发油, 非高成熟阶段与天然气伴生而成的原生成因凝析油, 而白云主洼北部番禺低隆起气藏凝析油为高成熟阶段与天然气伴生而成的原生性凝析油。

本项研究工作由“十三五”国家科技重大专项项目“珠江口盆地深水区古温压演化与油气生排聚过程”资助(2016ZX05026-003-006); 中国科学院广州地球化学研究所蒋文敏博士在本工作中提供了技术支持、中国石油化工股份有限公司石油勘探开发研究院马安来博士对论文撰写提出了宝贵的建议, 在此一并致谢。

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The study of diamondoids in petroleum from the Baiyun Sag

CHEN Cong1,2*, LONG Zu-lie1,2, ZHU Jun-zhang1,2, XIONG Yong-qiang3, YANG Xing-ye1,2, ZHENG Yang-di1,2and ZHAI Pu-qiang1,2

1. China National Offshore Oil Corporation, China Ltd Shenzhen, Shenzhen  518054, China; 2. China National Offshore Oil Corporation Deepwater Development, Shenzhen  518054, China; 3. State Key for Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China

Considering the distribution pattern of oil and gas in the Baiyun Sag, sterane and terpane biomarker parameters of the crude oils or condensates in light oil and volatile oil reservoir, and that condensate oil and gas reservoirs approximate or reach their equilibrium values, it is difficult to accurately determine the maturity of crude oils or condensates using conventional indices. This has led to the origin identification failure of the volatile oils and condensates in this area. The absolute concentrations of diamondoids in crude oil and condensate from the Baiyun Sag were analyzed using the GC-MS-MS method. Diamondoid-based parameters were used to determine the maturity of discovered crude oils and condensates and further discuss the origin of condensates. The results indicate that the oil maturity is distinct for crude oils and condensates in different structures of the Baiyun Sag. For the diamondoid concentration in condensate oils from the northern Baiyun Main Depression, the Panyu Low Uplift and the Baiyun East Depression reach 5000–10000 μg/g, and the calculatedcfalls within 1.3%–1.6% according to the diamondoid maturity indices, indicating that they are likely primary condensates associated with natural gas at highly mature stages. While for the diamondoid concentration in the crude oils of Baiyun East Depression, the condensates and the volatile oils of the eastern Baiyun Main Depression and the volatile oils and the light oils of the Baiyun West Depression are mostly less than 4000 μg/g; the calculatedcis in the maturity range of 1.1%–1.3% according to the diamondoid maturity indices. This suggests that these oils are mainly generated in the later oil generation stage. The condensates and volatile oils in the eastern Baiyun Main Depression and Baiyun West Depression may be the secondary alteration products of crude oils suffered from the invasion of highly mature natural gases.

diamondoids; maturity of crude oil; origin of condensate; Baiyun Sag

P593

A

0379-1726(2021)02-0163-12

10.19700/j.0379-1726.2021.02.003

2020-08-12;

2020-09-30;

2020-10-12

“十三五”国家科技重大专项项目(2016ZX05026-003-006)

陈聪(1987–), 男, 工程师, 主要从事油气地球化学与成藏综合研究工作。

CHEN Cong, E-mail: chencong8@cnooc.com.cn; Tel: +86-755-26026551