分子筛的研究现状及新兴趋势的可视化

周君立 吴春笃 戴竞

摘 要：應用信息可视化软件CiteSpace V及其辅助工具VOSviewer对分子筛领域的27519篇SCI英文文献进行分析，结合Web of Science（WOS）核心集中的SCI E，SSCI，CPCI S数据源，时间跨度为2000—2019年，研究了全球范围内相应文献的时空分布。基于文献计量和统计分析，生成了相应的期刊共被引知识图谱、作者合作知识图谱、作者共被引知识图谱、关键词共现知识图谱以及参考文献共被引知识图谱，分析并得出分子筛领域的研究现状与新兴趋势。结果表明：在世界范围内，该领域近9 a来的研究热度逐年攀升，高产期刊和高被引期刊均为Microporous and Mesoporous Materials，中美2国是开展分子筛研究的主要国家，分子筛领域的高产研究机构为中国科学院。同时，还总结了分子筛领域的主要研究团队和高影响力学者。通过对近10 a文献关键词的共现分析和参考文献的共被引分析，结果发现：纳米微孔沸石的催化机理与应用和分子筛对气体吸附分离性能的分析是当今国际上该领域的研究热点，分子筛金属骨架的改性对催化性能的影响和分子筛在生物质研究领域中的应用是目前国际研究的新兴趋势。

关键词：材料科学;分子筛;CiteSpace;可视化分析;文献计量;知识图谱

中图分类号：TB 333    文献标志码：A

DOI：10.13800/j.cnki.xakjdxxb.2019.0422   文章编号：1672-9315（2019）04-0720-08

Abstract：The information visualization software CiteSpace V and its assistant tool VOSviewer were used to analyze 27519 English documents of SCI in the field of molecular sieve.With the SCI E，SSCI，CPCI S data source in the core of WOS（Web of Science）in mind，the spatio temporal distribution of the corresponding documents around the whole world was investigated 2000—2019 with the time span being.Based on the bibliometrics and statistical analysis，the corresponding periodical co citation map，the author’s cooperative map，the author’s co cited map，the key words co occurrence map and the reference literature map were generated.The research status and new trend formula of molecular sieves were analyzed and obtained.The results show that the research heat in this field has been increasing year by year in the past nine years;both the most productive journal and the most highly cited journal are Microporous and Mesoporous Materials.China and the United States are the major countries engaged in molecular sieve research，and the most productive institution in this field is Chinese Academy of Sciences.And the article also introduced the main research teams and the influential scholars engaged in molecular sieve research.From the co occurrence analysis of key words and the co citation analysis of references in recent ten years’literature，we can see that the catalytic mechanism and application of nanoscale zeolites and the analysis of the gas adsorption by zeolites are the focus of international research field，the influence of organometallic frameworks on the catalytic performance of molecular sieves and application of molecular sieve in biomass research are the emerging trends in current research.

Key words：material science;molecular sieve;CiteSpace;visualization analysis;bibliometrics;knowledge map

0 引 言

分子筛，又名沸石或沸石分子筛，是一类具有选择性吸附功能的水合硅铝酸盐材料，其化学通式为[M1（Ⅰ），M2（Ⅱ）]·Al2O3·aSiO2·bH2O，其中M1（Ⅰ）和M2（Ⅱ）均为可交换的金属阳离子，离子价态分别为1价和2价，a是值大于2的负离子骨架硅铝比，b为水分子摩尔数[1]。分子筛的科学研究起步于19世纪的欧洲，20世纪60年代后开始步入工业化应用阶段，90年代以来分子筛的研究发展迅猛，其作为吸附剂、催化剂载体、催化剂、化学合成剂等各类功能材料，被广泛应用于社会生产与研究的各个方面。进入21世纪后，分子筛的研究愈发受到世界各国学者的关注。

分子筛具有大量的微孔结构，孔径均一且规则分布[2]。因此，分子筛可吸附分子动力学直径小于筛孔的分子，并且排斥其他分子，从而实现筛选分离作用。目前，常用的分子筛包括A型、Y型和X型，孔径范围介于0.3～1 nm之间，其特征包括分子选择性、离子交换性、化学催化性和反应高效性等。目前，分子筛的研究正逐步迈向一门独立的学科，所研究的结构、性质、合成及应用等诸多层次，打破了传统学科分支的界限。世界范围内已有众多学者对分子筛材料展开了不同层次的探索，例如：Rungta，Meha等探究了碳分子筛结构与其筛分性能的关系，并对分子筛结构进行了系统地阐述[3];Yamane，Yasuyuki等通过电解技术合成碳分子筛，并对其电解合成原理作出了完整的论叙[4];此外，2012年，Lin，Christopher C H等重点介绍了沸石领域中3个快速发展的研究方向：吸附分离、分子筛纳米材料和催化应用，该文通过对相应研究文献的总结论述了分子筛的应用演变[5]。

分子筛研究领域可视化分析工作的重要性不言而喻，这有助于揭示分子筛领域的研究现状与发展趋势。综上所述，本研究结合Web of Science 数据源SCI核心期刊，运用可视化软件CiteSpace V及其辅助分析工具VOSviewer，生成了期刊共被引知识谱图、国家及机构合作知识谱图、作者合作与共被引谱图、近十年的关键词共现谱图和参考文献共被引谱图，更分析了国际上2010—2019年期间的关键词与参考文献的突发强度，以此总结出相对客观的研究结论，以供该领域学者参考。

1 数据来源和研究方法

1.1 数据来源

研究工作基于Web of Science 数据源SCI E，SSCI，CPCI S核心期刊，时间跨距为2000—2019年，以“Molecular* sieve*” OR “Zeolite*”OR “Zeolum*”为检索词开展标题检索，并且选取“Article”为文章类型，以此为依据检索有关分子筛研究的文献共25 090篇。另外，就具体分子筛类型而言，目前国际上常用的分子筛研究材料有7种，分别为3A，4A，5A，10X，13X，ZSM 5，ZSM 11，考虑到上述分子筛型号也可以指代其他研究领域的有关代号。本研究又以“3A”OR“4A”OR“5A”OR“10X”OR“13X”OR“ZSM 5”OR“ZSM 11”NOT（“Molecular* sieve*”OR“Zeolite*”OR“Zeolum*”）为检索词进行了topic检索。经“Article”文章选型，共检索到7 250篇文献，经手动剔除无关记录后，其中仅有2429篇文章与分子筛有关。因此，总共检索到关于分子筛研究的文献27 519篇，时间为2019年4月10日。文献下载题录包括标题、作者、摘要、关键词、出版物和参考文献等。

1.2 研究方法

基于数据统计和文献计量法，结合知识图谱来呈现分子筛领域的有关研究工作。CiteSpace和VOSviewer均为信息可视化分析软件，其中CiteSpace由国际著名学者陈超美教授等人开发而成[6]，VOSviewer由荷兰莱顿大学开发[7]，二者相辅相成。研究者可通过分析CiteSpace与VOSviewer生成的作者合作、参考文献共被引等图谱对相应领域时空分布的研究现状、热点、前沿和未来趋势进行精确、客观的总结和展示。

2 文献分析

2.1 年度论文分布情况

基于Web of Science 数据源SCI核心期刊年度分布情况，不难发现，自进入21世纪以来，出版物数量呈现出整体上升的趋势，如图1所示。在2000—2009年期間，2004年和2005年的出版物柱状图较为突兀，文献出版数呈现出“几”型分布。而在过去的9年期间，有关分子筛研究的发文数逐年增长，特别是近3年的年文献发表数均超过了1800份，这一现象也说明了近年来分子筛的研究工作得到了越来越多学者的关注。

2.3 期刊分析

通过分析Web of Science 数据源SCI期刊发文数可知，共有1 523个期刊出版过分子筛研究的论文。其中，Microporous and Mesoporous Materials发文数排名第一，共2 154篇，占比7.83%.紧随其后的期刊排序为Applied Catalysis A：General（731）、Journal of Physical Chemistry C（698）和Studies in Surface Science and Catalysis（567）。前8名中的其余4名为：Journal of Catalysis（536）、Catalysis Today（527）、Industrial Engineering Chemistry Research（448）和Journal of Molecular Catalysis A：Chemical（393）。此外，结合CiteSpace创建了期刊共被引知识图谱来分析该领域的高影响力期刊。如图2所示，节点大小表示期刊被引频率。不难发现，被引次数最多的期刊为Microporous and Mesoporous Materials（15 496次），其次为Journal of the American Chemical Society（12 701次）、Journal of Catalysis（12 505次）和Journal of Physical Chemistry b（10 497次）。

2.3 国家和机构分析

通过分析Web of Science 数据源SCI发文的国家/地区分布图可知，中国学者于2000—2019年间在分子筛研究领域发文踊跃，SCI共发文6 720篇，占比24.4%;发文量第二的是美国，共3 522篇。由此可知，中美2国为开展分子筛领域研究的重要地区，日本（2 288）、法国（1 692）、德国（1 645）、印度（1 446）、西班牙（1 427）的发文量分列3～7位。另外，研究通过地理信息系统软件BIGEMAP生成了论文国际地理分布图，如图3所示。结合该图可知，东亚、北美、西欧为3大分子筛研究密集区，研究地区维度差异较为明显，该现象可推断：频繁的材料应用、密切的科研合作和发达的经济水平可较好地促进国家/地区开展分子筛研究工作。此外，南亚、东非、中东部分地区和澳洲的分子筛研究工作也值得关注。

通过分析Web of Science数据源SCI的机构发文数可发现，中国科学院（Chinese Academy of Science）位居榜首，该机构的发文数多达1 275篇。随后的4个机构分别为法国科学研究中心（1 192篇）、西班牙国家研究委员会（678篇）、俄罗斯科学院（593篇）以及印度科学工业研究会（577篇）。

2.4 作者分析

通过分析Web of Science 数据源SCI发文的作者分布情况可知，就发文量而言，分子筛研究中发文最多的作者是Corma A（247篇）和Wang Y（203篇），随后为Cejka J，Wang J和Wang L.该研究通过VOSviewer建立了作者合作知识图谱，根据图4，节点的尺寸代表了作者被引频率。不难发现，Corma A，Breck Dw，Barrer Rm，Davis Me和Camblor Ma均位于分子筛研究领域中作者被引频率最高之列。

从图5可知，高产作者之间存在着一定的合作联系，该领域的主要科研团队也显而易见，例如Corma avelino团队，Perez ramirez javier，Sano tsuneji团队，Cejka jirl，tsapatsis michael团队，Deng feng团队，Xiao fengshou团队等。与此同时，更结合CiteSpace创建了作者共被引知识图谱，从而找出了该领域内的权威作者。这有助于研究人员深入开展信息收集工作。

2.5 关键词分析

针对早期文献的部分关键词可能出现高频次引用现象，选用了近10 a的Web of Science核心文献来开展关键词分析，以提高分子筛领域前沿性分析的客观性和精确性。图6为分子筛相关文献的关键词共现图谱，其跨度为2010—2019年，检索日期仍为2019年4月10日，共15 167篇文献。在图6中，节点尺寸代表中心频次（CF）。节点越大，表明关键词出现愈加频繁，该词越受关注。此外，高度中介中心度（BC）节点是联系其他多个节点的“纽带”，充当着桥梁的作用[8]。不难发现，既具有高现频次又具有高中介中心性的节点常为研究聚焦点。分析图像之前，需剔除对关键词分析意义不大的节点（如：zeolite，molecular sieve等），而后进行节点排序，最终发现：分子筛研究领域高影响力关键词包括adsorption，catalyst，mechanism，performance，nanoscale，gas sorption，按照頻次×中心度排序，其值依次为610.25，160.28，138.24，12460，28.98，25.72.因此，从关键词的角度分析，当前该领域的研究热点集中于纳米微孔沸石的催化机理及其应用和分子筛的气体吸附性能研究。

除突发的关键词外，CiteSpace也可用于研究具体聚焦点的突发强度与突发过程。表1列叙了分子筛研究领域中突发强度排名前10的关键词。突发快且突发性强的关键词代表着一定时期一定研究方向的迅速聚焦。因而，“modified”“metal organic framework”和“bioma”均可视作有意义的关键词，其余关键词则用于辅助性参考，并初步推断分子筛金属骨架的改性对催化性能的影响和分子筛在生物质研究领域中的应用是目前分子筛研究领域的新兴趋势。

2.6 参考文献分析

与关键词分析相类比，在此次研究中，早期发文的部分参考文献亦会出现高频次引用的现象。因此，同样选用近10 a来的Web of Science核心文献来开展参考文献分析。图7为参考文献的共被引知识图谱，时间跨距为2010—2019年。

表2统计了若干CF×BC值前列的参考文献，按照CF×BC值排序，首先是Choi M等发表的论文，该文介绍了一种厚度为2 nm单晶胞纳米微孔沸石（MFI）的合成方法，该法可提高分子筛的催化效率，并延长催化剂的使用寿命[9]。其二是Olsbye U等报道了在甲醇-烃的催化转化过程中，纳米微孔沸石的孔径和尺寸对催化选择性的影响机理[10]。而后，Perez ramirez J等论叙了分子筛研究的发展历程，并指出了材料设计的进步可提升纳米微孔晶体在催化方面的利用率[11]。Moller K等概述了沸石中纳米微孔体系的各种开发策略，更揭示了沸石孔径尺寸对催化和吸附功能的影响机[12]理。此外，Tian P等发表的论文，该文以制烃催化剂为切入点，主要探讨了甲醇制取烯烃（MTO）的演变历程，并就纳米微孔沸石改性开发新型高效的催化剂作出了探讨[13]。除了上述文献，其余CF×BC值较高的论文也需引起重视，Verboekend D等介绍了分级的纳米沸石催化剂的设计，指出了碱处理是优质沸石催化剂改性的关键步骤[14]。Kim J等则对甲醇-烃的转化过程进行了探讨，论述了MFI型分子筛的微孔隙率对催化性能的影响[15]。Roth Wj等综合了2014年以前二维分子筛领域的研究成果，并对二维和三维分子筛的相互转换进行了探讨，指出了分子筛在气体吸附研究领域的挑战和机遇[16]。此外，Chal R等就纳米微孔沸石和中孔沸石的合成策略进行了概括，针对分子筛在工业炼油产业中的催化应用展开了探讨[17]。Brandenberger S等对分子筛选择性吸附分离氨氮与NOx的研究现状进行了概述与总结。综合上述研究，CF×BC值排名前10篇的论文分别从多个方面介绍了分子筛的研究。不难发现，其中8篇论文内容均与纳米微孔沸石的催化机理和应用有关，另有2篇论文涉及到分子筛的气体吸附性能研究[18]。关键词“adsorption”“catalyst”“mechanism”“performance”“nanoscale”和“gas sorption”刚好与之对应，由此论证了当前分子筛领域的研究热点为：纳米微孔沸石的催化机理及其应用和分子筛的气体吸附性能研究。

CiteSpace可用于探索突发参考文献，还能研究它们的突发强度与突发历史。表3列叙了若干突发参考文献。度量新兴趋势的一个重要因素就是近期突发的文献。由此，结合文献的突发历史，最应注意的为Tian P等发表的论文，该文以烯烃制取过程所需要的沸石催化剂为切入点，主要研究了甲醇制取烯烃（MTO）从理论基础到商业化的过程，针对纳米微孔沸石的金属骨架改性，以求开发出一种新型高效的催化剂[13]。其次，Thommes M等基于1985年发布的IUPAC（国际纯粹与应用化学联合会）技术报告，对分子筛领域中的气体吸附和金属有机骨架改性研究进行了准确而全面的分析[19]。而后，Rahimi N等人对ZSM 5的金属有机骨架进行了改性，并对其催化选择性进行了集中探讨，总结得出利用改性ZSM 5沸石催化裂解重烃生产轻质烯烃的各类方法[20]。最后一篇為Ennaert T等撰写的论文，该文集中地探讨了分子筛在生物质催化转化方面的潜力和挑战，更对沸石微孔结构在液相中的稳定性进行了讨论[21]。综上所述，突发强度排名前10的参考文献中，共有4篇参考文献兼具高强度突发性和较近的突发历史，其中3篇涉及分子筛的金属骨架改性研究对催化性的影响，1篇涉及分子筛在生物质领域的应用，关键词“modified”“metal organic framework”和“bioma”刚好与高强度突发性的文献相呼应，进而明确了分子筛研究的新兴趋势：分子筛金属骨架的改性对催化性能的影响和分子筛在生物质研究领域中的应用。

3 讨论

3.1 研究热点

3.1.1 纳米微孔沸石的催化机理及其应用

通过对2010—2019年期间分子筛SCI发文相关要素的CF×BC值的进行排序，总结出了分子筛领域的研究热点。如前文所述，纳米微孔沸石的催化机理及其应用备受重视。首先，就其催化机理而言，纳米微孔沸石基于其较大的晶体比表面积以及较高的晶内扩散速率，在提高催化剂的利用率、促进大分子的转化效率、减缓深度反应和提升催化选择性等方面均显示出一定的优越性[22-25]。另就其结构对分子筛的催化机理进行分析，可知纳米微孔沸石具有更为独特的完整晶体结构，不同类别的纳米微孔沸石各具有特定的孔道尺寸、形状结构。与此同时，大多数的纳米沸石催化剂表面均具有较强的酸位点中心，结合晶孔内强大的库伦场极化作用，使得其催化性能明显高于其他催化剂。通过进一步推断得知，当纳米微孔沸石表面发生多相催化反应时，其催化活性受到沸石晶孔大小和形状的控制，这一独特的择形催化性能也充分地体现了分子筛在催化领域的强大生命力。其次，在纳米微孔沸石的应用方面，该材料在催化、吸附分离、光导材料等领域都能发挥出良好的作用。可以估计，伴随着纳米微孔沸石技术的不断成熟，相应的产业必将迎来进一步的发展。

3.1.2 分子筛对气体的吸附分离性能分析

沸石分子筛的吸附性基于其结构特征，材料内部孔径均匀。分子筛可对不同气体实现吸附分离作用。近年来，随着分子筛材料合成技术的逐渐成熟，沸石吸附技术也得到了相应地发展。因此，以分子筛作为吸附剂来吸附分离气体具有很好的应用前景，分子筛在混合二甲苯的分离、O2制取以及提高汽油的辛烷值等方面均有不同程度的工业应用。此外，更有越来越多的学者投身到该材料的实验研究中。不难发现，由于世界范围内对于分子筛性能开发的日益重视和气体吸附分离的复杂性，分子筛对气体的吸附分离将进一步受到科研工作者的重视。

3.2 新兴趋势

3.2.1 分子筛金属骨架的改性对催化性能的影响

结合关键词和参考文献突发强度以及突发历史对分子筛研究进行分析。结果表明：金属有机骨架对分子筛催化性能的影响是目前的新兴趋势。分子筛骨架元素是决定其性质的基本因素，其影响主要归纳如下：①骨架脱铝或脱铝补硅，例如对HZSM 5沸石进行选择性脱铝改性可有效促进丁烯向丙烯的催化转化;②骨架杂原子改性，目前分子筛骨架改性已拓展到Fe，Cr，V，Sn，Ti和B等多种元素。比如，通过在Zn / HZSM 5分子筛中加入Fe和Pt元素可加快丙烷的脱氢芳构化催化速率。

3.2.2 分子筛在生物质研究领域中的应用

近年来，随着化石燃料的快速消耗，生物质能源的开发逐渐成为了越来越多学者的科研呼声。分子筛作为一种性能优异的催化材料，在其中发挥着不可替代的作用。现有研究表明，沸石催化剂的设计开发可有效地促进生物质的燃料转化率和生物基药品的产生率。不难发现，由于生物质能源愈发受到世界各国的重视以及分子筛的独特催化功能，分子筛在生物质研究领域中的应用在未来几年仍将受到持续关注。

4 结 论

1）研究工作基于文献计量与统计分析，首次将信息可视化软件CiteSpace V及其辅助工具VOSviewer应用至分子筛研究领域的现状分析。

2）总结了分子筛领域的主要研究团队和高影响力学者，且高产作者之间存在着一定的合作联系，特别是近3 a的年出版物数量均超过了1 800份，这一现象也进一步说明了近年来分子筛的研究工作得到了越来越多学者的关注。

3）通过近10 a文献的关键词共现分析和参考文献的共被引分析，筛选出了CF×BC值排名前10的高中介中心性文献和4篇突发性文献，由此得知：纳米微孔沸石的催化机理和应用以及分子筛对气体吸附分离性能的分析是当今国际上该领域的研究热点，分子筛金属骨架的改性对催化性能的影响和分子筛在生物质研究领域中的应用是目前国际研究的新兴趋势。

参考文献（References）：

[1] 潘宝明，沈今川.分子筛材料的研究现状和趋势[J].地质科技情报，1998（1）：73-78.

PAN Bao ming，SHEN Jin chuan.Present research situation and trend of macroporous molecular sieve materials[J].Geological Science and Technology Information，1998（1）：73-78.

[2]华 君.功能神奇的分子筛[J].中国建材，1989，32（1）：44-45.

HUA Jun.Functional molecular sieve[J].Chinese Building Materials，1989，32（1）：44-45.

[3]Meha Rungta，Graham B，Wenz，Chen Zhang，et al.Carbon molecular sieve structure development and membrane performance relationship[J].Carbon，2017，115：237-248.

[4]Yamane Y，Tanaka H，Miyahara M T.In silico synthesis of carbon molecular sieves for high performance air se paration[J].Carbon，2019，141：626-634.

[5]Lin C C H，Dambrowitz K A，Kuznicki S M.Evolving applications of zeolite molecular sieves[J].The Canadian Journal of Chemical Engineering，2012，90（2）：207-216.

[6]CHEN Chao mei.CiteSpaceⅡ：Detecting and visualizing emerging trends and transient patterns in scientific lite rature[J].Journal of the American Society for Information Science and Technology，2006，57（3）：359-377.

[7]高 凱.文献计量分析软件VOSviewer的应用研究[J].图书情报导刊，2015，25（12）：95-98.

GAO Kai.Research on the application of bibliometric analysis software VOSviewer[J].Sci Tech Information Development & Economy，2015，25（12）：95-98.

[8]Liang Y D，Li Y，Zhao J，et al.Study of acupuncture for low back pain in recent 20 years：a bibliometric analysis via CiteSpace[J].Journal of Pain Research，2017，10：951-964.

[9]Choi M，Na K，Kim J，et al.ChemInform abstract：stable single unit cell nanosheets of Zeolite MFI as active and long lived catalysts[J].Nature，2009，464（7261）：246-U120.

[10]Olsbye U，Svelle S，Prof.Morten Bj rgen，et al.Conversion of methanol to hydrocarbons：how zeolite cavity and pore size control product selectivity[J].Angewandte Chemie International Edition，2012，51（24）：5810-5831.

[11]Pérez Ramírez J，Christensen C H，Egeblad K，et al.Hierarchical zeolites：enhanced utilisation of microporous crystals in catalysis by advances in materials design[J].Chemical Society Reviews，2008，37（11）：2530-2542.

[12]Karin Mller，Bein T.Mesoporosity：a new dimension for zeolites[J].Chemical Society Reviews，2013，42（9）：3689-3707.

[13]Tian P，Wei Y，Ye M，et al.Methanol to Olefins（MTO）：From Fundamentals to Commercialization[J].ACS Catalysis，2015，5（3）：1922-1938.

[14]Verboekend D，Pérez Ramírez，Javier.Design of hierarchical zeolite catalysts by desilication[J].Catalysis Science & Technology，2011，1（6）：879-890.

[15]Kim J，Choi M，Ryoo R.Effect of mesoporosity against the deactivation of MFI zeolite catalyst during the methanol to hydrocarbon conversion process[J].Journal of Catalysis，2010，269（1）：219-228.

[16]Roth W J，Nachtigall P，Morris R E，et al.Two dimensional zeolites：current status and perspectives[J].Chemical Reviews，2014，114（9）：4807-4837.

[17]Chal R，Dr.Corine Gérardin，Bulut M，et al.Overview and industrial assessment of synthesis strategies towards zeolites with mesopores[J].Chemcatchem，2011，3（1）：67-81.

[18]SandroBrandenberger，OliverKrcher，ArnoTissler，et al.The state of the art in selective catalytic reduction of NOx by ammonia using metal exchanged zeolite catalysts[J].Catalysis Reviews，2008，50（4）：492-531.

[19]Thommes M，Kaneko K，Neimark A V，et al.Physisorption of gases，with special reference to the evaluation of surface area and pore size distribution（IUPAC Technical Report）[J].Pure & Applied Chemistry，2015，87（9）：1051-1069.

[20]Rahimi N，Karimzadeh R.Catalytic cracking of hydrocarbons over modified ZSM 5 zeolites to produce light olefins：a review[J].Applied Catalysis A General，2011，398（1）：1-17.

[21]Ennaert T，Van Aelst J，Dijkmans J，et al.Potential and challenges of zeolite chemistry in the catalytic conversion of biomass[J].Chemical Society Reviews，2016，47（12）：584-611.

[22]Van der Pol，A J H P，Van Hooff J H C.Parameters affecting the synthesis of titanium silicalite 1[J].Applied Catalysis A General，1992，92（2）：93-111.

[23]Shiralkar V P，Joshi P N，Eapen M J，et al.Synthesis of ZSM 5 with variable crystallite size and its influence on physicochemical properties[J].Zeolites，1991，11（5）：511-516.

[24]Camblor M A，Constantini M，Corma A，et al.A new highly efficient method for the synthesis of Ti Beta zeolite oxidation catalyst[J].Applied Catalysis A General，1995，133（2）：185-189.

[25]Aguiar E F S，MurtaValle M L，Silva M P，et al.Influence of external surface area of rare earth containing Y zeolites on the cracking of 1，3，5 triisopropylbenzene[J].Zeolites，1995，15（7）：620-623.