796 nm二极管泵浦连续波1.88 W Tm∶LYF激光器

丁本利，周 雄，夏海平*，张百涛，陈宝玖

(1． 宁波大学 光电子材料重点实验室，浙江 宁波 315211；2． 山东大学晶体材料研究所 晶体材料国家重点实验室，山东 济南 250100；3． 大连海事大学 物理系，辽宁 大连 116026)

1 引 言

近几十年来，～2 μm波段的红外激光因其在医学和大气监测领域的特殊应用而备受关注[1-5]。目前，尽管有许多激光器可以产生～2 μm的激光输出[6-8]，但是固体激光器由于其增益介质的多样性、易操作性和小型化等优点，成为最常见的一类激光器。近年来，随着商用半导体激光技术的发展，由激光二极管泵浦的～2 μm固体激光器以其转换效率高、输出功率大、体积小、成本低等优势成为研究的热点[9-11]。在所有固体激光材料中，稀土离子掺杂的单晶因其化学稳定性高、发光效率高等特性，成为～2 μm激光器的理想候选材料。在稀土离子中，由于Tm3+离子的3F4→3H6能级跃迁，可产生～2 μm的荧光发射。同时，Tm3+离子由于离子间的交叉弛豫能量转移(3H6,3H4→3F4,3F4)过程，在～800 nm商用LD泵浦下，可实现量子效率接近200%的2 μm的红外激光输出[12]。因此，Tm3+掺杂单晶体有望成为一种性能优异的～2 μm红外激光材料。

到目前为止，在Tm3+离子掺杂的LiLuF4[13]、GGAG单晶[14]中实现了～2 μm的激光输出。LiYF4(LYF)单晶具有较低的声子能量(440 cm-1)、较长的荧光寿命和较低的折射率，是一种优良的稀土离子激光介质[15]。当LYF作为Tm3+离子的激光基质时，由于中心格位离子Y3+(0.089 3 nm)与掺杂离子Tm3+(0.087 nm)的离子半径非常接近，可望实现高浓度的掺杂从而获得优质的单晶体质量。

以LYF单晶体为基质的材料几乎实现了从紫外到红外的激光输出。尽管已有许多关于～2 μm波段输出的Tm3+掺杂LYF(Tm∶LYF)激光器的报道[16-17]，但是很少有关Tm∶LYF单晶体的光谱特性与激光性能之间的综合性能的关系研究。

在本工作中，用坩埚下降法生长了两种不同Tm3+离子掺杂浓度的LYF单晶体，系统地研究了单晶体的光谱特性。采用短平板腔结构研究了Tm∶LYF激光器的～2 μm红外激光连续波输出特性，采用激光二极管抽运Tm∶LYF晶体，使用SESAM被动锁模元件，对～2 μm波段全固态连续波锁模激光进行了研究。

2 实 验

以纯度为99.999%的LiF、YF3、TmF3氟化物粉体为原料，采用坩埚下降法生长了Tm∶LYF晶体。 其详细的坩埚下降法生长过程见文献[13]。

将生长的单晶体切成小片，然后经磨砂后抛光成厚度大约为2 mm的薄片用于光学测试。采用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP)测定了LiYF4单晶中Tm3+离子的实际浓度。稀土离子在配料中的浓度和测量得到的浓度见表1。样品的吸收光谱由Cary 5000紫外/可见/近红外分光光度计(Agilent Co.,America)测定，晶体的通光方向平行于a轴。样品的发射光谱由FLSP-920型光谱仪(Edinburgh Co.,England)测量。以上光谱测试均在室温下进行。

表1 原料中Tm3+的摩尔分数和LiYF4单晶中Tm3+离子的测量浓度

选取光学性能良好的Tm3+稀土掺杂大尺寸优质LiYF4单晶体，经过定向、抛光后加工成尺寸为3 mm×3 mm×3 mm、方向为a×c×a的激光棒。研究LiYF4激光棒中稀土离子的2 μm激光输出参数特性。Tm3+在LiYF4晶体中的浓度大约为0.8%与1.3%。

使用如图1所示的实验装置进行激光测试。采用796 nm LD连续激光作为激发源，泵浦光沿着a轴方向入射样品，0.2 mm纤芯、0.22 mm发射口径的短平板腔结构进行激光实验。晶体未镀膜，膜系镀在镜片上。输出镜使用T=2%，5%的平面镜，输入镜使用曲率为200 mm的凹面镜。为了消除晶体内部的积温，要求Tm∶LYF晶体的温度始终保持在18 ℃。使用激光光谱仪(APE WaveScan，APE Inc.)测量输出光谱。

图1 2.0 μm连续波 Tm∶LYF激光器实验装置图

Tm∶LYF锁模激光实验装置如图2所示，采用2.31 m长的Z型折叠腔。将透过率2%的输出镜OC插入到Z型腔中并使光路进一步折叠，这时从输出镜OC输出两路性质相同的激光。输入镜M1和输出镜OC均为平镜，腔镜M2和M3是凹面镜，并且它们的曲率半径分别为500 mm和200 mm，另外腔镜M3的焦点位置放SESAM，用作反射腔镜。同样采用796 nm LD连续激光作为激发源，芯径为0.2 mm，数值孔径 0.22。采用Tm3+掺杂浓度为1.3%的LYF晶体作为激光增益介质，晶体的尺寸为3 mm×3 mm×3 mm，两边镀减反膜，经铟箔包裹后放入水循环制冷器具中，使温度始终维持在18 ℃。此外，我们用Pulse Check 150自相关仪(德国APE 公司)测量锁模脉冲宽度。

图2 Tm∶LYF晶体SESAM连续波锁模激光器原理图

3 结果与讨论

3.1 光谱性能

图3(a)为Tm3+掺杂LiYF4单晶在400～2 000 nm波段的吸收光谱。Tm3+的特征吸收带所对应的相应能级也在图中标出。从图可见，当掺杂浓度从0.8%增大到1.3%时，其吸收强度也相应增大，基本呈现线性关系，其吸收峰位基本不变。图3(b)为796 nm LD激发下，Tm3+掺杂浓度分别为0.8%与1.3%时LYF单晶体在1 600～2 100 nm波段的荧光发射光谱。可以观察到，Tm3+离子掺杂的LYF单晶体从1 650～2 000 nm呈现一宽约为350 nm的荧光发射带，它是由3F4能级向基态3H6辐射跃迁所致。荧光带出现分裂的现象主要是由于晶体的晶格场产生能级分裂所导致。同时可见，随着Tm3+离子掺杂浓度从0.8%增加到1.3%，1.8 μm处的荧光强度随之增大。因此，可适当地提高Tm3+离子的掺杂浓度来增加荧光的发射强度。

吸收与发射截面是两个影响2 μm激光性能的重要参数。根据测定的吸收光谱(图3)，应用以下公式可计算吸收截面[18]：

图3 (a)Tm∶LYF晶体的吸收光谱; (b)Tm∶LYF晶体的发射光谱。

图4 (a)Tm3+为1.3%和0.8%时的Tm∶LYF晶体Tm3+:3F4能级的吸收截面；(b)Tm∶LYF晶体Tm3+:3F4能级的发射截面。

(1)

其中L为样品厚度，N为Tm3+离子浓度，lg(I0/I)为从测量吸收光谱中获得的光密度，β为吸收系数。图4(a)为计算获得的0.8%与1.3% Tm3+掺杂LYF单晶体中3F4能级的吸收截面随波长变化图。从图中可见，在1 680 nm波段，0.8%与1.3%掺杂单晶体的吸收发射截面均达到最大，分别为0.25×10-20cm-2与0.33×10-20cm-2。

发射截面可用McCumber公式计算[19]：

(2)

其中Zl和Zu分别是参与能级跃迁的上、下配分函数；K和T分别是玻尔兹曼常数和室温；c、h和λ分别是光速、普朗克常数和跃迁波长；Ezl表示在温度不变时将一个Tm3+离子从基态激发到某一激发态所需的自由能，可用文献[18]方法计算得到3H6→3F4跃迁峰值处的自由能为5 938 cm-1。

图4(b)为计算获得的Tm3+掺杂LYF单晶体在1 600～2 000 nm波段的发射截面随波长的变化图。0.8%与1.3%掺杂LYF晶体最大发射截面在1 897 nm处，分别为0.12×10-20cm2与0.50×10-20cm2，其值明显大于Tm3+掺杂的氧化物晶体[19]。高的发射截面受益于基质材料的优异性能，有利于激光的增益性能。

3.2 激光性能

采用激光器实验装置(图1)，在796 nm半导体激光泵浦下，研究了Tm∶LYF晶体的～2 μm连续波激光运转输出实验。图5(a)、(b)为0.8%与1.3%两种Tm3+掺杂浓度的Tm∶LYF激光器在输出耦合镜的透过率T为2%、5%时，其输出功率与泵浦吸收功率之间的关系图。当输出耦合镜的透过率T=2%，5%时，0.8%掺杂的LYF单晶体产生最大连续波输出功率分别为0.92 W和0.68 W，相应的光光转换效率分别为56%和42%，斜率效率分别为67%和52%；1.3%掺杂的LYF单晶体产生最大连续波输出功率为1.88 W和1.56 W，相应的光光转换效率分别为57%和49%，斜率效率分别为51%和46%。在不改变输出耦合镜透过率的情况下，连续波输出功率随着Tm3+掺杂浓度变大，表明提高Tm3+掺杂浓度可以获得更高的连续波输出功率和光转换效率。这是由于Tm3+离子浓度高，离子之间的距离变近，将产生强烈的交叉弛豫现象(3H6+3H4→3F4+3F4)，使大量的Tm3+离子聚集在3F4能级上，此时参与2.0 μm激光发射的离子数增加，因此2.0 μm的激光效率也随着增加。但是过高的浓度会引起浓度猝灭效应。另外，对于连续波Tm∶LYF晶体激光运转，这种Tm∶LYF晶体激光器的输出耦合镜的最佳透过率为2%。图5(c)为0.8%与1.3%掺杂YLF晶体连续激光的输出光谱图。如图所示，0.8%掺杂的LYF单晶体与1.3%掺杂的LYF单晶体产生的峰波长都是以1 907 nm为中心，前者半峰全宽为22 nm，而后者半峰全宽为30 nm，可以看出Tm3+离子浓度增加，激光光谱的半峰全宽变宽。总之，实验获得了稳定的1.88 W激光输出。

采用激光器实验装置(图2)，在796 nm半导体激光泵浦下，研究了Tm(1.3%)∶LYF晶体的～2 μm激光连续波激光输出锁模实验。如图6(a)所示，当吸收抽运功率超过0.5 W时，激光开始振荡。继续增加吸收抽运功率，当超过1.9 W时，激光开始从调Q锁模运转模式转到连续波锁模模式，相对应的输出功率为100 mW。当吸收功率增大到3.0 W时，获得最大连续波输出功率为168 mW，且激光开始从连续波锁模模式回到调Q锁模运转模式。当吸收功率增大到3.5 W时，获得最大激光输出，输出功率为200 mW。如图6(b)为连续波锁模激光的光谱，中心波长为1.88 μm，谱线宽度为7 nm。图7为较短时域的锁模脉冲序列，可以看出锁模脉冲的重复频率为63.86 MHz，脉冲宽度约为20 ps，若进一步优化腔型结构，补偿腔内色散，可获得～100 fs的激光输出。

图5 (a)对于Tm(0.8%)∶LYF晶体，不同输出耦合器的输出功率与吸收的泵浦功率的关系；(b)对于Tm(1.3%)∶LYF晶体，不同输出耦合器的输出功率与吸收的泵浦功率的关系；(c)Tm3+离子浓度为1.3%和0.8%时，连续波激光器的发射光谱。

图6 (a)Tm∶LYF连续波锁模激光平均输出功率；(b)Tm∶LYF连续波锁模激光光谱。

图7 Tm∶LYF连续波锁模激光器的脉冲序列

4 结 论

综上所述，生长并分析了两种不同Tm3+离子掺杂浓度的高质量Tm∶LYF晶体。 计算并比较了与两种YLF单晶体激光性能有关的吸收、发射截面等光谱参数。对于1.3%掺杂LYF晶体，它的最大吸收截面为0.33×10-20cm2，最大发射截面为0.50×10-20cm2。我们已经在两个Tm∶YLF晶体中均实现了在1.9 μm波段的连续波激光输出。其中在1.3%掺杂LYF晶体中获得了最大的输出功率，为1.88 W，相应的光光转换效率和斜率效率分别为51%和57%。实验结果表明，Tm∶LYF单晶体的光谱特性与激光性能之间具有一定的规律，单晶体好的光谱性能对应了好的激光性能。连续波激光器和连续波锁模激光器实验证明了LYF单晶体具有较好的激光参数，实现了中心波长1.88 μm连续波激光运转和锁模激光运转。通过优化激光布局可以进一步提高泵浦功率，使Tm∶LYF单晶体激光器更有效地实现高功率、高效率2.0 μm红外激光输出。