谢树青,安 宁,吴 磊,莫海莹,罗 鹏,*
(1.广州泰和肿瘤医院,广州 510045;2.陕西秦洲核与辐射安全技术有限公司,西安 710054)
在电离辐射场所中,常需要开展中子周围剂量当量率监测。由于中子注量剂量转换因子与能量有关,且差异很大,给中子周围剂量当量率仪的设计增加了困难[1]。目前对中子周围剂量当量仪的设计需要考虑不同能量中子的灵敏度参数、角响应参数、易用性等,需要通过对仪器结构的改进提高各项主要参数指标。用于中子探测的基本过程包括核反应法、核反冲法、核裂变法与核活化法[2]。本文对不同结构探测器的设计和探测原理进行综合分析,为探索不同适用领域的中子周围剂量当量率监测仪表的使用提供参考。通过对新型探测元件的分析,为新产品的开发提供思路。
中子探测通常利用核反应法产生的次级带电粒子进行探测,常用的反应是:BF3正比计数管10B(n,α),3He 正比计数管3He(n,p),和LiI闪烁计数器6Li(n,α)。探测器用慢化材料包裹,使较高能量的中子充分慢化。为了改善中子周围剂量当量仪的能量响应特性,需要对仪器结构进行改进。能量响应问题是目前中子周围剂量当量仪研究工作所面临的难题之一,尤其在1.0 keV~1.0 MeV 能量范围内,中子的周围剂量当量转换系数[3]大约从10.0 pSv·cm2增加到400 pSv·cm2。ICRP74 号报告给出了不同能量的中子以及单位注量中子对应的周围剂量当量率值[3],如图1所示。
为了改善中子周围剂量当量率仪表能量响应特性,研究人员对慢化体设计、探测器选择、数据处理、伴生射线修正等方面进行了研究。
Andersson 和Braun 设计的慢化型中子周围剂量当量率仪:A-B 雷姆仪[4],其结构为圆柱形聚乙烯慢化体和一个BF3正比计数器,由于热中子效率过高,因此,在慢化体内衬加装了一层打孔硼塑料,以降低热中子探测效率,从而改善了0.025 eV~10.0 MeV 能量中子的响应曲线。其结构如图2所示。
图1 中子注量剂量转换因子[3]Fig 1 Neutron flux-dose conversion factor
1966年,Leake[5]采用球形慢化体结构,使用1.0 mm 的镉层来改善热中子效率。球形结构可以有效改善探测器的角响应指标,但其采用的6LiI 晶体中高原子数密度的碘导致其受6 MeV的γ射线影响较为严重。因此,1968 年Leake[6]在雷姆仪中使用3He正比计数器,使其在热能区和高能区的中子能量响应改善,并且其耐γ辐射特性良好。其结构如图3所示。
图2 A-B型中子周围剂量当量率仪结构图Fig.2 Structure diagram of A-B type neutron peripheral dose equivalent rate instrument
1990 年,Birattai 等[7]将1 cm 的 铅层加入SNOOPY 圆柱形聚乙烯慢化球体中,设计了中子周围剂量当量率仪——LINUS 剂量仪。高能中子在铅材料中发生(n,2n)反应,降低了中子能量,进而提高了高能中子的能量响应,使其能量响应范围拓展到400 MeV。其结构如图4所示。
图3 Leake剂量仪结构示意图Fig.3 Structural diagram of leake dosimeter
图4 LINUS剂量仪结构图Fig.4 Structural diagram of LINUS dosimeter
2013 年,杨国召[8]提出了一种中子周围剂量当量率仪结构[7],包括球形3He 正比计数器、聚乙烯慢化体、铅层、镉层以及空气通道。利用MCNP程序优化探测器结构,得到了理想的能量响应曲线。
图5 4种商用型中子周围剂量当量率仪Fig.5 Four types of neutron dose equivalent meter
2004 年,陈军[9]提出利用多球谱仪可以测量核动力堆安全壳内外的中子能谱和剂量。中心探测器为球形3He正比计数管,对安全壳外中子进行测量;中心探测器为球形金箔,对安全壳内中子进行测量。采用MIEKEB软件解谱后求得的11 个点的中子周围剂量当量率与校准过的雷姆仪的测量结果非常接近。2015 年,胡庆东等人[10]利用一个3He球探测器、8个聚乙烯球壳慢化体组成的探测器系统以及基于遗传算法自主开发的解谱程序测量了北京室内环境中子能谱和周围剂量当量率。从中子能谱信息中获取了环境中子注量率为3.54×10-3cm2/s、经注量剂量换算因子换算后的中子周围剂量当量率为(2.1±0.1)nSv/h,与中子周围剂量当量率仪测量值基本一致,与相近纬度的测量结果[11]比较,相差不是很大,表明测量结果真实可信。2016年,李冠稼等[12]在聚乙烯球中加入铅层以扩展多球谱仪的量程。采用FLUKA 软件模拟得到了裸探测器以及增加慢化球(直径分别为10.16 cm、15.24 cm、20.32 cm 和30.48 cm)的5 组响应矩阵,探测上限可达100 MeV。2017 年,N.Ghal-Eh[13]提出了可利用“多柱”代替传统的多球进行能谱测量。采用LiI 闪烁体作为热中子探测器,分别用多球方法和多柱方法计算得到响应函数,对Am-Be 中子源能谱进行解谱。结果表明:同等慢化体厚度下,多球响应高于多柱响应;多球和多柱解出的谱均和实际谱很相似,表明了多柱方法的可行性。
多探测器集成中子周围剂量当量率仪是将多个探测器放入同一个慢化体中,获得不同慢化厚度的多条能量响应曲线,然后采用在线解谱或修正计算的方法求取更精确的剂量当量值。
2007 年,李桃生等[14]设计的多球中子能谱仪如图6 所示。其慢化体为球体,球中按两两垂直的方法插入3 根圆柱形一维位置灵敏3He正比计数器,该探测器具有两路信号输出,可根据需要对不同位置入射的射线信号进行单独输出。为了实现一个探测器的不同位置信号的输出,对每个正比计数器进行切割计数,其中用于测量中低能中子的两个计数器采用等分法切割,一根用于测量高能中子的计数器采用不等分法切割,这样可以虚拟出5 个球壳,每个球壳6 小段位置灵敏计数器,利用多道实现30道能谱分析,并使用解谱软件进行解谱,得到中子能谱。
2010 年,夏文明等[15]提出用3 个3He 计数器分别放入3种不同厚度的聚乙烯慢化球中心组成中子周围剂量当量率仪。将3条响应曲线用最小二乘解法与剂量-注量转换曲线拟合,得到3个探测器计数的乘子,进而模拟推算不同中子能量下该探头对于单位中子注量的中子剂量当量测量值的预期值。结果表明,从热中子到7 MeV区间都与标准值偏差很小,但对于大于9 MeV能量的中子,将低估两倍以上。
2015年,Priyada[16]利用闪烁体探测器探测中子与H、C 反应产生的能量分别为2.2 MeV 和4.43 MeV 特征γ峰,以此来拟合注量-剂量转换曲线以求得中子剂量。但由于中子和C、H的反应截面很小,导致响应过低,使估算剂量值偏差很大。基于此不足,2016年Priyada[17]进一步提出用含硼聚乙烯和聚乙烯组合作为中子慢化体,利用热中子和硼反应生成的0.477 MeV的特征γ射线,以及和C、H反应生成的γ射线,对不同能量入射中子的响应曲线进行合成确定修正系数,并与注量-剂量转换曲线拟合,拟合的曲线在低能区有很大的改善,和标准曲线近似度很高。
Cs2LiYCl6:Ce (CLYC)是一种新型闪烁体探测器,即可以探测中子,也可以探测γ射线,由Combes[18]研究团队研制成功。William 等人研究表明,当CLYC 晶体中6Li 的同位素丰度达95%时,可将热中子的探测效率最高提高7 倍。由于α/β比较高,约为0.66[19,20],且由于α能量约为4.78 MeV,经γ能峰刻度后的等效能量约为3.24 MeV,这样就可以在高能区α粒子能峰代表中子周围剂量当量率,低能区代表γ剂量率,较容易地实现中子-伽马的分辨。CLYC 闪烁体对热中子探测的能谱图如图7所示。
图7 CLYC 闪烁体对热中子探测能谱图Fig.7 CLYC scintillation detection spectrum for thermal neutrons
目前,对中子周围剂量当量率仪设计的4种方法各有优缺点:单探测器单慢化体剂量当量仪的结构与电路设计较简单,仅需读出一路信号的计数即可求得剂量当量,而且根据需求可以对特定能量范围的入射中子剂量当量率有比较准确的估算。但其对于宽能量区间的能量响应与注量-剂量转换曲线无法很好地匹配,特别是能量低于0.1 MeV的中子测量结果与实际的剂量当量率的偏差可达10倍,如图8所示。
多球(柱)解谱求中子周围剂量当量率的方法,精确度的主要决定因素是解谱的准确度。如果能给出接近实际情况的预置谱,则解谱结果会很准确,进而对剂量当量率的预测精确度也会比较高。但对于未知的中子辐照环境无法给出准确预置谱的情况,解谱结果可能和实际的中子能谱差距很大,中子周围剂量当量率的推算也将不准确。
图8 常用中子剂量当量率仪估算的剂量-注量转换系数与实际值之间的误差Fig.8 Error between dose-injection conversion coefficient and actual value estimated by a commonly used neutron dose equivalent
多探测器集成中子周围剂量当量率仪,综合了单探测器中子周围剂量当量率仪便携、实时的特点,以及多球中子周围剂量当量率仪计算准确的优点,在宽能量范围内的精度通常会好于单探测器中子周围剂量当量率仪,适用于大部分辐射场所的中子剂量当量监测。但这种方法目前的研究基础不如前两种方法丰富,设计成品较少,大多还处于模拟计算阶段。
目前,单探测器单慢化体中子周围剂量当量率仪和多球(柱)中子周围剂量当量率仪的研究已经比较深入,但仍然存在不可避免的精确性或实时性等问题。因此,中子周围剂量当量率仪应该朝向多探测器集成剂量当量率仪领域,研制出不同原理以及不同类型结构的多探测器中子周围剂量当量率仪。设计中,首先通过蒙特卡洛模拟计算,确定中子周围剂量当量率仪的各项参数,并转化为实际的产品,使其适用于更多辐照场所的中子周围剂量当量率测量。特征γ峰修正型中子周围剂量当量率仪需要在能峰甄别、刻度、修正算法研究方面进行进一步的研究,这也将是改变现有设备能响偏差较大的可能途径之一。