基于卫星遥感数据和污染控制政策分析河南省2001—2018年SO2浓度变化特征

燕 丽, 贺晋瑜*, 杨晓玥, 雷 宇

1.生态环境部环境规划院, 北京 100012 2.京津冀区域生态环境研究中心, 北京 100012 3.南京信息工程大学大气物理学院, 江苏 南京 210044

近年来，受频繁发生的雾霾等大气污染事件影响，我国大气环境状况受到了越来越多的关注. 作为主要的大气污染物和二次无机气溶胶前体物之一的SO2[1-4]，就其化学物理特性及时空变化特征的研究，对全球辐射平衡、空气质量监控、相关污染防治政策的制定等有重要的科学意义.

近年来，国内外学者一直致力于研究SO2的来源、排放、清除机制及其时空变化等[5-10]. 数值模拟、地面观测和卫星观测是主要的大气污染研究方法[11-12]，但是地面观测范围较小，容易受监测仪器和人为操作的影响. 为了弥补传统观测资料空间尺度和时间尺度的不足，卫星遥感技术得到了较好的应用[13-16]. 许多国内外学者运用卫星遥感的长时间序列监测数据对SO2污染特征进行分析，闫欢欢等[17]运用OMI (Ozone Monitoring Instrument)卫星研究了全球和中国区域ρ(SO2)的时空变化特征，指出2004—2014年中国ρ(SO2)高值区主要集中在京津冀、长江三角洲、珠江三角洲、四川盆地等区域；Fioletov等[18]利用OMI数据研究指出，美国排放速率大于70×103ta的主要SO2排放源与其附近3年平均SO2柱浓度有较好的响应. 卫星遥感资料已被广泛应用于某一国家或地区的ρ(SO2)时空分布特征[19-22]以及评估SO2的控制成效[23-24]等.

以河南省为主体的中原城市群是我国大气重污染区[25-26]，但针对这一地区的ρ(SO2)长时间变化的研究较少，同时缺乏大气污染防治政策实施对SO2控制成效的评估. 该文主要针对河南省，运用MERRA-2(The Modern-Era Retrospective Analysis for Research and Applications, version 2)再分析资料，分析2001—2018年河南省ρ(SO2)的时空变化. 研究结果有助于研究人员联系气象条件、污染源及其强度、地形等自然因子和城市交通等人文因素来分析造成ρ(SO2)时空变化的原因，同时探究相关治理政策实施的效果，以期为今后制定有助于减轻空气污染的相关政策提供支撑.

1 材料与方法

1.1 数据来源

1.1.1MERRA-2再分析数据

为了弥补地面和卫星观测的不足，学者们在20世纪80年代左右提出了数据再分析法，将不同类型和来源的数据与短时数值预报产品相结合，得到最优集. MERRA-2是GMAO所制造的现代卫星中最新的大气再分析系统，由戈达德地球观测系统(Goddard Earth Observing System，GEOS)大气数据同化系统的5.12.4版本产生，可应用于天气和气候时间尺度与水循环相关领域，包含了气溶胶、大气化学、大气动力学、冰冻圈、水文学和水-能量循环共185个参数，所有参数资料的起始时间是1980年1月1日，且在不断更新. 所有资料均在同一水平网格上产生，对应的水平分辨率为0.500°×0.625°，垂直分辨率有72层，向上延伸到0.01 hPa[27-28]. 该研究采用了MERRA-2中2001—2018年河南省近地面逐小时ρ(SO2)数据(https:giovanni.gsfc.nasa.gov).

1.1.2观测数据

河南省各城市2016年1月1日—12月31日逐小时ρ(SO2)观测数据来自河南省环境监测站，包括郑州市、安阳市、开封市、平顶山市、鹤壁市、三门峡市、商丘市、濮阳市、周口市和驻马店市. 每个地区都有至少3个以上的监测站，各监测站选址一般位于当地的环境监测站、工厂、医院、景区、学校的建筑物楼顶等.

1.2 MERRA-2再分析数据检验

利用再分析资料来分析SO2的空间分布可以弥补地面观测空间覆盖不足的缺陷，但是被同化的卫星资料在反演的过程中，由地表反射率和气溶胶模型假设等产生的误差难以估计，所以再分析资料的准确性需要用地面观测进行对比检验.

因为采用的MERRA-2再分析数据的分辨率为0.500°×0.625°，所以把同一地区且位于同一个MERRA-2网格内的监测站点资料的平均值作为这一地区的ρ(SO2)观测值，与绝大部分站点最接近的网格点上的再分析数据作为这一地区的遥感数据. 由于ρ(SO2)小时值存在缺失、失真等情况，为方便对比分析，把小时值处理为月均值数据，MERRA-2再分析数据从UTC时间转换成北京时间，分析结果如表1所示.

表1 ρ(SO2)观测值和遥感数据的对比分析

图1 基于MERRA-2的河南省2001—2018年ρ(SO2)空间分布及ρ(SO2)的变化趋势Fig.1 The spatial distribution and trend of ρ(SO2) over Henan Province during 2001-2018 based on MERRA-2

由表1可见，河南省北部站点的ρ(SO2)较南部高，MERRA-2再分析数据较观测值普遍偏大，尤其是在河南省中东部的周口市、郑州市和商丘市. 各站点的样本数均在300个左右，ρ(SO2) MERRA-2再分析数据和ρ(SO2)观测值的相关系数范围为0.5～0.7，二者相关性在濮阳市最低，在平顶山市最高值.ρ(SO2) MERRA-2再分析数据和ρ(SO2)观测值的均方根误差在16.02～25.13 μgm3之间，三门峡市最低，郑州市最高. 监测数据和遥感数据的分辨率相差较大，相对于遥感数据50 km左右的观测范围内地面观测数据更容易受到局地高值和低值的影响，尤其是在夏季，城市站点的ρ(SO2)监测值常小于5.0 μgm3. QIN等[29]验证了2015—2016年北京地区BC地面浓度的MERRA-2再分析数据和观测值发现，二者7月的相关系数低于0.40，说明降水可能是一个重要原因. 整体来看，3 093个样本的ρ(SO2) MERRA-2再分析数据和ρ(SO2)观测值平均值相差10.4 μgm3，相关性(R=0.57)中等，均方根误差(20.84 μgm3)略大. 综合考虑各方面误差的影响，MERRA-2再分析数据在河南省仍有较好的可用性.

1.3 分析方法

运用MERRA-2再分析数据，分析河南省2001—2018年的ρ(SO2)时空分布特征，包括空间分布、变化趋势、季节分布等. 并结合《大气污染防治行动计划》的实施，分析2013年之后ρ(SO2)的变化特征，以反映大气污染防治政策实施的效果.

2 结果与讨论

2.1 空间分布和总体变化趋势

图1展示了基于MERRA-2的河南省ρ(SO2)分布和总体变化趋势. 由图2可见，2001—2018年河南省年均ρ(SO2)总体呈东北高、西南低的分布特征.ρ(SO2)高值中心位于焦作市-新乡市-郑州市北部一带，ρ(SO2)从高值中心以50.0 μgm3向西南部梯度下降，在洛阳市-三门峡市-南阳市交界一带达到最低值(15.0～20.0 μgm3). 2001—2018年ρ(SO2)变化趋势的空间分布与ρ(SO2)分布特征相似，ρ(SO2)高(低)值区分别对应了ρ(SO2)高(低)增长区，ρ(SO2)年均增速最高为2.0 μgm3，最低为0.6 μgm3.ρ(SO2)空间分布受人口数量、污染物排放水平、地形等因素的影响，ρ(SO2)高值中心对应的焦作市-新乡市-郑州市北部一带人口密度大、工业企业数量多，此外该地区位于太行山等山脉交夹处，气象条件不利时污染物易堆积；ρ(SO2)低值中心对应的洛阳市-三门峡市-南阳市交界一带多为山地，人类活动较少.

2.2 季节性分布特征

图2展示了基于MERRA-2的2001—2018年河南省ρ(SO2)季节性分布，春季为3—5月、夏季为6—8月、秋季为9—11月、冬季为12月—翌年2月. 由图3可见：焦作市-新乡市-郑州市北部一带在四季均是ρ(SO2)的高值区，洛阳市-三门峡市-南阳市交界地区均为ρ(SO2)低值区. 春季ρ(SO2)高值中心的数值最小，在40.0～45.0 μgm3之间；夏季高值中心ρ(SO2)有所增长，在40.0～50.0 μgm3之间，超过30.0 μgm3的地区向北缩小至开封市-许昌市一带，东南部ρ(SO2)较春季降低；从夏季到秋季，ρ(SO2)有明显的增长，ρ(SO2)高值中心范围为55.0～60.0 μgm3；冬季SO2的污染最严重，大部分地区ρ(SO2)超过了40.0 μgm3，北部超过了50.0 μgm3，最高值达到70.0 μgm3.

图2 基于MERRA-2的2001—2018年河南省ρ(SO2)的季节性分布特征Fig.2 The distribution characteristics of ρ(SO2) by season over Henan Province during 2001-2018 based on MERRA-2

污染物浓度的季节性差异与各季节气象条件、人为排放强度等密切相关[30]. 在夏季，充沛的降水提高了SO2的湿清除效率，同时丰富的垂直对流和季风有利于污染物的垂直和水平扩散，造成夏季ρ(SO2)较低；部分城市冬季居民取暖，化石燃料尤其是散煤消耗大，SO2排放增多，并且冬季较为稳定的大气层结不利于污染物的扩散，从而加剧了污染物的堆积.

2.3 年际变化

基于MERRA-2的2001—2018年河南省ρ(SO2)年变化如图3所示. 由图3可见，河南省年均ρ(SO2)的变化情况可以分成2001—2011年和2011—2018年2个阶段. 2001—2011年ρ(SO2)呈明显增长趋势，从14.8 μgm3增至42.6 μgm3，仅在2010年有所降低；2011年以后，ρ(SO2)呈平稳略有下降的趋势. 分季节来看，春、夏两季ρ(SO2)变化相近，均从2001年开始持续增长，分别在2009年和2008年后呈波动变化趋势. 秋季和冬季ρ(SO2)高于春季、夏季，分别从2001年的21.9和25.8 μgm3增至2009年的43.8和53.5 μgm3；秋季和冬季ρ(SO2)在2010年都有回落，但在2011年回升，分别达到51.1和59.8 μgm3；2011年后，秋季和冬季ρ(SO2)均呈明显的回落—反弹—回落的变化趋势，但总体呈下降趋势.

图3 基于MERRA-2的2001—2018年河南省ρ(SO2)的年际变化Fig.3 The annual variation trend of ρ(SO2) over Henan Province during 2001-2018 based on MERRA-2

基于ρ(SO2)年际变化特征，分别对2001—2011年和2011—2018年2个阶段河南省ρ(SO2)的变化趋势及空间分布进行了分析. 由图4可见：河南省ρ(SO2)在2001—2011年呈增长趋势，年均增速为1.0～4.0 μgm3，其中，中北部城市ρ(SO2)上升较明显；2011年以后，河南省西部、北部大部分地区的ρ(SO2)出现了下降趋势，降速最快的地区超过了0.3 μg(m3·a)，而东南部的信阳市-驻马店市一带虽保持0.2～0.5 μg(m3·a)的增长趋势，但比2011年以前增长速度有所降低. 河南省中北部城市2011年之前由于产业结构偏重工业，导致工业排放不断增加；同时，易受京津冀地区和山东半岛等周边城市的输送影响[31]，ρ(SO2)上升明显. 此外，2011年之后，污染物总量减排工作的持续开展及《大气污染防治行动计划》的实施，有效促进了SO2污染的改善.

2.4 《大气污染防治行动计划》实施后ρ(SO2)变化情况

2013年10月国务院印发《大气污染防治行动计划》，各省份也出台了一系列配套治理措施，涉及SO2减排的措施主要有电厂超低排放改造、工业脱硫改造、燃煤锅炉整治等；针对京津冀大气污染传输通道“2+26”城市，还实施了“散乱污”企业综合整治、散煤清洁化治理、煤改气、煤改电等强化措施. 随着《大气污染防治行动计划》的实施，河南省SO2污染得到有效改善. 河南省历年环境状况公报显示，2013年以来河南省各城市ρ(SO2)年均值均呈下降趋势. 由图5可见：位于河南省的京津冀大气污染传输通道城市(郑州市、开封市、安阳市、鹤壁市、新乡市、焦作市、濮阳市)，2013—2018年ρ(SO2)平均值以7 μg(m3·a)的速度下降；对于京津冀大气污染传输通道外的河南省其他城市，2015—2018年ρ(SO2)平均值也呈持续下降的趋势.

图5 基于监测数据的2013—2018年 河南省ρ(SO2)的变化情况Fig.5 Variation of ρ(SO2) over Henan Province in 2013-2018 based on ground monitoring data

图6 基于MERRA-2的2013—2018年 河南省ρ(SO2)的变化趋势Fig.6 The linear variation trend of ρ(SO2) over Henan Province in 2013-2018 based on MERRA-2

图6为基于MERRA-2的2013—2018年河南省ρ(SO2)的变化趋势，以反映《大气污染防治行动计划》实施后的变化情况. 由图6可见：2013年后河南省北部ρ(SO2)呈递减趋势，濮阳市周边降速最快；但中南部地区仍呈缓慢增长〔0～0.6 μg(m3·a)〕趋势，平顶山市周边为增长中心，增速超过0.4 μg(m3·a). 卫星观测的结果也反映了《大气污染防治行动计划》实施后河南省SO2污染总体改善的情况，尤其是位于京津冀大气污染传输通道的郑州市、开封市、安阳市、鹤壁市、新乡市、焦作市、濮阳市等城市，均采取了严格的污染控制措施，ρ(SO2)下降较快. 但河南省位于京津冀大气污染传输通道外城市的ρ(SO2)降速不明显，甚至还略有增长，与地面观测值的变化趋势不同，由于再分析数据代表约50 km×60 km范围内的ρ(SO2)平均值，地面观测站点则主要集中在城市区域，代表范围有限，城市周边区县浓度的变化可能是造成ρ(SO2)观测值和MERRA-2再分析数据差异的重要原因.

3 结论

a) 2001—2018年河南省ρ(SO2)年均值总体呈东北高、西南低的空间分布特征，焦作市-新乡市-郑州市北部一带是ρ(SO2)的高值区，高值区ρ(SO2)超过50.0 μgm3；洛阳市-三门峡市-南阳市交界一带是ρ(SO2)低值区，低值区ρ(SO2)为15.0～20.0 μgm3.

b) 河南省ρ(SO2)的年际变化呈明显增长和平稳略有下降的“两段式”变化. 在2011年前，河南省各地ρ(SO2)均呈增长趋势，北部和中部地区ρ(SO2)上升更加明显，增速在3.5～4.0 μg(m3·a)之间. 2011—2018年河南省西北部ρ(SO2)出现下降趋势，东南部ρ(SO2)增速减缓.

c) 河南省年均ρ(SO2)冬季最高，夏季最低. 在各季节，河南省北部的污染均较南部严重，与该地区产业结构偏重，且易受京津冀地区和山东半岛等城市的输送影响有关. 2011年之后，河南省各季节ρ(SO2)总体呈平稳波动或下降的趋势，但冬季浓度仍明显高于其他季节，且在2015年和2016年均出现了不同程度的反弹，冬季大气污染防控的力度仍需持续加强.

d) 《大气污染防治行动计划》的实施有效促进了河南省ρ(SO2)的下降，2013—2018年河南省北部ρ(SO2)呈递减趋势，濮阳市周边降速超过了0.4 μg(m3·a). 但值得注意的是，河南省内位于京津冀大气污染传输通道外的城市ρ(SO2)降速不明显甚至还略有增长，应进一步加大这些城市的大气污染防治力度.