吸附–解吸状态下煤层气运移机制

刘永茜，张书林，舒龙勇

吸附–解吸状态下煤层气运移机制

刘永茜1,2，张书林1,2，舒龙勇1,2

(1. 煤炭科学技术研究院有限公司安全分院，北京 100013；2. 煤炭资源高效开采与洁净利用国家重点实验室(煤炭科学研究总院)，北京 100013)

带吸附作用的煤层气运移规律一直是煤层气地质学界关注的焦点问题之一。为研究吸附–解吸状态下的煤层气运移机制，推导了气体吸附–解吸方程并分析了多孔介质扩散–渗流理论，开展了煤层气运移实验并对实验结果进行了分析。研究结果发现：煤体孔隙结构对煤层气运移具有“容阻效应”，“容储”“阻降”二重特性并存构成了煤基质的基本功能；气体运移过程中煤体对CO2和CH4吸附能力的差异体现在吸附响应时间、吸附速率增长率、吸附平衡时间和最大吸附体积等4项指标；煤层气运移过程中扩散和渗流两种方式并存，当裂隙及大孔内气体压力较中–微孔隙系统气体压力高时，气体运移速率以渗流为主，否则以扩散为主。

煤层气运移机制；吸附–解吸；容阻效应；动力吸附；双重介质；分子极性

煤层气是煤的伴生物质，二者共生共储。而作为典型多孔介质，煤体对煤层气具有吸附和解吸功能[1]。煤与煤层气之间特殊赋存关系不但给煤矿瓦斯治理带来了技术难题，而且严重制约煤层气资源高效开发。研究吸附–解吸条件下的煤层气运移规律对于服务煤矿安全生产和资源高效利用具有重要的工程意义。

R. M. Barrer[2]最早基于天然沸石对气体的吸附作用，开展了带吸附作用的气体运移规律的研究。大量实验数据表明[1,3]，煤层气主要以吸附形态赋存于煤基质表面，M. Mastalerz等[4]、S. Swanson等[5]通过实验分析认为，煤中孔隙主要由微孔和中孔组成，微孔为煤层气吸附提供的空间比例最高，并决定其吸附气体的能力；马东民等[6]、刘永茜等[7]、N. Skoczylas等[8]等通过气体等温吸附/解吸实验及煤岩煤质分析实验，认为煤体吸附甲烷能力与煤体性质和孔隙结构有关。关于煤体性质(变质程度)和孔隙结构对吸附态的煤层气运移影响，琚宜文等[9]、姜波等[10]开展了微纳结构孔隙的吸附–解吸和渗流实验，明确了微孔对气体吸附的贡献，指出了解吸过程中煤层裂隙密度和尺度对解吸率的影响。

煤变质程度和孔隙结构综合影响其对甲烷的吸附–解吸能力，而孔隙(裂隙)中的煤层气运移方式也是学术界争论的焦点之一。秦跃平等[11]通过实验和数值模拟分析指出，煤体内煤层气运移符合Darcy定律；张志刚等[12]提出了煤层气渗流非线性模型，在一定程度上验证Fick定律的适用性；魏建平等[13]指出，煤体内部煤层气运移的适用条件需结合气体通道尺度，裂隙通道内气体运移适合Darcy定律，而在微尺度孔隙裂隙内的气体运移、扩散有多种形式，因此，煤层气运移是扩散与渗流的联合作用。实验统计发现[6,8-10]，不同气体在煤体中的吸附量差异显著，为描述不同气体分子结构和极性大小对煤层气运移的影响，文献[14]给出了气体动态扩散系数和表面浓度流动系数两个关键表征参数，这最终可以通过实验的方法进行数据拟合获得。基于气体扩散的质量守恒，考虑气体运移过程中扩散–渗流的联合作用，笔者建立了含有吸附压力速度增项的气体运移控制方程，以此描述煤体内煤层气运移规律；结合气体运移实验，研究准静压和动压条件下气体在吸附与解吸过程中的差异，这对研究煤层气抽采和煤层气资源开发具有一定的理论指导价值。

1 吸附–解吸动力作用下的煤层气运移

1.1 解吸动力学方程

煤层气吸附–解吸是一个动态平衡作用过程，设定在一定比表面积下煤层气吸附–解吸可逆，且在一定压力下有饱和吸附体积，煤中煤层气吸附体积与吸附时间满足一定函数关系[15]，且气体吸附速率随着吸附体积的增大而降低，在任意状态下，吸附速率满足：

式中V为压力时煤中煤层气吸附体积；为吸附或解吸时间；1为吸附速率常数；'a为饱和吸附体积。

解吸与吸附同步，在任意压力变化条件下，二者此消彼长，最终达到动态平衡，解吸速率可描述为：

式中2为解吸速率常数。联合式(1)和式(2)得到描述吸附–解吸表达式：

设定在任意压力下达到平衡，利用初始条件=0，V=0，对式(3)积分得到：

当→+∞时，式(4)可以简化为：

高压吸附饱和以后，吸附速率和解吸速率相近，则≈1，=V，则高压平衡下的Langmuir方程对于气体吸附和解吸同时适用。

1.2 吸附动力作用下煤层气扩散

在双重介质中研究一维方向的煤层气运移，需要分析孔隙和裂隙之间煤层气运移模式差异[15]。Langmuir方程描述的是特定压力或含量条件下的吸附能力，考虑到扩散过程中吸附压力增长率的影响，在式(6)的左端增加关于压力的增速项。设定煤体的孔隙率为，实体颗粒占据的体积为1–，而与之对应的吸附面积为(1–)，则单位体积内的有效吸附体积为(1–)/，将有效吸附体积对时间求导就得到吸附量增长率，则式(6)就转化为：

式中为气体表面扩散系数；为吸附表面积；s为气体流动速度。

结合式(6)和式(7)关于压力和时间求导可得：

式(8)为二阶变系数偏微分方程，是煤层气解吸–扩散计算依据。在不同的压力(梯度)条件下，左端两项的权重有差异。当=0，描述的是忽略扩散作用条件；而当s=0，式(8)描述的是淡化渗流作用；在极端条件下，如果→0，则1<<2，该状态描述的是气体的高速解吸作用。上述几种状态，在特定的条件下都有解，然而复合条件下式(8)的解较为复杂。

1.3 吸附–解吸下的煤层气渗流

假设煤体原生孔隙和裂隙均匀分布，形成两重覆盖的连续体，且这个连续体均质、各向同性，在吸附平衡条件下，气体在孔隙和裂隙中的流动均服从达西定律[11]：

式中为煤体渗透率；为气体黏度。

通常描述煤层气解吸条件下的运移速度()是扩散速度(d)和渗流速度(s)的综合贡献：

且存在：

联立式(9)—式(13)可得：

2 煤层气运移交换机制

2.1 孔隙–裂隙间的气体交换

在煤体内，孔隙系统与裂隙系统之间动态的气体交换，按照理想气体考虑，双重介质内的气体交换量为：

式中d为煤层气交换体积；p、f分别为孔隙、裂隙内煤层气平均压力；为介质温度；为常数；为煤层气摩尔质量；为交换系数；为孔隙率。

以任意单元为研究对象，设定系统由个单元组成，根据连续性方程[17]：

式中为单元节点；b为裂隙宽度；L为裂隙长度；p为节点的气体压力；p为与连接的第个单元另一段的气压；W为各裂隙单元储存煤层气质量。

联合式(8)、式(9)、式(14)—式(16)，形成煤体煤层气运移的控制方程组。

2.2 煤层气运移的“容阻效应”

研究发现[2]，由于气体性质或煤体表面能差异，不同的气–固组合呈现出差异性的渗流曲线，导致这种现象的原因就是吸附剂(多孔介质)和吸附质(气体)的吸附–解吸特性差异。大量的实验统计[12-13]表明，吸附作用导致煤层气在煤体中渗流不完全适用于经典的Darcy定律，而解吸作用下煤层气扩散实验数据也证实Fick定律的局限性，由此引发人们对双重介质内气体扩散–渗流耦合作用的研究。

实验数据统计[7,17]发现，煤层气渗流实验过程中，初始注入流量中的一部分煤层气被煤体吸附，直到煤体介质吸附气体饱和后达到稳定渗流状态，进出流速稳定；当关闭进气气源后，由于煤层气解吸作用，出口端仍能保持一定的流量。研究发现，煤层气运移过程中煤体功能与电路中的电阻、电容功能类似，具备压降、容储的二元特性。进气端和排气端的气压差类似于电路中的电压(图1)，基本单元由一个电阻和一个电容元件并联而成，单元串联成煤层气运移系统。当注入高压气体形成通路初期，煤体吸附作用导致部分煤层气被封存(如同电容充电)，而电阻作用产生压降，形成气体运移系统；经过一段时间达到吸附饱和(如同电容充电完成)后，流速稳定；当关闭高压进气端后，孔隙–裂隙系统产生压差，煤体内吸附态煤层气开始解吸(如同电容放电)，形成新的气体运移系统，排气端煤层气维持一定流量，笔者将上述煤层气运移现象称为多孔介质内气体运移的“容阻效应”。

图1 煤体煤层气运移单元等效示意图

煤体内的煤层气运移包含孔隙–裂隙内煤层气扩散和渗流的二重特性，而上述等效模型也反映了其特性，其中“电容功能”是孔隙系统吸附–解吸–扩散特性的反映，而“电阻”功能反映了裂隙系统渗流特性，煤体的“容阻效应”决定了煤层气运移的复杂性。

3 吸附–解吸条件煤层气运移实验

3.1 煤样制备

实验选取河南平顶山八矿己15煤层原煤煤样。为适应三轴渗透仪测试要求，将煤样制成直径=50.01 mm，高度=100.03 mm的圆柱体标准试件。实验煤样孔隙率=4.46%，弹性模量=3.2 GPa，泊松比=0.34，密度=1.41g/cm3，试件质量=278.82 g。

3.2 实验设备

本实验采用的高压三轴渗透仪，主要包括数字压力控制系统(施加围压和轴压)、高压气瓶(CH4、CO2和He)、三轴气体渗透仪、高精度气体流量计、压力传感器、油压泵和气体净化器等，实验装置示意图如图2所示。实验系统可测试不同应力条件下煤体的渗流特性，其中围压范围0~12.0 MPa，煤层气压力0~5.0 MPa，轴向加载0~300 kN，精密流量计量程0~100 cm3/min，精度0.02%(F.S.)，实验室内测试环境温度为20℃。

1—高压气瓶；2—阀门；3—精密流量计；4—气体净化器；5—调压阀；6—加载压头；7—上压头；8—下压头；9—多孔板；10—试件；11—底座；12—油压泵；13—过滤器；14—储油缸；15—转换接头；16—液压室

3.3 实验步骤

a.试件封装

首先将煤样试件、热缩管和加载压头一同安装到煤层气渗流密封缸体内，保持试件轴线始终与上下压头平面垂直；然后加温热塑管，使其紧贴试件，并将封闭硅胶涂抹均匀；夹紧密闭缸体的外部器件，保证系统的密封性。

b.液压及应力加载

启动油压泵，均匀注入流体，充满液压室，当油压达到预定阀值(3.0 MPa)后关闭油压泵，封闭油压阀门；继而对实验装置进行轴向应力加载，达到预应力阀值(4.5 MPa)后，维持状态稳定。

c.密闭监测

①首先注入He气，维持稳压0.4 MPa，启动监测系统。认为He不被吸附，依据达西定律测定试件渗透率；②随后打开CH4阀门，关闭He气体阀门，保持稳压0.4 MPa驱替He气，观测进出端流量变化(出口压力0.1 MPa)，直到流量稳定，计算渗透率1；③关闭进气端阀门，观测排气端煤层气流速变化；④再次开启He气阀门，关闭甲烷阀门，维持0.4 MPa，采用He气驱替甲烷，直到流量稳定；⑤开启高压CO2阀门，关闭He阀门，维持0.4 MPa，驱替He，与CH4驱替He类似，重复步骤②和③，计算渗透率2，记录排气端流速变化。

d.数据处理

依据进气端和排气端气体流速(流量)变化、响应时间，结合气体状态方程计算煤体吸附–解吸速率和渗透率变化。

4 结果分析

4.1 气体运移过程的吸附性能比较

根据气体流量法[18]进行渗透率测试，根据He气的测试数据，煤样在上述应力条件下渗透率=5.41×10-3μm2，流速稳定在=44.39 mL/min。当关闭He气的高压阀门，同时启动CH4阀门后，吸附响应时间1=5.4 min后，进气口流量计和出气口流量计的数据不再完全一致(图3)，这是由于吸附压力下，气体扩散速率增长，注入的CH4一部分被煤体吸附，稳定流速为1=44.16 mL/min。

图3 气体吸附速率比较及局部放大图

CO2较CH4吸附反应更敏感，1=3.9 min，即在阀门启动3.9 min后，进出流量产生差异，且吸附速度较CH4更快，流速稳定在2=44.02 mL/min。在本实验系统和实验条件下，CO2和CH4达到最大吸附速率(max)的时间(2)分别为62 min和69 min，最大吸附速率(max)分别为4.79 mL/min和3.40 mL/min，流速恢复时间(3)分别是270 min和190 min。

为比较煤体特定条件下的吸附性能，在此定义吸附速率增长率Δ：

CO2和CH4的Δ值分别为0.083 mL/min和0.052 mL/min。实验数据比较发现，两种气体运移过程中的吸附特性差异体现在吸附响应时间、吸附速率增长率、吸附平衡时间和最大吸附体积等4项指标，这与气体吸附过程中最大吸附体积('a)和吸附–解吸速率常数(1、2)相关。

通过上述实验数据发现，相同条件下，运移中的CO2和CH4的吸附量和平衡时间都比常规煤体吸附实验数据偏小，这受控于气体动压作用。另外，比较图3中两条曲线发现，在速率恢复区段(速率最大值过后)，两条曲线表现出差异：CH4气体的速率经过一段时间相对稳定后，以近似线性回落，而CO2气体流速则在短暂的高速稳定后，流速呈分阶段状态回落。在相同的固体介质中，导致上述气体速率差异的根本原因可能是气体本身分子结构决定的极性差异。而CO2和CH4气体形成的两条非对称曲线与横坐标轴线分别围成的区域面积，就是两种气体在煤体试件中的吸附体积，分别达到了687 mL和438 mL。

4.2 解吸状态下气体扩散–渗流性能分析

研究解吸状态下的气体扩散–渗流特征，是在关闭进气端高压气体后，基于排气端流量计的历史数据统计分析得出。在此状态下，气体孔隙压力高于裂隙压力，孔隙系统处于气体输出状态，裂隙单元储存的煤层气量(式(16)中的W)维持短暂的高压气体输出。据统计数据(图4—图5)，气体解吸主要集中在前45 min，尤其是前30 min数据变化明显。该状态下的煤层气运移，类似于“电容放电”，大量吸附态的气体分子如电荷一样迅速释放(解吸–扩散)，维持系统内气体的持续运移。数据结果显示，该状态下的气体放散速率与时间关系符合负指数关系，见式(18)，这与文献[14]结论吻合；比较发现，尽管CO2的放散初速率较CH4偏大，但其速率衰减系数较CH4偏低。

根据监测数据显示，CO2和CH4的气体解吸体积在前45 min内已接近完成总吸附量的41.9%和54.5%，而后续近2 000 min的气体放散体积变化微小，最终解吸体积分别达到244 mL和320 mL，分别达到吸附体积的46.6%和55.7%。

图5 CH4和CO2气体放散体积累积曲线对比

结合式(18)可知，在高压气体关闭的瞬间(=0)，CO2和CH4气体的扩散初始速率d分别为37.242 mL/min和34.298 mL/min，分别占初始流速的93.1%和77.5%，系统中残存气体压力控制下的渗流速度s贡献微弱；如果将上述两个气体扩散初始速率代入式(12)–式(14)，可分别求得对应的气体扩散系数；而孔隙内气体解吸–扩散进入裂隙的质量(或体积)可以通过式(15)和式(16)求解(给定均质属性，单元数量在小于100的情况下)，可得CO2和CH4气体的扩散初始速率d分别为36.541 mL/min和35.013 mL/min，计算结果与实验数据有较好的一致性(平均误差小于5%)。

5 讨论

有学者[19-20]认为，气体吸附(或解吸)导致的基质变形是煤体渗透率变化的关键因素，而基质变形大小与吸附气体量成正比，大量的实验数据[1,21]证实，除了煤体孔隙结构和煤体成熟度影响气体的吸附，气体自身分子极性也是决定因素，然而气体的极性差异主要受控于分子结构(官能团)。本实验研究过程中，He、CH4和CO2三种气体在相同条件下的流速差异证实了其分子极性强弱排序：CO2>CH4> He；而CO2流速最低的原因，可能是气体吸附体积最大导致基质膨胀变形量显著，从而降低了煤体渗透率。

与岩石不同，煤体的吸附特性决定了其孔隙–裂隙系统在气体交换过程中交换系数较小，甚至<0.5，这也是与常规天然气渗流量差异原因之一。影响双重介质中气体交换的重要条件是两个系统本身的结构特性，其中系统之间的连通性尤为重要，气体运移过程中煤体结构的“容阻效应”正是孔隙–裂隙系统功能的映射：微孔和非连通型微裂隙是吸附和容储气体的主要载体(电容功能)，而连通型大–中孔隙和裂隙是气体渗流阻力通道(电阻功能)。

本实验中统计的吸附流速增加量和解吸扩散流速变化量受实验系统和仪表测试精度的影响，部分数据可能存在时滞误差，如He阀门关闭、CH4阀门开启形成气体交替置换过程中，吸附开始的响应时间、最大吸附速率与累计吸附体积的时间同步性等。与此雷同，在关闭高压气体进行气体解吸–扩散速率计量时，同样面临系统响应时间与流速变化的精准对应等技术难题。总体而言，本实验数据解释了一维条件下吸附动力学现象，验证了吸附气体动力学理论，但对于深入剖析复杂的煤层气运移机制，需要更多的数据样本。

6 结论

a. 煤体内气体运移能力主要受煤体的孔隙–裂隙结构控制，其次受气体本身的分子结构和极性特性影响，煤体中气体运移速率由气体扩散速率和渗流速率两部分组成；与密闭空间内的气体吸附实验相比，动压作用下的气体吸附量下降、吸附平衡时间缩短。

b. 对于煤层气运移，煤体结构具备“容”“阻”二重特性，与电路元件类似，由一个电容和一个电阻并联组成的通路构成了煤体的基本单元；在煤层气运移过程中，煤体中微孔和非连通型微裂隙是吸附和封存气体的主要载体(电容功能)，而连通型大–中孔隙和微裂隙是气体渗流阻力通道(电阻功能)。

c. 气体运移过程中的吸附特性差异体现在吸附响应时间、吸附速率增长率、吸附平衡时间和最大吸附体积等4项指标；相同条件下CO2气体较CH4气体吸附速率大、吸附周期长、解吸效率低，这是气体分子极性差异的宏观表现。

d. 煤层气运移速率，除了受煤岩组分和孔隙结构影响外，还受控于煤层气压力梯度和煤层气赋存状态：当裂隙及大孔内煤层气压力较中–微孔隙系统煤层气压力高时，煤层气运移速率以渗流为主，否则以扩散为主。

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Coalbed methane migration mechanism under adsorption-desorption condition in coal

LIU Yongqian1,2, ZHANG Shulin1,2, SHU Longyong1,2

(1. Mine Safety Technology Branch, China Coal Research Institute, Beijing 100013, China; 2. National Key Lab of Coal High Efficient Mining and Clean Utilization(China Coal Research Institute), Beijing 100013, China)

The migration law of coalbed methane(CBM) with adsorption has always been the focus of attention in the field of coalbed methane geology. In order to study the mechanism of CBM migration under adsorption-desorption state, the deduction of gas adsorption-desorption equation and theoretical analysis of gas diffusion-seepage in porous media were carried out, and new viewpoints were put forward by means of experimental analysis of CBM migration. The results identified that: (1) for the CBM migration,pore structure of coal body has the storage-resistance effect, the dual functions of gas storage and gas pressure drop form the basic feature of coal matrix, (2) adsorption reaction time, adsorption rate, growth rate, adsorption equilibrium time and the maximum adsorption capacity are 4 key indexes of the different gases, (3) diffusion and seepage coexist in the process of CBM migration. When the gas pressure in fracture and macropore is higher than that in medium-micropore system, the gas migration velocity is dominated by seepage, otherwise diffusion is dominant.

the migration mechanism of CBM; adsorption and desorption; capacitive resistance effect; dynamic adsorption; binary medium; molecular polarity

TP028.8

A

10.3969/j.issn.1001-1986.2019.04.003

1001-1986(2019)04-0012-07

2019-01-15

国家科技重大专项任务(2016ZX05045-002-006)；国家自然科学基金青年基金项目(51504137，51704164)

National Science and Technology Major Project(2016ZX05045-002-006)；National Natural Science Foundation for Young Scientists of China(51504137，51704164)

刘永茜，1984年生，男，河南南阳人，博士，副研究员，从事矿山安全技术和渗流力学理论研究工作.E-mail：yqliu518@126.com

刘永茜，张书林，舒龙勇. 吸附–解吸状态下煤层气运移机制[J]. 煤田地质与勘探，2019，47(4)：12–18.

LIU Yongqian，ZHANG Shulin，SHU Longyong.Coalbed methane migration mechanism under adsorption-desorption condition in coal[J]. Coal Geology & Exploration，2019，47(4)：12–18.

(责任编辑 范章群)