航空材料组织与残余应力评价对中子散射与同步辐射技术的需求

刘昌奎 ， 李 楠 ， 赵文侠 ， 陶春虎 ，李兴无 ， 曹春晓

（1. 中国航发北京航空材料研究院，北京 100095；2. 航空工业失效分析中心，北京 100095；3. 航空材料检测与评价北京市重点实验室，北京 100095；4. 材料检测与评价航空科技重点实验室，北京 100095；5. 中国航空发动机集团材料检测与评价重点实验室，北京 100095）

0 引言

中子源和同步辐射装置是先进的大科学装置，在这种大科学装置上可以进行一些在常规实验设备上无法建立和进行的试验和技术研究，其应用和发展已成为衡量一个国家科技水平和综合国力的重要标志。

自20世纪中叶以来，美、日、欧等发达国家大力开展各种类型的中子散射和同步辐射应用技术研究，在材料科学与工程、生命科学和其他工程技术应用领域得到了深入、广泛的应用[1-5]。随着我国散裂中子源的建设以及北京高能同步辐射光源项目的批复，我国在中子散射和同步辐射技术领域正迈入世界先进甚至领先行列，这将在我国各领域发挥举足轻重的作用。

本研究简要介绍中子散射与同步辐射技术基本原理、关键技术及其应用、国内外线站现状等，结合具体案例，重点阐述航空材料及其构件在新材料研发、构件制造、产品服役与可靠性评估、重大事故（故障）的失效分析中，材料的组织、残余应力检测与表征等方面对于中子散射与同步辐射技术的需求，并对其应用与发展进行展望与建议。

1 中子散射技术

中子及中子束是从原子核中释放出来的。只有原子核的裂变及蜕变反应能够提供较高通量的中子束，因此，用于中子散射实验的中子源通常是反应堆中子源或者散裂中子源[6-7]。反应堆中子源基于核裂变反应，由裂变材料235U、冷却剂慢化器和慢化反射器组成；散裂中子源基于蜕变反应，借助来自加速器的荷电粒子的短脉冲轰击靶材从而获得中子。

而中子散射技术是指当中子入射到样品上时，与样品中的原子核或磁矩发生相互作用，产生散射。通过测量散射的中子能量和动量的变化，可以研究在原子、分子尺度上各种物质的微观结构和运动规律，获得原子和分子的位置及其运动状态[6]。

中子散射是探测物质结构的重要手段，与X射线不同，中子不带电、具有磁矩、穿透性强，能分辨轻元素、同位素和近邻元素，且有对样品的非破坏性的特点，不仅可探索物质静态微观结构，还能研究其动力学机制[7]。目前，中子散射技术在物质材料相关学科中有重要应用，包括固体物理、材料科学与工程、化学结构与反应动力学、软物质凝聚态、液体和玻璃、生物科学技术等，同时还可以基于中子源开展基础中子物理相关研究。在材料科学与工程研究方面，中子散射（包括衍射、反射、小角、成像等技术）是表征材料的重要工具，覆盖了纳观、微观、细观、宏观等多尺度，提供跨越量子力学、分子动力学和连续介质力学等多层次的探测手段，实现对材料中残余应力、结构变化和成分分布、微结构信息、成像等检测与表征。在工程部件的测试方面，中子散射技术具有一些不可替代的优势，可实现对几何形状复杂、尺寸大及处于极端条件的工程构件进行分析[8-10]。

目前，世界上用于中子散射的反应堆约有50座，其中欧洲23座、美洲8座、亚太地区16座、俄罗斯3座。此外，还有新一代的散裂中子源5座[11]。欧美一直处于中子散射研究的领先地位。20世纪60年代中期，英、法、德联合在法国建立了57 MW的高通量研究堆Institute Laue-Langevin（ILL），其通量达到 1.2×1015n/（cm2•s）。美国是世界上最早开展中子散射研究的国家之一，美国能源部拨款14亿美元建造了功率达2 MW、世界最强的散裂中子源Spallation Neutron Source（SNS）已于2008年运行。日本建造的MW量级的散裂中子源Japan Proton Accelerator Research Complex（J-PARC），也在2008年运行[11]。经过几十年的发展，美、日、欧等发达国家所建设的中子源在现代科学技术中发挥了重要作用，为材料科学的创新研究提供了强大的技术平台。

我国的中子散射技术起步较早，于20世纪50年代末就建造出我国第一台中子衍射谱仪——“跃进一号中子晶体谱仪”。进入21世纪后，随着三大国家中子源的投入运行和顺利建设，我国中子散射研究和应用都迎来快速发展的契机。中国先进研究堆（China Advanced Research Reactor，CARR）的中子散射科学平台一期10台谱仪已完成建设，二期7台谱仪的建设工作也正在有序开展。中国绵阳研究堆（China Mianyang Reserch Reactor，CMRR）已完成一期8台中子应用科学平台的建设，其中包括6台中子散射谱仪和2台中子成像装置，它标志着中子散射科研平台正式投入运行；一期中子谱仪已为国内用户开展众多首次实验，应用成效初步显现。中国散裂中子源（China Spalla-tion Neutron Source，CSNS）工程进展顺利，已于2018年建成开放。

目前，国外发达国家在中子散射技术的应用方面开展工作较早，普及率高，尤其是一些关键制造业，如航空航天、交通海洋等领域，通过中子散射技术已解决了重要的实际应用问题。国内的中子散射技术处于蓬勃发展阶段。如在工程材料领域，北京航空材料研究院率先开展了中子散射技术应用与航空关键构件的检测与分析，目前已对镍基高温合金涡轮盘进行了内部残余应力检测，对服役涡轮叶片的残余应力及微观组织结构进行了研究等。

2 同步辐射技术

按照电动力学理论，当带电粒子受外力做减速运动时（即加速度a < 0）产生的辐射为轫致辐射，当粒子做往复运动时（速度v与加速度a不断变号）产生的是振荡电荷的辐射，当粒子的速度接近于光速，加速度与速度大致垂直，速度的方向有变化而大小几乎不变时，产生的辐射即为同步辐射[5]。同步辐射是电磁辐射，它的波长具有一定的范围，因同步辐射源而异，一般包含红外线、可见光、紫外线以及X射线。相比于实验室X射线源，同步辐射光源具有光谱连续、频谱范围宽、高亮度、高度偏振性、准直性好、有时间结构等优势[12]。

从1947年4月26日，在美国纽约州通用电气（GE）实验室里的一台70 MeV电子同步加速器上，首次观察到了作回旋运动的电子发出的电磁辐射。至今，同步辐射光源的建造经历了三代，并向第四代发展。同步辐射光除了宽波段外，还具有高亮度、窄脉冲、高偏振等优良特性，亮度比通常实验室用的最好的X光源还要高1亿倍以上。它使得同步辐射应用从过去静态的、在较大范围内平均的手段扩展为空间分辨的和时间分辨的手段，为众多的学科和广泛的技术应用领域带来了前所未有的新机遇[13]。在材料科学研究中，同步辐射技术的应用无处不在，范围涵盖了从基础研究到工程应用的几乎所有领域，极大地影响了材料科学研究的深度和广度。

同步辐射主要包括X射线衍射、成像、小角散射、光电子能谱、反射等技术。此外，基于同步辐射的其它技术如相干X射线衍射、非弹性散射、X射线吸收谱等在材料研制、工艺研究与工程应用方面均有非常重要的作用[14-16]。同步辐射是电磁波，主要作用于材料中原子外围电子，正好与中子散射技术主要作用于原子核形成了互补。

目前，在世界范围内正在运行和建设的同步辐射光源已有80余台，其中已运行的第一代光源19台、第二代24台、第三代25台，正在建设中的10余台，遍及美、英、德、俄、日、中、韩、印度、瑞典、西班牙和巴西等国家。其中，最为著名的世界三大同步辐射光源是欧洲的European Synchrotron Radiation Facility（ESRF）、美国的 Advanced Photon Source（APS）和日本的 Super Photon ring-8（Spring-8）。这三大光源均为高能同步辐射光源，它们不仅是基础科研必需的大科学装置，而且具有极强的应用科研背景，其建设对国家的科研和经济发展都具有良好的推动作用。

我国大陆现有3台同步辐射装置。北京同步辐射光源是依托于北京正负电子对撞机的第一代同步辐射装置，运行在2.5 GeV，有14条光束线、15个实验站[17]。合肥同步辐射光源是束流能量为800 MeV的第二代同步辐射光源，有14条光束线、14个实验站，主要工作在真空紫外和软X射线波段。近年来，经过2次不同程度的升级改造之后，光源性能有了大幅提升[18]。上海光源的设计性能堪与世界上已有的最先进的中能第三代同步辐射装置媲美，其建设速度和技术水平得到国内外同行的高度评价[19]。我国的第四代高能同步辐射光源已列入“十三五”国家重大科技基础设施建设规划，于2018年在北京动工建设。

目前，我国已经在运行的上海同步辐射光源，在生物、化学、材料等相关基础科研领域已发挥了重要的作用。但由于其能量较低、穿透深度有限，更适合于试样级的实验研究。即将建设的第四代高能同步辐射光源将对解决与国家重大需求相关的研究需要，优化我国同步辐射光源的能区覆盖和地域布局，有效提升多学科前沿研究领域的支撑能力，具有十分重大的意义。尤其是其高能光源可应用于工程部件的研究中，可与中子散射技术互相补充，为解决关键工程问题提供重要的工具。

在同步辐射技术的应用方面，目前开展较多的为适用于中能区研究的同步辐射实验，如生物大分子、化学、医学研究等。在工程材料的研究中可进行成像、荧光、光电子能谱的实验，并可实现多环境下试样的原位加载观察，对成分、结构、应力、缺陷等方面进行综合表征与分析。在未来的高能同步辐射光源下，可实现大型工程部件的原位测量，在穿透深度与分辨率方面均比现有的第三代光源有着显著提升，对揭示材料的变形与损伤机制、工艺可靠性、服役安全性等方面起着极为重要的作用。

3 组织与残余应力评价对于中子散射与同步辐射技术的需求

3.1 新材料研发

飞机和发动机对新材料的需求十分紧迫。如在发动机高温合金新材料方面，根据国家的战略需求，加速研发新型高温合金已成为发展未来航空装备急需解决的关键问题。我国已经研制出第三代单晶高温合金，基本性能达到了国外同级水平，Nb-Si金属间化合物、陶瓷基复合材料等超高温材料的研究也取得了一定进展。但目前新材料的研究基本还依赖于大量经验积累和以简单循环试错为特征的“经验寻优”方式，其科学性差、偶然性大、周期长、成本高。美国经过多年的准备和积累，实施“材料基因组计划”，率先在高温合金材料领域获得重大突破。如美国GE公司在Rene N6单晶和Rene 88DT粉末合金的研制过程中采用材料基因工程的方法缩短了研发周期和成本。

“材料基因组计划”基本思路是融合高通量计算（理论）/高通量实验（制备和表征）/专用数据库三大技术，其中，材料的成分−组织结构−性能高通量一体化表征是先进航空发动机新材料研发的关键[20]。目前，采用电子背散射衍射（EBSD）、三维X射线衍射（3DXRD）、X射线成像（XCT）等先进表征手段表征材料组织实现了从宏观到微观，从二维到三维的表征。虽然这些表征手段各有优势，但存在很大的局限性，如只能以表征表面信息为主，三维观察需破坏样品且速度慢，仅适合局域结构的高分辨研究等不足，无法无损高分辨的表征材料中晶粒尺度的三维微结构。

可见，对于新材料研发中的组织表征，亟需更为先进的研究手段。中子散射和同步辐射大科学装置技术在新材料研发中具有常规手段不可比拟的优势，不仅可为新材料研发提供覆盖了纳观、微观、细观、宏观等多尺度表征的研究手段，更为重要的是可以实现由二维到三维，由有损到无损，由静态到动态的高通量表征，是航空新材料研发不可或缺的研究手段。

如利用同步辐射技术在复杂和集成的特殊样品环境下进行实验研究，动态原位观察粉末高温合金的熔凝过程（图1）[21]。又如表征块体多晶材料中晶粒尺度的三维微结构，采用同步辐射的衍射衬度断层成像（DCT）技术，用晶粒的Bragg衍射作为断层成像的衬度源，能无损的获得每个晶粒的三维形状和位置、取向、应力分布、晶界类型及其三维分布等，其空间分辨率约为1 m，晶粒取向测量精度约为0.1°，视场达上千个晶体（图2）[22]。

图 1 粉末高温合金动态凝固过程原位观察[21]Fig.1 In-situ observation of dynamic solidification process of powder superalloy

图 2 利用同步辐射DCT技术同时获得纯钛晶粒形状、取向和弹性应力信息[22]Fig.2 Grain shapes,orientations and elastic strain measured simultaneously in a single DCT scan of a pure Ti specimen

3.2 构件制造

随着制造技术的进步与发展，越来越多的先进制造技术在航空领域得以应用。如整体叶盘/叶环、单晶空心涡轮叶片、浮壁式燃烧室、宽弦风扇空心叶片、大型飞机结构件等的制造技术，均是先进航空飞机和发动机所需的关键技术，有很大的技术难度，甚至一些关键问题尚未完全攻克或还未全面掌握。其中，残余应力检测问题是目前在航空构件制造过程中存在的最为突出的问题之一[23-25]，与残余应力相关的故障层出不穷[26]。

如先进气冷空心单晶高温合金叶片，其形状复杂、成形精度偏低、废品率较高。从型芯、蜡模、型壳制备，到熔炼浇铸、热处理、机械加工等制造全流程的所有工序中，都存在残余应力问题。有害的残余应力会带来不利的影响，产生不同程度的危害，如出现再结晶缺陷、显微组织损伤、力学性能衰减、叶型变化等。只有系统的掌握了单晶叶片铸造工艺前后残余应力变化规律及其影响因素，才能采取有效的措施对其进行控制或调整，从而为单晶叶片结构设计与改进、再结晶控制、机械加工参数研究等提供技术支持。目前，国内关于单晶高温合金叶片残余应力的检测还处于起步阶段，采用普通的检测方法，如盲孔法等有损的方法局限性很大，基本没有应用，而采用常规X射线衍射等方法只能检测表层残余应力并且效率低下，很难对叶片内部残余应力进行检测，原位残余应力检测几乎是无法实现[27-28]。采用中子散射和同步辐射技术可穿透叶片壁厚，实现内部三维残余应力测定，并适于复杂空腔结构，实现工程环境和加载条件下残余应力演化的原位测量。

类似的问题在涡轮盘、机匣、轴承、铝合金大型锻件或挤压件等航空关键构件制造中也存在。图3给出了发动机钛合金盘厚度方向上中子散射检测残余应力分布的结果。

图 3 发动机钛合金压气机盘厚度方向上中子散射检测残余应力分布Fig.3 Residual stress distribution in the thickness direction of a titanium alloy compressor disk by neutron scattering technique

3.3 产品服役与可靠性评估

叶片、盘、轴承、齿轮等航空关键构件服役环境变得越来越复杂和严酷。如航空发动机涡轮工作叶片不仅承受燃气高温，同时还受到离心应力、振动应力等多种应力的复合作用。长期服役条件下材料的组织演化和性能衰减影响着构件服役寿命，以及服役周期内的使用可靠性。

如先进航空发动机涡轮叶片组织结构演化问题，涡轮叶片工作温度达到1 000～1 100 ℃，叶片长期使用后γ′相将逐渐粗化，并相互联结形成筏排结构。图4为DZ125高温合金叶片服役不同时间后叶身前缘位置的显微组织变化。由于组织结构的变化造成其性能也不断的衰减，搞清服役性能衰减与材料组织结构参数之间的本构关系是保障叶片服役安全的关键。研究不同服役时间的叶片材料组织中γ′相尺度、含量、γ/γ′错配度等变化规律是获得该本构关系的基础。目前可采用物理化学相分析方法获得γ′相含量变化，但由于工艺复杂，且长时服役后γ′粗化联结，分离γ′相难度极大。采用经验公式测定错配度也存在误差较大的问题。而同步辐射不仅可解决传统检测方法存在的问题，且效率高。

另一方面，材料服役损伤行为研究是保障服役安全和可靠性的基础，如热端部件的超温损伤、高温合金蠕变孔洞形成机理、关键材料及其构件疲劳断裂行为、热障涂层的热生长氧化层（TGO）演变等。如何评价这些损伤行为对于服役性能和可靠性的影响至关重要[29-30]。如航空发动机涡轮工作叶片出现短时超温很难避免，而对叶片服役超温损伤进行评价以保证其服役安全已成为叶片维修定检的基本要求。镍基高温合金超温过程中，γ通道中会析出细小的二次γ′相，引起γ′相体积分数和错配度的显著变化（图5）。现有判定叶片超温一般是通过抽取一定数量的叶片进行剖切，采用金相法与标准图谱对照，不仅需破坏叶片，而且不能准确判定超温温度范围。如何无损、定量的精确测定镍基单晶中γ/γ′错配度和γ′体积分数，建立错配度和体积分数与超温历史之间的关系是关键。中子散射和同步辐射大学科装置几乎可以说是目前唯一的选择。

3.4 重大事故（故障）的失效分析

航空关键零部件出现失效问题，并由此造成重大事故或故障在所难免。深入系统的对故障件进行失效分析，明确故障性质，查明失效机理与原因，在此基础上，采取针对性的预防措施和对策，是避免同类事故出现，确保飞机和发动机可靠性的有效途径，也是通过失效问题对航空飞机和发动机质量提升反向推动作用的必然要求。

图 4 DZ125高温合金叶片不同服役时间显微组织Fig.4 Microstructure of DZ125 superalloy blade at different service times

图 5 DZ408高温合金超温组织Fig.5 DZ408 overtemperature microstructure of superalloy

重大事故的失效分析，一般通过现场调查、痕迹分析、断口分析、材质分析、应力分析、模拟试验等，最终确定故障性质，找出失效原因，明确故障机理。对于一般性的故障分析，采用目前常用的分析手段就能满足失效分析的需求等。但对于重大事故，由于失效过程复杂，影响因素众多，常规的分析手段可能无法获得失效的深层次原因，这就需要采用新的研究手段。

以航空发动机轴承为例。轴承运转速度快，润滑条件复杂，又要经受摩擦热以及振动等严酷的使用环境，失效概率相对较大，失效现象和行为也更为复杂[31-33]。轴承一旦失效往往带来严重后果，是很多飞行事故和事故征候发生的重要原因之一。如2013年某型飞机一等事故，其原因就是轴承问题导致发动机失效引起的；又如某型发动机主轴承，多次发生失效导致事故征候。

导致轴承失效的因素很多：结构设计、制造与装配工艺符合性及其精度、残余应力、残余奥氏体含量及其在使用过程中的相变、微动磨损、缺陷（如蝶形组织）形成及其演化等。其中，残余应力、残余奥氏体含量及其使用过程中的相变，如碟形组织形成及其演化表征与评估等研究，由于受到试验条件限制，研究还远远不够。图6给出了某发动机主轴承使用过程中产生的蝶形组织。

图 6 发动机主轴承外圈材料组织中的蝶形组织Fig.6 Butterfly structure in the metallographic of the Main bearing outer ring of engine

在重大事故（故障）失效分析中，目前遇到的难点还包括如单晶涡轮叶片断裂失效机制、粉末高温合金原始粉末颗粒边界（PPB）对性能的影响等。利用中子散射和同步辐射大科学装置技术，可解决以上重大事故（故障）失效分析过程中遇到的难题。

4 展望与建议

可以看出，航空材料及构件从材料研发、制造、服役、修复，到失效分析等全寿命周期中，在组织结构、残余应力检测与表征等方面，对中子散射和同步辐射大科学装置技术提出了迫切的需要。促进中子散射和同步辐射技术在航空关键材料及其构件全寿命周期中的应用，推动建设航空用中子散射和同步辐射关键谱仪,以及适于航空关键材料和构件的试验环境装置，并开展相关技术的应用研究，具有以下重要意义：

1）加速开展材料组织的多尺度、多维度的一体化表征技术研究，提升航空发动机新材料/新工艺研发等基础与创新研究能力。

2）解决航空发动机关键构件在研发、制造、使用、维修全寿命周期中存在的基础性、关键性和难点性问题，保障其安全可靠使用。

3）推动发展航空发动机关键构件服役损伤演变与寿命预测研究，保障航空发动机关键构件服役安全。

4）有助于重大事故（故障）的深入分析，实现深层次的失效预防与改进，实现故障问题对于质量问题的反向推动作用。

5）保障航空发动机对于中子散射和同步辐射大科学装置使用机时，培养航空发动机高层次技术人才。

结合目前中国散裂中子源和高能同步辐射光源国家大科学装置的建设和即将建设的现状，提出以下几方面的建议：

1）目前航空领域对于关键构件在制造、使用等过程中的残余应力检测与评价的需求十分迫切，特别是对于如涡轮盘、叶片、机匣、轴承、大型结构件等残余应力的三维分布。建议在中国散裂中子源建设航空应力谱仪，以及适于航空关键材料和构件的试验环境装置。同时，与即将建设的北京高能同步辐射光源材料工程线站残余应力检测相结合，从而形成同步辐射与中子散射表征尺度互补，充分满足从航空材料研制到构件服役全寿命周期的组织结构与残余应力等方面的表征评价需求。

2）在相关的基金项目中，大力支持开展在航空材料全寿命周期中大科学装置技术的应用研究，发展基于中子散射和同步辐射大科学装置的相关技术，推动航空技术进步。

3）积极参加中国散裂中子源和北京高能同步辐射光源项目建设，并根据航空飞机和发动机当前和未来对于大科学装置的需求，提出线站建设具体需求，为大科学装置在航空领域后续的应用提前策划布局，从而为后期利用大科学装置开展相关研究提供条件。

4）积极组织航空领域技术人员参加与中子散射和同步辐射技术相关的各类学术会议，并定期组织中子散射和同步辐射技术在航空领域的应用学术交流，大力培养与中子散射和同步辐射技术相关的高层次人才队伍。