含水富有机质页岩重复升温热激增渗实验

游利军，李鑫磊，康毅力，陈明君，郝志伟

油气藏地质及开发工程国家重点实验室·西南石油大学，四川 成都610500

引言

中国页岩气资源丰富，开发潜力巨大，页岩气勘探开发已在蜀南地区取得了战略性突破。不同于常规储层，鉴于页岩储层低孔、超低渗的特点，页岩气藏以长水平井和水力压裂为主要增产改造技术[1]，水力压裂技术可以提高泄流面积，促进气体产出，但在压裂过程中存在用液量大、压裂液滞留储层难返排的工程难题[2-3]。威远Wx 页岩气井在压裂筇竹寺组、龙马溪组页岩气层时注入地层总液量达3 836.51 m3[4]。彭水隆页1HF 井在长达12 d 的压裂施工过程中累计用液量34 194.8 m3，压后15 d进行压裂液返排，返排率仅10.4%[5]。大量压裂液滞留储层引发严重的水相圈闭损害，已成为气井产量快速递减、稳产难的重要原因[6-7]。因此，研究缓解甚至完全解除页岩气藏水相圈闭损害的方法有利于页岩气藏的经济、高效开发[8-9]。

有关水相圈闭损害的防控方法主要分为化学法（通过减小界面张力和改变储层润湿性）和物理缓解法（通过蒸发驱替或改善渗流通道）[10-13]。近年来，越来越多的学者[14-17]关注高温热处理协调水力压裂技术来解除水相圈闭损害、改善岩石渗透性，实现压裂液返排及回收再利用。高温热处理涉及核废料埋存[18]、深部岩体地热开发[19-20]、油页岩原位开采[21-22]、煤层地下气化[23-25]等多个领域，但关于页岩气藏的热处理增产改造技术并未在矿场中有所应用，室内实验也鲜有报道。Wang 等[26]开展的微波加热致密砂岩气藏数值模拟研究结果表明，微波加热储层可以解除近井带的水相圈闭损害。Wang等[27]通过数值模拟明确了热处理提高水力压裂页岩气藏采收率的因素，主要包括加热温度、裂缝间距、储层渗透率、井底压力和页岩热物性参数，合理优化这些参数可以提高加热效率促进页岩储层吸附气解吸。Hayatdavoudi 等[28]针对Pierre 页岩气藏独特的地质特征，提出了页岩储层热压裂的方法，该方法主要原理是通过小幅度升高压裂液或水蒸气温度来形成微裂缝。

以往研究主要集中在干岩石热处理增渗与气井热处理解除储层水相圈闭损害，然而，在页岩等致密储层热处理过程，很少重视滞留压裂液发挥的积极作用与增渗机理。本文以四川盆地东部重庆市彭水境内下志留统龙马溪组富有机质页岩为研究对象，通过干燥页岩重复升温和含水页岩重复升温热激实验，对比分析不同加热过程中页岩表观颜色、质量损失、渗透率和纵横波速率的变化特征，明确两种重复升温过程页岩有效增渗的主要温度范围，探讨含水富有机质页岩重复升温热激萌生微裂缝的机理。

1 实验样品与方法

1.1 实验样品

实验岩样选用四川盆地东部重庆市彭水境内下志留统龙马溪组出露的黑色页岩，有机碳含量1.1%，镜质组反射率1.5%，黏土矿物含量47.9%，其中，伊利石、绿泥石和伊/蒙间层矿物相对含量分别为62.9%，25.1%和12.0%，测试结果表明，实验样品为高成熟富有机质页岩，黏土矿物发育。将同一块页岩露头岩样沿平行层理方向钻取柱状岩芯，直径约25 mm，对钻取的柱状岩芯进行切割，长度约为35∼45 mm。打磨平整切割后的岩芯端面，并置于烘箱中在60°C条件下烘干。实验页岩岩芯基础物性参数见表1。

表1 实验岩芯基础参数Tab.1 Experimental core parameters

1.2 实验方法

由于页岩基块具有低孔、超低渗特征，采用常规的稳态法难以测量气体渗透率，而测量气体通过岩芯时流压随时间的变化可以表征气体传质特征。其原理是：施加围压3 MPa，在岩芯入口端加上1 MPa 流压，气体在压力作用下沿着岩芯流动，在此过程中压力在页岩中缓慢传递，使入口端的流压逐渐减小。岩芯孔隙度高，渗透性好，则气体在岩芯中的流动速度快，压力衰减就快。反之，岩芯孔隙度低，渗透性差，气体在岩芯中的流动速度慢，压力衰减的时间就长。在压力衰减装置的出口端增加皂泡流量计可实时监测出口端流量，监测装置如图1所示。

实验采用干燥页岩5°C/min 重复升温与含水页岩10°C/min 重复升温热激两种方法，通过达西公式计算不同温度加热前后页岩的气体渗透率。

图1 压力衰减法与渗透率测试装置Fig.1 Pressure decay method to test the permeability device

干燥页岩5°C/min 重复升温实验步骤为：（1）将实验岩芯在60°C恒温条件下烘干，待岩芯干燥后用天平称量干重。（2）岩芯热处理。将岩芯置于气氛管式加热炉（图2），加热过程中通入N2保持无氧环境以模拟储层条件，为避免温度梯度对裂缝扩展造成的影响，设定升温速率为5°C/min。设定目标温度为100°C，加热至100°C后在该温度下保温4 h，使岩芯充分受热。待岩芯自然冷却至室温，利用压力衰减装置监测压力随时间的变化特征，并计算加热后页岩的气体渗透率，使用DS1052E 型数字示波器采集声波时差。（3）用天平称量岩芯在每一温度点下加热后的重量。（4）拍照记录加热后岩芯的外观形态。测量完毕，依次对岩芯进行200，300，400，500，600 及700°C热处理，重复步骤（2）∼（4）。

图2 SK-G06123K 型开启式气氛管式电炉Fig.2 SK-G06123K open atmosphere tube electric furnace

含水页岩10°C/min 重复升温热激步骤为：（1）将干燥页岩饱和蒸馏水模拟压裂液滞留页岩储层。（2）计算每次吸水后页岩含水率，含水率=（湿重−干重）/湿重，吸水时间为4 h。（3）将升温速率调整为10°C/min，每个温度点稳定4 h 后置于蒸馏水中冷却，冷却后将页岩烘干。加热温度范围为25∼300°C，温度间隔为50°C。（4）每一次饱和蒸馏水后将页岩以10°C/min 加热速率升温至目标温度视为一次完整的热激过程，在热激后测量页岩的压力半衰期并计算气体渗透率、质量损失和纵横波速率，并实时拍照监测岩芯外观的变化。（5）每一次冷却后烘干页岩，重复步骤（1）∼（4），对页岩实施热激直至目标温度300°C。

2 实验结果分析

2.1 表观特征与质量损失

岩石颜色通常由其矿物组成决定，不同矿物呈现不同颜色，石英一般呈灰白色，正长石为肉红色、浅黄红色、浅黄白色，方解石一般呈乳白色等，通常肉眼观察的岩石颜色是组成岩石矿物的综合反映，因此，岩石矿物的类型及含量的差异会导致其呈现不同的表观颜色。而经过不同温度加热后，组成页岩的矿物成分及结构会发生一系列物理化学反应，导致其表观颜色发生相应变化。LMX-1 干燥页岩在经过25∼700°C重复升温后由暗黑色变为灰白色，这主要与有机质热解相关（图3，图4）。

图3 LMX-1 干燥页岩重复升温过程表观颜色变化特征Fig.3 Apparent color change of LMX-1 dry shale during cyclical heating period

在整个加热过程并未观察到岩芯表面有宏观裂缝形成，初步论证干燥页岩5°C/min 重复升温并不能引发热致裂，达到显著增渗的效果（图3，图4），温度超过500°C时，页岩表观颜色变化较为明显。

为了更直观地呈现热激过程裂缝的扩展、萌生和贯通过程，将岩芯侧面划分为3 个区域，用记号笔标记，取裂缝萌生及扩展最显著的区域进行原位描述。如图5 所示，通过25∼300°C的热激可以看到，当温度低于150°C时，页岩经历了两次循环热激，侧面2 号区域并未发生显著变化；当加热温度达到200°C时，侧面开始萌生裂缝，250°C时裂缝密度增加，且裂缝均沿着平行于层理面方向扩展。

图4 LMX-1 干燥页岩重复升温过程端面变化特征Fig.4 End face change of LMX-1 dry shale during cyclical heating period

图5 LMX-3 含水页岩重复升温热激过程变化特征Fig.5 Process of cyclical thermal stimulation to enhance permeability of LMX-3 water-bearing shale

除了观察页岩侧面微裂缝的萌生及扩展过程外，将岩芯两个端面标记为A、B 面，观察2 个端面在不同温度急剧冷却后的变化特征（图6）。未热处理前页岩岩芯两个端面并没有肉眼可观察到的裂缝，50°C经过第1 次热激后A、B 端面萌生裂缝，且烘干后岩芯A 端面有可溶盐析出，150°C后，A 端面可溶盐析出量增加，且裂缝增至4 条，B 端面与50°C相比无显著改变。继续热激，200°C和250°C后，B 端面裂缝更加密集，且均沿着层理面方向。综合对比岩芯侧面、端面A 和B 这3 个区域的裂缝萌生和扩展过程，热激循环次数增加至3 次，温度超过200°C时，裂缝数量大幅增加。

图6 LMX-3 含水页岩重复升温热激过程端面变化特征Fig.6 End face change of cyclical thermal stimulation to enhance permeability of LMX-3 water-bearing shale

进一步采用质量损失率定量表征页岩受热前后质量变化，质量损失率为

图7 为页岩质量损失率随温度的变化曲线，由图7 可知，在25∼700°C，页岩质量损失率变化主要呈现出如下3 个阶段。

25∼200°C加热过程为第I 阶段，页岩质量损失率略有增加。200∼400°C的加热过程为第II 阶段，页岩质量损失率基本不变。400∼700°C的加热过程为第III 阶段，页岩质量损失率显著增加。

图7 干燥页岩重复升温过程质量损失率的变化特征Fig.7 Change of mass loss rate of dry shale during cyclical heating period

2.2 渗透性变化特征

干燥页岩重复升温过程压力衰减特征见图8和图9。LMX-1 干燥页岩未加热前从1 MPa 衰减至0.5 MPa所用时间为1.94 h（图8），当温度分别上升至200°C和300°C时，半衰期分别增至2.95，3.29 h。在300∼500°C时，半衰期分别为2.32，2.53和1.98 h。600°C和700°C 时，半衰期出现锐减，分别为1.01 h 和0.47 h。

图8 LMX-1 干燥页岩不同温度处理下压力随时间的变化Fig.8 Change of pressure with time of LMX-1 dry shale

图9 LMX-2 不同温度处理下压力随时间的变化Fig.9 Change of pressure with time of LMX-2

将整个加热过程分为3 个阶段，第I 阶段为25∼200°C，半衰期延长，气体传质效率减弱；第II阶段200∼400°C，半衰期降低，与室温相比略有延长，说明气体传质效率与室温条件下基本相近；第III 阶段400∼700°C，半衰期发生剧降，说明气体传质能力增强。LMX-2 页岩经过25∼700°C重复升温，压力半衰期整体缩短，气体传质性能改善（图9）。

干燥页岩重复升温后相应基础参数见表2，并计算得到重复升温过程不同温度前后干燥页岩的渗透率大小。

表2 干燥页岩重复升温过程半衰期和渗透率变化特征Tab.2 Change of pressure decay and permeability of dry shale during cyclical heating period

重复升温过程干燥页岩渗透率变化特征如图10所示，由图10 可知，渗透率变化特征与压力衰减呈现同步变化特征（图11）。

图10 干燥页岩重复升温过程渗透率变化特征Fig.10 Permeability change of dry shale during cyclical heating period

整个加热过程LMX-1 干燥页岩半衰期持续降低，对应渗透率逐步增加。25∼200°C加热的第I 阶段，LMX-2 干燥页岩半衰期增加，渗透率略有下降，200∼400°C处理后，半衰期降低，渗透率恢复至初始值，至700°C 时半衰期已大幅降低，对应渗透率骤升，700°C时渗透率增至初始值的3.5 倍。

图11 干燥页岩重复升温过程压力衰减特征Fig.11 Pressure decay change of dry shale during cyclical heating period

表3 为含水页岩重复升温热激程半衰期和渗透率的变化特征，可以看出，室温下LMX-3 含水页岩入口端压力从1.0 MPa 衰减至0.5 MPa 的时间为73 min，经过重复升温热激至150°C，半衰期降为40 min。从压力衰减变化特征（图12）可以看出，热激过程LMX-3 含水页岩压力半衰期持续降低，并未增加。为明确整个热激过程气体渗透率的变化特征与不同含水率对应的页岩增渗幅度大小，将无因次渗透率归一化处理，阐述含水率、热激温度、热激循环次数对页岩渗透性的作用（图13）。

表3 含水页岩重复升温热激过程半衰期和渗透率变化Tab.3 Change of pressure decay and permeability of water-bearing shale during cyclical thermal stimulation period

图13 为不同含水率条件下页岩渗透率变化特征，LMX-3 页岩在热激过程中总计饱和水5 次，含水率在1%∼5%，因此，蒸气压对页岩热致裂的作用是不可忽视的一个重要因素之一。对比干燥页岩重复升温实验，可以看出，提高加热速率，含水页岩加热并冷却更易萌生裂缝，干燥页岩重复升温至700°C时并未观察到肉眼可见的裂缝，而含水页岩热激至200°C时开始形成热诱导裂缝，说明热激增渗的方法能有效降低页岩的阈值温度，干燥页岩重复升温至700°C时，渗透率增加约3.5 倍，而对含水页岩重复升温热激至300°C时，页岩基块渗透率由初始的0.000 73 mD 增加至25.000 00 mD。

图12 LMX-3 含水页岩热激过程压力衰减特征Fig.12 Pressure decay change of LMX-3 water-bearing shale during cyclical thermal stimulation period

图13 LMX-3 含水页岩不同含水率下热激渗透率变化特征Fig.13 Permeability change of LMX-3 shale at different water-bearing conditions during thermal shock

2.3 纵横波速率

超声波法应用于岩石热损伤评估的理论与应用研究一直是国内外研究的热点。超声波对岩石具有一定的穿透力和分辨力，反映与岩石物理力学性质相关的各种信息，可用于分析高温热处理后的岩石内结构的变化。本文使用DS1052E 型双通道数字示波器采集了两种加热过程页岩的声波时差数据，通过式（3）与式（4）将声波时差转换成声波速率，计算公式为

利用式（3）和式（4）得到干燥页岩重复升温后不同温度的纵、横波速率（图14），纵、横波速率总体随温度升高呈降低趋势，在25∼200°C的加热过程中纵波速率出现突然增加的趋势，这是初始加热时页岩孔隙空间被压缩，造成纵、横波速率骤然增加，300°C后纵、横波速率恢复至初始值并随温度的增加而减小。

图14 干燥页岩重复升温过程声波速率的变化Fig.14 Wave velocity change of dry shale during cyclical heating period

含水页岩经25∼300°C重复升温热激后，声波速率整体呈降低趋势，且降低幅度较干燥页岩重复升温时更大（图15）。

图15 LMX-3 号含水页岩热激纵横波速率变化特征Fig.15 Velocity variation of LMX-3 water-bearing shale during thermal shock

在前两次热激后（150°C），页岩波速下降并不明显，第3 次热激后（200°C），页岩纵、横波速率急剧下降，声波速率的变化也间接反映了热激过程中页岩力学强度在减弱，可见热激条件下页岩的增渗阈值温度在200∼300°C（在该温度区间可观察到肉眼可见的宏观裂缝），相比干燥页岩重复升温时的增渗阈值温度为600∼700°C（经过重复升温在该温度区间并未观察到肉眼可见的宏观裂缝），含水页岩重复升温热激致裂增渗阈值温度要比干燥页岩重复升温时低大约1 倍。

3 讨论

3.1 水-岩相互作用诱发页岩热激致裂

页岩非均质性强，矿物颗粒热膨胀系数具有差异性，在高温作用下，矿物颗粒间出现热应力集中使页岩内部萌生热诱导裂缝，引发热致裂。干燥页岩加热至600∼700°C，渗透率仅增加3∼5 倍。只考虑页岩强非均质性致裂增渗，所需温度过高，且增渗幅度低。含水富有机质页岩重复升温热激，200°C裂缝沿层理面开始萌生。温度升高，裂缝数量和长度均增加，形成缝网愈发密集。因此，考虑含水页岩热激增渗的机理便显得尤为重要。

岩石中的水主要具有水楔作用、孔隙压力作用和潜蚀-溶蚀作用[29]，这种作用程度取决于岩石与水接触的时间效应。时间越长，越易弱化岩石力学强度，形成水化裂缝，对热激致裂的贡献就越大。基于此，有学者[30]提出利用滞留页岩储层中压裂液造缝的积极作用，可延长焖井时间扩大缝网面积。

协调水力压裂热处理页岩储层提高气藏采收率的方法也是当前学者关注的焦点之一[11]。按赋存状态岩石中的水通常分为自由水、吸附水（束缚水）、层间水和结构水。常压下，当温度达110°C时，前3 种水便可脱除，而结构水脱除则需更高温度。这些水的快速脱除也会导致矿物晶体从中部拉断和从附着颗粒边缘分离，萌生微裂缝，宏观上出现“龟裂”现象，提升渗透性[9]。

3.2 热蒸气压促进页岩纳微孔隙破裂

温度上升，岩石孔隙中的水受热产生蒸气压可提高孔隙压力，引发热致裂。在可渗透性岩石中，由于水的压缩性较低，仅释放少量的水孔隙压力便会大大降低。致密岩石孔隙压力随温度的变化存在指数关系[31]，当岩石初始含水饱和度低于孔隙体积的6%时，饱和蒸气压力大于岩石的抗拉强度，如果岩石孔隙被水饱和，孔隙压力会随着温度升高而急剧上升，而这种加压速率取决于岩石的致密程度。岩石孔隙度、渗透率越低蒸气压对孔隙发生破裂的贡献就越大。

在蒸气压作用下页岩微裂缝的长度和数量会增加，微裂缝在加热初始阶段扩展速度较慢，但当毛细管被水蒸气饱和时，微裂缝的扩展速度呈指数式上升，最终趋于平衡[32]。页岩纳米级孔隙发育，对含水页岩重复升温热激，纳米孔相当于微小的压力仓，仓内流体发生热液作用、热膨胀增压都有效降低了页岩热致裂阈值温度（图16）。

图16 页岩水热增压机制[33]Fig.16 Hydrothermal boost mechanism of shale[33]

3.3 高加热速率引发空间热应力

不同的加热速率对页岩的热膨胀性也起到重要作用，在热激实验中柱状岩芯表面温度变化不能瞬间被传递至整个岩芯，这种热传递时间效应会产生空间上的热应力，导致页岩萌生微裂缝。近年来，也有众多学者考虑了加热速率对岩石热致裂的影响来开展室内实验（表4）。本文干燥页岩重复升温加热过程采用5°C/min 的加热速率，含水页岩重复升温热激采用10°C/min 的加热速率。加热速率低于5°C/min 时，微裂缝萌生受温度单独作用，与岩芯内外部温度梯度无关。当加热速率高于10°C/min时，岩芯热诱导裂缝的萌生是温度和内外温差所产生的热应力共同作用所致。

表4 岩石热处理实验加热速率Tab.4 Experimental heating rate about rock heat treatment

4 结论

（1）相比干燥页岩加热，含水页岩热激更易创生裂缝，渗透率增幅更大，声波速率降幅更大。

（2）干燥页岩5°C/min 加热的热致裂阈值温度在600°C以上，加热至700°C时渗透率增加3∼5 倍；升温速率由5°C/min 提升至10°C/min，含水页岩热致裂阈值温度在200∼300°C，渗透率显著提升。

（3）滞留压裂液在页岩储层升温热激过程中强化水-岩与热蒸气压作用，降低热致裂阈值温度，促使页岩在较低温度下致裂增渗。