锂离子电池硅基负极专利申请态势分析

曹寅虎,刘 锋,刘 梅,杨伟超,魏保志,王成扬

（1天津大学化工学院，天津 300072；2国家知识产权局专利局专利审查协作天津中心，天津 300304）

锂离子电池是目前电脑、通讯、消费电子品以及未来电动车动力系统和储能系统的主要能源[1-2]。硅基负极材料因其具有较高理论比容量，被视为比较理想的下一代锂离子电池负极材料[3-4]。目前国内外不少负极材料生产企业均已开始布局硅基负极的开发与商业化，如日本GS汤浅公司已推出采用硅基负极材料的锂离子电池并成功应用在三菱汽车上，国内深圳贝特瑞新能源科技有限公司（简称贝特瑞）和江西紫宸科技有限公司已推出多款硅碳负极材料产品，上海杉杉科技有限公司和湖南星城石墨科技股份有限公司也正在加快硅碳新型负极材料的产业化[5]。技术的成熟往往伴随着大量专利的布局，本文旨在通过对硅基负极相关专利进行分析，揭示该技术领域专利申请布局特点，为我国在该技术领域中的研发决策、产业化布局提供参考。在本文中，硅基负极专利不仅仅指硅基负极活性材料相关专利，还包括与硅基负极锂离子电池相关结构、电池整体设计、电解液、隔膜、黏结剂等方面的相关专利。

1 数据来源与方法

本文专利检索系统采用incoPat科技创新情报平台，检索方式以关键词结合国际专利分类号（IPC分类号）进行检索。检索时间为2019年6月，经人工去噪后，最终获得与锂离子电池硅基负极相关的专利数量为28131件，18786项专利族。专利申请到专利公开有18个月的滞后期，2018年和2019年申请的专利大部分还未公开，因此2018年和2019年的数据仅作对比参考。

2 结果分析

2.1 全球地域分布及申请趋势分析

专利申请量在一定程度上反映出不同国家对该领域的战略部署、技术水平以及市场情况。分析全球锂离子电池硅基负极专利申请主要地域分布可知，锂离子电池硅基负极专利申请主要集中在中国、美国、日本和韩国这四个国家（图1）。其中，中国以8082件专利申请量位居第一，日本和美国专利申请量比较接近，分别为5275件和5092件，韩国以4135件位居第4位，德国、法国和印度等其他国家和地区专利申请量较少。上述结果表明该领域技术集中程度较高。

通过对全球近20年来每年的专利申请数量随年份的变化趋势进行分析可知，近20年来全球硅基负极每年专利申请数量经历了缓慢增长期，快速增长期、平稳期三个时期（图2）。

图1 锂离子电池硅基负极专利申请主要地域排名分析Fig.1 Silicon-based anode for lithium-ion batteries patent applicant country ranking analysis

图2 全球及主要国家锂离子电池硅基负极专利申请趋势分析Fig.2 Silicon-based anode for lithium-ion batteries patent application trend analysis of global and the main countries

缓慢增长期：2000—2009年每年全球硅基负极专利申请量增长比较缓慢。在该阶段，日本每年的专利申请量最大，并保持平稳状态。中、美、韩三国专利申请趋势类似，每年专利申请数量逐年增加。2007年中、韩、美三国专利申请量与日本专利申请量基本持平，之后2007—2009年四国每年专利申请数量相当，并维持在平稳状态。

快速增长期：2010—2013年，锂离子电池硅基负极专利申请处于快速增长期，中、美、日、韩四国每年的专利申请量都开始快速增长。其中，美、日、韩三国申请数量相当，而中国专利申请从2011年开始超过上述三国。

平稳期：2013—2017年间，全球硅基负极专利申请数量处于平稳期（2018年和2019年仅作参考），但中、美、日、韩各国申请趋势有所不同。日、韩两国每年硅基负极专利申请量经历2013—2014年的平稳状态之后，从2015年开始下降。中国自2013—2014两年的平稳状态之后，从2015年起每年的专利申请量开始快速增长。美国每年硅基负极专利申请量在2012—2017年期间一直保持平稳状态。上述结果表明中、日、美、韩四国对硅基负极技术领域的研究表现出不同的研发热情。

专利申请趋势与行业的发展息息相关。2000年以前，世界上的锂离子电池产业基本掌握在日本手里。近年来，随着中国和韩国工业技术的崛起，日本一枝独秀的局面逐渐被打破。全球锂离子电池产业经过十几年的发展，基本形成了中日韩三分天下的局面。因此，在2000—2009年之间，日本硅基负极专利申请数量占据一定的优势，中、美、韩三国处于赶超阶段。从2009年起，智能手机和电动汽车得到不断推广，对电池的容量要求更高。硅基负极材料的理论比容量高出石墨负极10倍有余，这让硅基负极材料很快受到电池业界的追捧，促使硅基负极材料的科研投入加大。与之相应，2009年之后硅基负极的相关专利申请开始快速增长。但硅基负极材料有一个与生俱来的巨大缺陷，那就是体积膨胀问题，巨大的体积膨胀容易导致材料颗粒粉化，造成电池材料容量损失，循环性能差。经过国内外各大型企业和科研院所的多年努力，部分硅碳负极材料已得到电芯企业的认可。但目前对于硅颗粒嵌锂膨胀、SEI 膜不断破裂生长消耗锂源和电解液等问题还没有非常完美的解决方法。硅基负极相关技术瓶颈逐渐成为最大的制约，亟需创新突破。基于此，在2013年之后全球硅基负极专利申请逐渐进入相对平稳的发展阶段。需要指出的是，在2015年日韩两国专利申请量开始下降，而我国此时专利申请量开始快速增长。分析原因，可能有两方面：一是据相关测评机构评估的硅基负极材料中，韩国和日本的相关技术及工业化要强于我国，国内企业在硅基负极材料领域的技术储备和开发与国外仍存在一定差距。日韩两国硅基负极相关专利申请近年来呈现逐年下降趋势，可能与两国硅基负极材料部分技术研究逐步成熟，但其他技术遇到瓶颈还未突破，对硅基负极材料的研发热情有所下降，而我国相关技术研究处于追赶阶段，硅基负极专利申请快速增长；二是，随着我国相关鼓励政策相继出台以及知识产权强国战略的实施，国内创新主体对硅基负极的研发热情持续增高，同时知识产权保护意识也在不断加强，使得国内专利申请持续升高。此外，美国在2010之后一直保持较高的研究热情。

2.2 技术来源国及目标市场分析

图1和图2的结果表明硅基负极专利申请集中度比较高，主要集中在中、日、美、韩四国，说明上述四国是硅基负极相关技术的重要技术来源国或者目标市场国，对技术来源国及目标市场分析可以在一定程度上反映出技术研发活跃地区及市场活跃地区。通过对不同国家申请人在目标市场国的专利布局情况可知（图3），日本、韩国和美国国内申请人均非常重视在本国及其他三个国家进行专利布局，并且日本展现出强大的专利控制力，不论是在日本国内还是在其他三国，均进行了大量的专利布局。与美、日、韩三国申请人不同，中国国内申请人主要在国内进行专利布局，在美国、日本和韩国几乎没有进行专利布局，在一定程度上表明中国申请人在国外市场的技术保护及专利布局意识和能力有待进一步提高。

图3 锂离子电池硅基负极专利来源国、目标国分析Fig.3 Silicon-based anode for lithium-ion batteries patent for origin and target country analysis

图4 中、美、日、韩四国不同专利申请数量对比Fig.4 The contrast of total number of patent applications about China,America,Japan and Korea

在各国专利申请中，既包括其国内申请人的专利申请，也包括国外申请人在该国的专利申请。为进一步明确各国专利布局态势，我们对中、日、美、韩四国的国内专利申请总量、各国申请人国内专利申请总量以及各国申请人在上述四国专利申请总量进行对比分析。由图4可知，中国国内专利申请总量最多（8082件），表明中国市场专利布局最多，中国申请人国内专利申请总量占比为66%（5336件），国外申请占比达34%，但中国在日、美、韩三国专利申请较少，仅占中国申请人在国内专利申请总量的3.9%。日本在上述四国专利申请总量最多（8259件），表明日本申请人对目标市场布局最为积极。日本申请人国内专利申请总量占日本国内专利申请总量的91%，国外申请占比仅有9%，表明日本市场主要由日本申请人进行专利布局，日本在其他三国专利申请总量占日本申请人国内专利申请总量的71.5%。美国申请人国内专利申请总量占美国专利申请总量的35.5%，国外申请占比达64.5%，表明国外申请人非常重视在美国市场的专利布局。与此同时，美国在其他三国专利申请总量占美国申请人国内专利申请总量的67.6%，说明美国申请人也非常注重在其他三国进行专利布局。韩国申请人国内专利申请总量占韩国专利申请总量的61%，国外申请占比达39%，韩国在其他三国专利申请总量占国内申请人专利申请总量的72.7%。

2.3 中、日、美、韩四国国内专利申请态势分析

综上可知，中、日、美、韩四国都有大量国外申请人进行专利布局，且国外申请人专利申请占比都比较高。为进一步明确各国国内专利申请态势，我们对上述四国专利申请来源国随时间变化情况进行分析。

如图5所示，对于中国国内专利申请而言，中国申请人国内专利申请量与中国国内专利申请量随时间的变化趋势类似，整体呈上升趋势。在2011年之前国外申请所占比重超过50%，2012年之后随着中国国内申请人专利申请量的飞速增长，国外申请人比重占比逐渐降低。国外申请人中以日本、韩国和美国申请人为主，日本在中国每年的专利申请量自2014年之后有所下降，但韩国和美国自2012年以后在中国专利申请量基本保持平稳态势。

对日本而言，日本国内专利申请以日本申请人为主，日本申请人国内专利申请与日本国内专利申请趋势随时间的变化类似，经过2010—2013年的快速增加后，从2014年专利申请量开始逐年下降。国外申请人在日本专利申请占比一直较低，主要为韩国和美国申请人，在2011—2016年间两国申请人在日本专利申请量持续增加，如图6所示。

在美国国内专利申请中，国外申请人占比一直较高，占比处于65%～72%之间，逐渐形成美、日、韩三国三足鼎立的局面。与美国国内专利申请趋向平稳的变化趋势不同，美国申请人国内专利申请呈现波动增长态势。日本和韩国申请人在美国专利申请在2016年之后开始呈现下降趋势，如图7所示。

对韩国而言，整体上以韩国申请人国内专利申请为主。韩国申请人国内专利申请随年代变化趋势与韩国专利申请变化态势类似，都是在2015年开始逐年下降，日本、美国申请人是其主要的国外申请人。2014年之后日本申请人在韩国申请专利量开始逐年下降，而美国申请人在韩国申请专利量一直保持逐年增长态势，如图8所示。

图5 不同国家每年在中国锂离子电池硅基负极专利申请量随年份的变化趋势Fig.5 Silicon-based anode for lithium-ion batteries patent application trend analysis of different countries in China

图6 不同国家在日本锂离子电池硅基负极专利申请态势分析Fig.6 Silicon-based anode for lithium-ion batteries patent application trend analysis of different countries in Japan

图7 不同国家和地区在美国锂离子电池硅基负极专利申请态势分析Fig.7 Silicon-based anode for lithium-ion batteries patent application trend analysis of different countries and area in USA

图8 不同国家在韩国锂离子电池硅基负极专利申请态势分析Fig.8 Silicon-based anode for lithium-ion batteries patent application trend analysis of different countries in Korea

通过对中、日、美、韩四国国内专利申请态势分析，进一步明确主要由日、韩、美三国在上述四国进行专利布局，并且近年来各国申请人国内专利申请量趋势变化与该国国内专利申请量趋势变化基本一致。日本和韩国申请人分别从2014年和2015年在国内外的专利申请量先后呈现出下降态势，我国和美国申请人呈现逐年增长态势，表明两国在持续加强该领域的研究。

2.4 国际重要专利申请人国别分布及专利布局态势

上述分析结果表明硅基负极专利申请主要集中在中、日、韩、美四国，并且日、韩、美三国申请人非常重视在其他国家进行专利布局。通过对全球专利申请量较多的主要申请人进行分析，可进一步明了各国申请人专利布局态势。如图9所示，在专利申请总量排名前10的国际申请人中，韩国三星集团和LG化学两家公司的硅基负极专利申请总量均在800项以上，位于第一梯队。日本的松下、索尼和日立公司三家申请人的硅基负极专利申请总量专利申请总量处于300～500项之间，位于第二梯队。其他申请人专利申请总量在200～300项之间，位于第三梯队。前10名国际申请人日本占据6家，中国和韩国各有两家，美国没有申请人进入前10名。

图9 锂离子电池硅基负极国际专利申请人排名分析Fig.9 Silicon-based anode for lithium-ion batteries global patent applicant ranking analysis

如图10所示，进一步对前100名国际申请人的国别进行统计可知，日本共有35家申请人进入前100名，并且在不同排名阶段的专利申请人数量都占据绝对优势。中、美两国相近，分别有23家和18家申请人进入前100名，并且主要集中在20～100名之间，中国共有3家申请人进入前20名，而美国则仅有1家申请人进入前20名，韩国共有9家申请人进入前100名，其中三星公司和LG化学两家公司申请人申请量非常大，分别位于前两位，而其他申请人申请量则较少，有5家公司位于50～100名之间。图11-图14分别给出了前100名申请人中各国申请专利申请情况、申请人类型及在上述四国专利布局情况。

图10 前100名专利申请人中不同国家申请人数量统计Fig.10 Quantity statistics of patent applicant from different countries in the first 100 global patent applicant of global

图12 国际前100名中中国申请人及其专利布局目标国分析Fig.12 Target country and type analysis of patent applicant of China

图13 国际前100名中美国申请人及其专利布局目标国分析Fig.13 Target country and type analysis of patent applicant of USA

图14 国际前100名中韩国申请人及其专利布局目标国分析Fig.14 Target country and type analysis of patent applicant of Korea

由图11可知，35家进入前100名的日本申请人中，主要以企业为主，包括34家企业，1家高校院所（产业技术综合研究院），高校院所占比低于2.9%。专利申请总量在300项以上的申请人有3家，100～200项的申请人有7家，其他申请人专利申请总量都在100项以下，并且有20家申请人专利申请总量在50项以下。通过对该35家申请人在中、日、韩、美四国布局情况统计可知，该35家日本申请人都在上述4国进行专利布局。

由图12可知，23家进入前100名的中国申请人中，有16家企业，7家高校院所，高校院所占比超过30%。专利申请总量在200项以上的申请人有1家（中国科学院，简称中科院），100～200项的有1家（比亚迪股份有限公司，简称比亚迪），其他申请人专利申请总量都在100项以下，并且有16家申请人专利申请总量在50项以下。通过对该23家申请人在中、日、韩、美四国布局情况统计可知，该23家国内申请人主要在中国进行专利申请，很少在其他3国进行专利布局。

由图13可知，19家进入前100名的美国申请人中，有14家企业，5家高校院所，高校院所占比超过26%。该19件申请人专利申请总量都在100项以下，并且有18家申请人专利申请总量在50项以下。通过对该19家申请人在中、日、韩、美四国布局情况统计可知，该19家美国申请人比较注重在上述4国进行专利布局。

由图14可知，9家进入前100名的韩国申请人中，有6家企业，3家高校院所，高校院所占比超过33%。专利申请总量在800项以上的申请人有2家（三星和LG），其他申请人专利申请总量都在100项以下，并且有6家申请人专利申请总量在50项以下。通过对该9家申请人在中、日、韩、美四国布局情况统计可知，三星和LG比较注重在国外布局，而其他7家国内申请人很少在其他3国进行专利布局。

通过对中、日、美、韩四国专利申请量进入全球前100名的专利申请人进行分析可知，日本申请人在各阶段申请人中都具有一定的优势。韩国申请人中三星和LG公司在硅基负极领域专利布局能力突出，其他申请人专利布局能力差距明显。中国和美国申请人专利申请数量已具有一定的实力，但还需进一步发展。

2.5 国内专利布局态势分析

由图5可知，在国内专利申请中，日本、美国、韩国、德国及法国等国申请人已经在我国进行布局。图15列出了国内专利申请总量排名前20的专利申请人。

如图15所示，在国内专利申请总量排名前20的申请人中，国外申请人仍然占据较大比重。如在排名前10名的申请人中，LG、三星、松下和索尼公司仍然占据前4位，日本的丰田、信越公司和日立公司也进入前10位。国内申请人只有中科院、比亚迪和清华大学三家申请人进入前10位。在10到20名申请人当中，日本申请人依然占据较大比重，有住友、日本电气、日产、东芝、阿尔卑斯等5家申请人，中国有贝特瑞、ATL和万向集团三家申请人进入前20名，另外，通用汽车和巴斯夫两家其他国外申请人也进入前20名。

通过对国内专利申请总量前100名申请人所属国别进行统计可知，中国共有38家申请人，占比38%，而国外申请人占比达62%，如图16所示。其中，日本申请人最多，达到26家，美国为9家，韩国3家。上述结果表明，国内同样面临严峻的专利竞争态势，我国申请人专利布局能力还有待进一步提高。

图15 锂离子电池硅基负极国内专利申请人排名分析Fig.15 Silicon-based anode for lithium-ion batteries domestic patent applicant ranking analysis

图16 国内前100名专利申请人中不同国别数量统计Fig.16 Quantity statistics of patent applicant from different countries in the first 100 domestic patent applicant

3 结 论

本文通过对全球及国内硅基负极专利申请集中区域的专利布局态势、重要申请人的专利布局态势等方面进行分析结果表明我国硅基负极相关研究面临严峻的专利竞争态势，主要表现为以下几点：

（1）目前硅基负极专利申请主要集中在中国、美国、日本和韩国。同时日本、韩国和美国等国申请人非常注重在其他国家进行专利布局，已经在主要目标市场进行大量专利布局，而我国申请人主要在国内进行专利布局，与其他三国在国外布局能力差距明显。日本、韩国和美国在国外布局专利总量占国内专利申请总量的百分比都在67%以上，而中国国内申请人在国外布局专利总量仅占国内申请人总量的3.9%。

（2）对国内市场而言，在专利申请量排名前100名的申请人中，我国国内申请人仅有38家，62家为国外申请人。日本、美国、韩国、德国等国外重要申请人已经在我国进行了大量专利布局。

（3）以日本和韩国申请人为代表的重要专利申请人专利布局优势明显，我国申请人亟需发展壮大。国外申请人以大型企业为主，而我国高校院所占比较高，且大部分企业专利申请量较少。与全球重要申请人相比，国内申请人整体研发实力及成果转化能力有待提高。

为此，结合我国的实际情况，建议我国创新主体在加大研究的同时，可考虑充分借鉴吸收国内外专利等相关研究成果。二是根据我国创新主体的特点，加强高校院所与企业的合作，充分利用高校院所的创新能力以及与企业的产业化结合，加强相关成果的转化能力。三是提高在目标市场的知识产权保护意识，加强对目标主体市场的专利布局。