亲油型聚结滤芯饱和度预测模型研究

常程，姬忠礼，刘佳霖

（1 中国石油大学（北京）石油工程学院，北京102249； 2 中国石油大学（北京）机械与储运工程学院，过程流体过滤与分离技术北京市重点实验室，北京102249）

引 言

纤维聚结滤芯在生产制造和过程工业中广泛应用，主要作用是除去气流中的液体气溶胶颗粒[1]，以保障各工艺过程中核心动力设备的长周期安全运行。对于聚结过滤过程，液滴在滤材内部的运移情况较为复杂：液滴首先在扩散、拦截和碰撞等过滤机理作用下被纤维所捕获，被捕获的小液滴与后续来流中的液滴相互碰撞融合进而逐渐聚结长大，聚结后的液体随气流在多层滤材内运移至滤芯排气侧表面，最终液体在重力和气体曳力作用下排出滤芯，实现气液分离。过滤效率和压降是聚结滤芯的关键性能评价指标，而这两个指标明显受到滤芯内液体含量及分布情况的影响。捕获的液体将导致滤芯阻力增加以及效率降低，严重影响滤芯过滤性能。因此，研究聚结滤芯内液体捕获、运移和分布情况具有重要意义。

Contal 等[2]在过滤过程中不同时刻对滤材内液体分布形态进行了观测，当液体在纤维交接处相互桥连形成液桥和液池时，滤芯压降将出现指数增长并伴随液滴穿透量骤然升高。Kampa 等[3-4]分析了液体在亲油及疏油型滤材表面及内部运移情况，提出了“跳跃-通道”模型，认为滤芯润湿压降由两种液体运移机制所决定：当液体在滤材内部运移时，将沿着气流方向形成多条平行的贯穿整个滤芯厚度的通道，由此产生通道压降，此压降与滤材厚度及液体载荷量呈正比；当液体排出亲油型滤材或进入疏油型滤材时，在毛细作用力下产生跳跃压降，此压降不受操作条件影响而与滤材毛细特性相关，且跳跃压降的出现伴随着滤材表面液膜的形成。作者前期研究[5]表明，亲油型聚结滤材排气侧表面形成的液膜是导致液滴二次夹带和过滤效果明显降低的主要原因。陈锋等考查了孔径梯度滤材内液体分布特征，发现滤材内存在液体运移通道传递现象，表明通过调整孔径梯度可改变液体分布，进而提高滤材过滤性能[6]；进一步地，研究了液体表面张力对液体分布特性的影响，发现较高的表面张力使得通道数量减少并且单通道面积增大[7]。Kolb等[8]基于液体在滤芯内分布情况提出了新的效率计算模型，测定分析了首层滤材、通道区域及液膜对于总体过滤效率的贡献程度。随后，Penner等[9]研究发现，液体通道区域内增加滤材层数将导致总体穿透率的上升，而液膜的形成则会降低穿透率，且过滤速度是影响液膜穿透率的重要参数。此外，Kolb等[10]对聚结滤芯稳定阶段出现的压降缓慢增长现象进行了深入探讨，发现这种现象在高精度滤芯中更为显著，表明即使聚结后的液体开始排出滤芯也并不能代表其内部饱和度及液体分布达到稳定。饱和度将比压降更快地达到稳定，而压降可能在滤芯使用周期内始终处于缓慢增长状态。

滤芯内液体含量通常采用饱和度进行表征，因此，如果能建立操作条件、滤材结构及液体物性等参数与饱和度之间的关系，将有助于进一步阐明聚结过滤机理，同时为滤芯结构设计及性能优化提供指导。然而，目前为止仅有四种模型可用于亲油型滤芯饱和预测[11-14]，如表1 所示。Liew 等[11]提供了一个相对简单的模型，该模型需根据稳态压降测量值进行计算，其所用实验滤材厚度及纤维直径较大，这与目前工业用聚结材料有明显差异。Raynor 等[12]模型是基于0.05 m/s和0.25 m/s两种气速下，玻璃纤维滤芯对双（2-乙基己基）癸二酸酯和十六烷液滴的捕获结果而建立。然而，该模型仅适用于与其实验具有相似结构参数的滤芯，而这些滤芯在现代工业过滤系统中并不常用。Mead-Hunter 等[13]使用两种油剂测定了多层亲油型玻璃纤维滤芯和不锈钢纤维滤芯的压降及饱和度，并将滤芯视为整体毛细管系统，由此根据修正Washburn 方程[15-16]和毛细管半径与滤材物性参数之间关系[17]，给出了滤材内部液体毛细上升高度计算方法，而后利用几何关系即可对饱和度进行预测。然而，此模型是基于1～3 层滤材的实验结果而建立的，当滤材层数增多或整体滤材饱和度分布发生变化时，预测结果可能会出现较大偏差[18]。即便如此，多项研究均表明在静止状态和动态下，毛细管理论可用于描述纤维滤材的润湿特性[16-20]。最近，Kolb等[14]提出了一种十分简洁的模型，饱和度是过滤气速的函数。但其中特征过滤气速只能通过实验来确定，且当滤材结构参数不同于其实验滤芯时，特征过滤气速的选取问题尚需深入探究。

表1 现有聚结滤芯饱和度模型及所适用的滤材参数Table 1 Saturation models and the applicable filter material parameters

由表1 中所列玻璃纤维滤材参数可发现，目前对于在天然气净化处理等实际工业过程中广泛使用的滤材缺乏研究，此类滤材的厚度通常小于1 mm且纤维直径在1～4 μm范围。因此，本文首先通过实验测定上述滤材压降及饱和度情况，并将实验结果与现有饱和度模型预测结果相对比。根据液体在滤芯内分布情况将饱和度进行划分，提出新的饱和度计算方法。在此基础上，以“跳跃-通道”模型和毛细理论为基础建立新的饱和度预测模型。

1 实验材料和方法

采用亲油型玻璃纤维滤材作为实验材料，滤材参数列于表2，其微观结构如图1所示。滤材厚度由数字千分尺测得。通过电子分析天平（AL204-IC，Mettler Toledo）可测得单位面积滤材的质量，进一步结合厚度值可获得滤材填充密度。纤维直径由Davies 公式[21]计算得到。滤材与实验液体接触角采用光学接触角仪（Attension，Biolinscientific）进行测定。实验滤芯由单层或多层滤材组合而成，每层滤材为直径150 mm 的圆盘形结构。每种滤芯以其组成滤材及层数命名，例如A4 表示由4 层A 型滤材所组成的滤芯。实验以国际通用的癸二酸二辛酯（DEHS）为气溶胶发生液体，室温下其密度为912 kg/m3，表面张力为0.03 N/m, 动力黏度为0.023 Pa·s。

表2 实验滤材参数Table 2 Properties of experimental filter materials

图1 滤材B微观结构Fig.1 SEM images of filter material B

图2 为实验装置测试流程。气溶胶发生器（ATM 240，TOPAS）产生的气溶胶与通过高效空气过滤器的洁净空气混合后，沿水平方向流经滤芯，细小液滴被纤维滤材所捕获并以液体形式排出滤芯，过滤后的气体最终由真空泵抽出。实验过程中，滤芯压降由压差传感器（EJX-110A，Yokogawa）实时测量。扫描电迁移率粒径谱仪（SMPS 3936,TSI）用于测量滤芯上、下游气溶胶浓度及粒径分布信息。所有实验均控制为相同的流量，使得过滤速度均为0.12 m/s。通过调整气溶胶发生器参数，在整个实验过程中保持液体载荷量为50 mg/(m2·s)。当压降及排液均稳定后，表明滤芯到达稳定状态。实验结束后，立刻将每一层滤材进行分离并称重，由实验前后质量变化情况即可得到各层滤材饱和度。

2 实验结果与讨论

图2 实验装置流程图Fig.2 Schematic of experimental apparatus

图3 滤芯A4过程压降曲线Fig.3 Pressure drop profile of filter A4

图3 以滤芯A4 过滤过程压降变化曲线为例说明压降组成情况。根据“跳跃-通道”模型，稳态阶段滤芯总压降（ΔPe）由洁净压降（ΔPdry）、通道压降（ΔPchannel）和跳跃压降（ΔPjump）组成[3]，各压降划分依据及其形成机理已在前期研究中予以充分阐述[3-4]，本文不再赘述，由此本实验中所有滤芯各压降组成如图4 所示。显然对于相同滤芯而言，随着层数的增加，洁净压降呈线性增长，同时更多液体进入滤芯内部对气流造成阻力，导致通道压降升高。然而，由于跳跃压降仅与孔径、纤维直径和润湿性等滤材属性以及液体表面张力相关，而与过滤速度和液体载荷量等操作条件无关，因此，对于相同滤芯而言，跳跃压降基本保持一致，不受滤材层数的影响。

图4 各滤芯压降组成情况Fig.4 Pressure drop of filters with different layers

图5为各滤芯稳态阶段总饱和度及各层滤材饱和度。由图5(a)可知，滤芯仅含单层滤材时，总饱和度最大。随着层数的增加，总饱和度逐渐降低且逐渐趋于平缓，其原因可通过分析各滤芯内各层饱和度情况得知，如图5(b)所示，各滤芯各层饱和度随层数变化情况相同，且当滤材层数大于1时，液体在亲油型滤芯排气侧表面会形成一层连续分布的液膜[3]，此液膜的存在将导致最后一层滤材饱和度显著上升。另外，由于多数液滴将被首层滤材所捕获[12,22]，从而导致其通道饱和度略高于后续各层。因此，对于单层滤材而言，液体既在其内部形成液体通道又在排气侧表面形成液膜，使得总饱和度与多层滤材相比较高。当层数增多时，同类型滤芯内平均通道饱和基本相同，而由液膜造成的饱和度在总饱和度中所占比例降低，故随着层数的增加滤芯总饱和度逐渐趋于一致。

将表1中各种模型对本文所用滤芯饱和度进行预测，其中Liew等[11]模型和Mead-Hunter等[13]模型都需要稳态总压降作为输入参数，此总压降可由图4中各部分压降之和得到。由于不同层数滤芯预测饱和度与实验值对比情况基本一致，因此仅以4 层滤材所组成的滤芯为例进行说明，如图6 所示。所有计算参数和滤材参数列于表3。需要注意的是，根据Liew 等[11]的工作，式(2)中的接触角是静态接触角。采用Mead-Hunter 等[13]模型进行计算时，未采用修正系数cf（将此值设为1），因为此修正系数是由其实验滤材参数拟合得到的，并不适用于本研究。另外，本实验的特征速度可根据Kolb 等[10]不同载荷量下的实验结果得到。由图6 可知，Liew等[11]模型与Raynor 等[12]模型预测值高于实验值，与实验值平均相对偏差分别为50%和293%，这是由于本文实验滤材参数与其所使用滤材存在明显差异而造成的。另一方面，Mead-Hunter 等[13]模型和Kolb 等[14]模型预测饱和度则低于实测饱和度，与实验值平均相对偏差分别为68%和64%。这两种模型适用于滤芯内部润湿区域和非润湿区域之间有明显界限的情况。然而，本实验滤芯内部并非如此，如图7 所示，其中亮色位置为液体润湿区域，暗色位置为非润湿区域。可见，虽然实验所用三种滤材具有不同的结构参数，但内部润湿情况几乎没有差别，这表明在实验滤材结构参数范围内，不同区域之间界限模糊是一种相对普遍的现象，由此使得上述两种模型的预测结果有所偏差。此外，由于特征过滤速度仅依赖于载荷量而未考虑滤材结构参数，导致不同滤芯的预测饱和度相同。

图5 不同层滤芯总饱和度及其内部各层滤材饱和度Fig.5 Total saturation and saturation profiles of filters with different layers

图6 现有饱和度模型对滤芯A4、B4和C4预测值与实验结果对比Fig.6 Comparison of predicted saturation with experimental results of filters A4,B4 and C4

图7 滤芯A4、B4和C4内第三层滤材液体分布情况Fig.7 Liquid distribution in layer 3 of filters A4,B4 and C4 at steady state

表3 滤芯A4、B4和C4饱和度预测所用参数Table 3 All parameters used to predict the saturation of filters A4，B4 and C4

由图6 结果可知，目前存在的计算模型无法用于本文中实验滤芯饱和度预测。显然如果能知道每一层的饱和度，就很容易得到滤芯总饱和度。由于液体在各层滤材内运移时将形成液体通道，那么可将此产生的饱和度定义为通道饱和度（Schannel）。对于多层滤材而言，除首层和末层之外的中间滤材的饱和度仅由液体通道产生。因此，滤芯的总饱和度可以表示为：

根据Kolb 等[8]的研究结果，亲油型滤芯首层滤材对于液滴过滤过程与后续各层相比有所差异，因此若将首层滤材作为单独计算区域，可得到更为准确的结果。但是，由于现阶段首层滤材饱和度与后续滤材之间的液体运移关系尚未明确，若将其单独进行计算会导致饱和度模型较为复杂。在本文中滤芯被视为一个整体毛细管系统，故各层滤材内的液体通道可统一分析。此外，从图4 的结果可以看出，对于所有类型的滤芯，首层滤材饱和度与后续通道饱和度的差值小于5%，因此在本研究中认为首层滤材与后续滤材内饱和度近似一致。而对于最后一层滤材，根据其内部液体分布情况可以细分为两部分：一部分为滤材内部的液体通道区域，其通道特性与前面滤材一致；另一部分为的液膜区域，液膜在滤材排气侧表面连续均匀分布，可定义此区域饱和度为液膜饱和度（Sfilm），并且Sfilm≈1。那么，总饱和度可以描述为：

式中，δ 为液膜厚度，l 为单层滤材厚度。可见，预测总饱和度的关键在于如何获得通道饱和度以及液膜厚度与单层滤材厚度比例关系。直接获取准确的液膜厚度难度较大，因为这需在实验过程中气体流动状态下实时测量方可得到。一旦气体停止流动，液体将在滤材内重新分布，对此目前国内外学者尚无有效解决方法。然而，根据各层滤材饱和度可通过理论推导方式对液膜厚度占单层滤材厚度比值进行计算：

液膜厚度与单层滤材厚度比例关系则可表示为：

根据图5(b)所示每种滤芯的最后两层的饱和度，计算得到液膜厚度在最后一层滤材内所占比例为18%～30%，相应的液膜厚度为90～180 μm。所得比例范围和液膜厚度与Kolb 等[8]研究结果基本一致。由此，在新模型中采用该比例范围平均值（24%）进行总饱和度预测。另一方面，由于Mead-Hunter 等[13]模型建立基础是将滤芯视为一个平行毛细管系统，这与本研究前提假设相同，因此可在此模型基础上计算通道饱和度。然而，根据“跳跃-通道”模型，液膜和通道是在两种不同作用机制下形成的，从而导致了跳跃压降和通道饱和之间的独立性。在这种情况下，式(8)中的压降应该是通道压降而非总压降。由于实验滤芯中液体润湿情况与Mead-Hunter等[13]研究有较大不同，需对理论毛细管半径进行修正并将其定义为特征毛细管半径。综上所述，通道饱和度可表示为：

式中，Af为过滤介质面积，L 为滤材的特征长度，正交于气体流动方向和重力方向，θ 为动态接触角，此参数与静态接触角不同，无法通过实验确定，故采用式(16)[4,12]进行计算：

由式(16)计算得到实验滤材的毛细管半径为86～118 μm，动态接触角为65°～68°。进一步，将式(15)代入式(12)，可得总饱和度为：

特征毛细管半径和液膜厚度占单层滤材厚度比值对预测饱和度的影响情况，如图8 所示。特征毛细管半径45、50 和55 μm，滤芯的平均相对偏差分别为7.3%、2.9%和7.7%。当取值为50 μm 时预测值与实验结果较为吻合，因此将其作为此类滤芯特征毛细管半径。由图7 可知，实验滤芯内部润湿区域和非润湿区域之间没有明显的界限，表明液体在滤材内部存在桥连现象，这是导致不同结构滤材具有相同特征毛细管半径的原因。同时根据图8(a)结果可得到，特征毛细管半径在45～55 μm范围内变化时，对于结果的影响程度为：±1.43%/μm（平均相对偏差/微米）。图8(b)则给出了液膜厚度占单层滤材厚度比值对饱和度的影响情况。当该比值为18%、24%和30%时，各滤芯的平均相对偏差分别为6.1%、2.9%和3.9%，比值在18%～30%范围内变化时，对于结果的影响程度为±0.77%/%（平均相对偏差/百分比）。可见，预测饱和度对于特征毛细管半径和液膜厚度占单层滤材厚度比值的变化并不敏感。换而言之，在新模型中由于上述两计算参数的选取而引入的偏差不会对最终预测结果造成明显的影响。

图8 预测饱和度在不同特征毛细管半径及液膜厚度比值条件下对比情况Fig.8 Comparison of predicted saturation with different characteristic capillary radii and fractions

表4 新建饱和度模型预测所用计算参数Table 4 All parameters used for predicting saturation

将建立的新饱和度模型对亲油型滤芯饱和度进行预测，各计算参数列于表4，其中滤材和实验液体物性参数可从各文献中直接获得，动态接触角可由式(16)得到。部分文献中直接给出了通道压降，而对于未直接给出的则使用Plot数字转换器软件从原文过程压降曲线进行提取。在提取数据前，首先利用转换器对原文中压降曲线的x 轴和y 轴坐标进行校准，然后即可准确获得压降曲线中任意一点数值。需要注意的是，Mead-Hunter等[13]的工作中只给出了总压降，由于其实验滤材与本文较为接近，基于本文滤芯实验结果将30%的总压降作为通道压降参与计算。Kolb 等[14]的工作中未给出液体密度，此处根据其课题组Kampa等[3-4]前期工作而设定。

图9给出了新饱和度模型预测值与目前已有实验结果对比情况。大多数实验结果饱和度均大于0.2，此时预测值与实验值吻合度较好，最大相对偏差≤20%。然而，Kolb 等[14]实验滤芯的饱和度小于0.2 时，预测结果并不理想，这主要是由于其实验滤材内液体通道相互独立，润湿区域和非润湿区域之间的边界非常明显，与本实验中的滤芯润湿情况完全不同。其次，Kolb 等[14]工作中并未直接给出液体密度，由此可能会导致预测值出现一些偏差。此外，新模型中未对首层滤材单独计算，若首层滤材饱和度明显高于中间层滤材时，将导致预测结果出现偏差，这种偏差在低饱和度时将更为明显。一般而言，随着饱和度的降低，滤芯润湿和非润湿区域界限将逐渐明显，此时模型中毛细管半径无需修正。因此，对于低饱和度情况可仍然采用式(17)进行计算，但其中毛细管半径需由式(9)得到。图9 中也给出了根据此方法对Kolb等[14]滤芯重新计算的结果，预测值与实验结果吻合程度显著提高，最大相对偏差≤30%。而由表4 中所列参数可知，过滤速度主要在0.05～0.3 m/s区间，属于实际工业用滤芯典型气速范围，这意味着新建模型可在较宽的操作条件下，有效预测由微米级玻璃纤维滤材所组成的滤芯饱和度。

图9 新模型饱和度预测值与实验结果对比情况Fig.9 Predicted and measured total saturation

3 结 论

本文研究了由厚度较薄且纤维直径为1～4 μm滤材成的多组层亲油型滤芯压降及饱和度情况，经计算可知，现有的饱和度模型无法对此类滤芯进行准确的预测。根据液体在滤芯内分布情况可将饱和度划分为通道区域及液膜区域。为预测通道饱和度，可采用Mead-Hunter 等[13]提出的毛细管模型进行计算，但由于本研究中的滤芯非饱和区域和饱和区域没有明显的界限，需结合“跳跃-通道”模型和实验结果对其进行修正。新的饱和度模型对已有文献滤芯计算结果表明，当饱和度大于0.2 时，预测值与实验结果相对偏差≤20%，在可接受范围之内。当饱和度小于0.2 时，随着饱和度的降低，滤芯润湿区域和非润湿区域之间界限逐渐明显，此时模型中毛细管半径无需修正，在此条件下预测值与实验结果相对偏差≤30%。然而，所建立的模型仍受限于需采用通道压降测量值作为输入参数。因此，在后续工作中需构建通道压降与滤材结构和液体物性等参数之间的关系，从而进一步提高预测模型适用性。

符 号 说 明

A——滤材特定常数

Af——滤材面积，m2

B——滤材特定常数

Bo——Bond数

Ca,Can——毛细管数

cf——毛细管半径修正因子

D——排液率，m3/s

Dr——无量纲排液率

df——纤维直径，μm

g——重力加速度，m/s2

L——滤材的特征长度，m

l——单层滤材厚度，mm

n——滤材层数

ΔPc——理论毛细管顶端与底端压降，kPa

ΔPchannel——通道压降，kPa

ΔPdry——洁净滤芯压降，kPa

ΔPe——稳态压降，kPa

ΔPjump——跳跃压降，kPa

Q——气体流量，m3/s

rc——毛细管半径，μm

rf——纤维半径，μm

Schannel——通道饱和度

Se——平衡状态下总饱和度

Sfilm——液膜饱和度

Si——第i层滤材饱和度

u——过滤气速，m/s

u*——特征过滤气速，m/s

W——滤芯宽度，m

x∞——稳态时毛细管上升高度，m

Z——滤芯厚度，mm

α——填充密度

δ——液膜厚度，μm

θ——液体与滤材静态/动态接触角，(°)

μg——气体黏度，Pa·s

μl——液体黏度，Pa·s

ρl——液体密度，kg/m3

σ——液体表面张力，N/m