北方地区典型高速公路近路区域大气污染特征研究

高硕晗，陶双成，熊新竹，黄山倩，李娜

1. 交通运输部科学研究院，北京 100029；2. 内蒙古自治区交通建设工程质量监督局，内蒙古 呼和浩特 010051

随着国家经济高速发展，机动车保有量迅速增加，中国大气复合污染特征日益显著，引起了社会各界的广泛关注（Lai et al.，2016；Tan et al.，2016；Zhu et al.，2016）。机动车尾气排放的光化学污染气态前体物（氮氧化物、挥发性有机化合物等）通过紫外线驱动光化学过程，最终形成了有机硝酸盐等细颗粒物。相关研究显示，在中国人口密集度高的城市，机动车排放是主要的大气污染源（李云燕等，2017），且污染物质量浓度与交通量高峰密切相关（Ducret-Stich et al.，2013；严晗，2014），其中，货运车辆特别是重型柴油车是主要的交通污染物排放源（Song et al.，2018；陈艳艳等，2018）。近年来，中国国家干线公路网规模持续扩大，承担的货物运输运量和旅客周转量快速增长（中华人民共和国交通运输部，2019），运输车辆的污染物排放量也大幅度提高。以京津冀地区为例，北京市国家干线公路机动车NOx和CO的排放占比达到区域排放量的8.45%和2.25%，天津市和河北省国家干线公路机动车NOx排放约为行政区总排放量的3%（张帆等，2017）。因此，货运车辆占比较高的国家干线公路大气污染特征应予以关注。

大气污染质量浓度时空变化特征分析是大气污染防治领域的研究热点，许多学者在北京（Chen et al.，2015；程念亮等，2015；陶双成等，2016；）、成都（张玥莹等，2018）、福州（周俊佳等，2017）、包头（周海军等，2017）等地区开展了相关研究工作，为区域环境空气污染防治提供基础支撑，但针对近路区域大气污染特征的研究尚不多见，不足以支撑道路交通大气污染防治对策的制定。目前已有研究均围绕城市道路开展（陶双成等，2016；王涛等，2016；熊新竹等，2017），且大部分缺乏对交通流量的协同监测，对于以货运车辆为主的高速公路等国省干线公路近路区域大气污染特征还缺乏深入研究。本研究利用2016年1月及8月京藏高速毕克齐互通交通环境监测站点空气质量监测逐时数据，研究了中国北方典型高速公路近路区域冬、夏季环境空气污染物质量浓度变化规律，对比了高速公路交通环境和城区大气污染特征差异，以期为交通大气污染防治措施制定及完善交通监测站点建设提供理论及数据支撑。

1 材料与方法

1.1 监测站点和数据源

本研究选取的近路空气质量在线监测站（点位1）位于京藏高速（G6）呼和浩特至包头高速公路毕克齐互通路段东侧的三角区内（图1），该路段为双向八车道高速公路，监测站点距离高速公路主路外沿2 m，采样头距离路面垂直高度2.5 m，监测点周围除高速公路外无其他污染源。监测时间段为2016年1月1日-31日（冬季）及2016年8月1日-31日（夏季），每天进行24 h连续监测。城区监测数据来源于同时段呼和浩特市国家环境空气质量自动监测点位实时数据，所选站点为距离毕克齐互通较近的工大金川校区（点位 2）、呼市一监（点位3）、小召（点位4）3个站点（图1）。

图1 在线监测点位置图Fig. 1 Monitoring station location

1.2 监测设备

主要监测指标包括 PM2.5、PM10、NOx、CO，同时监测交通流量、气象等参数。其中PM2.5和PM10监测采用 Metone BAM-1020微粒子监测仪，NOx分析采用API 200E型化学发光分析仪，CO分析采用API 300E红外吸收分析仪，车流量监测采用微波雷达车流量监测仪。为保证监测数据的准确性和有效性，监测前对仪器进行零/跨校准，监测期间每7天进行1次零/跨漂检查。

2 结果与分析

2.1 总体污染物水平

研究时段内各监测指标质量浓度见表 1，冬季PM2.5、PM10、NOx和 CO 的日均质量浓度分别为(46.8±33.7)、(96.5±49.9)、(374.10±165.24)、(0.83±0.44) mg·m-3，对照《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）二级质量浓度限值，各项指标的日均质量浓度超标率依次为23.3%、20%、96.8%和0%；夏季 PM2.5、PM10、NOx和 CO的日均质量浓度分别为(17.9±10.3)、(58.9±25.0)、(300.57±60.11)、(0.41±0.25) mg·m-3，对照《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）二级质量浓度限值，NOx的日均质量浓度超标率为 100%，其他污染物均不超标。可见冬、夏季高速公路路侧NOx污染较重，总体污染水平冬季高于夏季。

各监测指标质量浓度日变化情况见图2、图3。冬季近路区域气态污染物和颗粒物日均质量浓度呈现“形成-累积-扩散”的周期性趋势，该周期为5-7 d，北京地区冬季也有相似研究结果（熊新竹，2017）。夏季近路区域污染物日均质量浓度变化无明显规律特征。

表1 2016年1月和8月各监测指标质量浓度及超标情况Table 1 Mass concentration and non-attainment index of major pollutants in Jan and Aug 2016

2.2 污染物质量浓度与交通量的关系

为了探究道路交通对污染物质量浓度变化的影响，剔除风速＞1.0 m·s-1的小时数据，主要污染物小时平均质量浓度与交通量之间的相关性见表 2、表3。NOx和CO是机动车尾气排放的主要污染物，但相关性分析表明冬季 NOx质量浓度与交通量呈显著负相关（r=-0.492），而夏季NOx质量浓度与交通量相关性不显著。这与NOx浓度变化主要受光化学反应进程主导有关，白天NOx大部分时间处于光解生成 O3的化学反应过程中（NO2+hv→NO+O；O+O2+M→O3+M），NOx质量浓度总体较低，夜晚光化学反应停止且处于浓度累积状态，NOx质量浓度总体较高（陶双成等，2016）。进一步分析发现夏季凌晨时段（00：00-06：00）NOx与交通量呈显著正相关（r=0.584），CO质量浓度也与交通量呈显著正相关（r=0.424），表明夏季路侧NOx和CO质量浓度显著受到交通量影响。PM2.5和PM10与车流量的相关性均未通过显著性检验。

图2 PM2.5与PM10质量浓度日均变化图Fig. 2 Daily change of average mass concentration of PM2.5 and PM10

图3 NOx与CO质量浓度日均变化图Fig. 3 Daily change of average mass concentration of NOx and CO

表2 冬季主要污染物质量浓度及其与交通量之间的相关性Table 2 Correlation coefficient of pollutant mass concentration and traffic flow in winter

表3 夏季主要污染物质量浓度及其与交通量之间的相关性Table 3 Correlation coefficient of pollutant mass concentration and traffic flow in summer

2.3 污染物质量浓度日变化特征分析

在源排放、大气混合以及污染物输送变化的影响下，近地面污染物质量浓度呈现出日变化（图4），图中各污染物的小时浓度为其对应观测期间在相同时刻的平均浓度。交通量呈现明显的“双峰双谷”特征，冬季交通活动主要集中在 08：00-19：00，日平均总交通量为31048 pcu·d-1，夏季交通活动主要集中在 06：00-22：00，日平均总交通量为 41332 pcu·d-1，是冬季的1.3倍。

冬、夏季PM2.5和PM10质量浓度均在昼间车流高峰时段出现峰值，表明可能受到机动车行驶过程中尾气排放及轮胎磨损、扬尘等非尾气排放的影响。由于机动车排放的一次颗粒物粒径范围主要集中在10-300 nm（Wehner et al.，2002；李新令等，2007），在PM2.5和PM10质量浓度中占比较低，因此交通量对颗粒物质量浓度的影响并不显著。与气象因素的相关性分析发现（表 4），PM10质量浓度与风速呈显著正相关（冬季r=0.890，夏季r=0.612），主要是因为周边地区地表植被稀疏，风速增加导致扬尘现象。冬季 PM2.5质量浓度与风速呈显著负相关（r=-0.473），而夏季则与风速呈显著正相关（r=0.587）。PM2.5是一次和二次污染物混合体，受区域污染物传输影响明显。冬季主导风向为西北风，监测点位于呼和浩特城区的上风向，风速增大有利于污染物扩散；而夏季主导风向为东南风，监测点位于呼和浩特城区的下风向，因此风速增大使得监测点接收到更多来自城区的污染物。此外，PM2.5质量浓度与温度呈显著正相关（冬季r=0.495，夏季r=0.565），可能是由于太阳辐射强，光化学反映强烈生成高浓度的O3，使大气形成较强的氧化环境，促进了二次颗粒物的生成（尚媛媛等，2018），而夏季太阳辐射强于冬季，因此其相关性更显著。

冬、夏季NOx质量浓度均呈现昼间低夜间高的特征（图4），昼间受光化学反应影响NOx处于消耗状态而呈现“低谷”，而夜间大气层结稳定不利于扩散导致NOx质量浓度累积，NOx质量浓度峰值出现在黎明、傍晚和夜间。冬季CO质量浓度变化表现为昼间高夜间低，可能与冬季燃煤采暖有关，而夏季CO质量浓度昼夜变化较小，但浓度峰值与交通量峰值一致。与气象因素的相关性分析发现（表4），NOx质量浓度变化与相对湿度呈显著正相关（冬季r=0.707，夏季r=0.577）。相对湿度反映大气中水蒸气的饱和程度，一定程度上影响光化学反应中的辐射条件，李顺姬等（2018）在西安的研究发现随着相对湿度的增加，NOx质量浓度表现出先增加后减少的过程，在相对湿度80%左右存在光化学反应强度临界值，而安俊琳等（2009）在北京的研究则发现这一相对湿度临界值为60%。本研究高速公路监测点1月份相对湿度范围为43.13%-46.32%，8月份相对湿度范围为 48.31%-74.0%，基本在光化学反应强度临界值以内。NOx质量浓度还与温度呈显著负相关（冬季r=-0.763；夏季r=-0.528），温度受控于太阳辐射，正午地表光化学反应剧烈，温度与NOx的强相关性可能是太阳辐射强度日变化在统计学上的表现。冬季CO质量浓度与风速呈显著负相关（r=-0.629），主要与冬季供暖导致CO浓度升高，而风速增大促进污染物扩散有关。CO质量浓度与温度、相对湿度的相关性均未通过显著性检验。

图4 污染物质量浓度日变化特征Fig. 4 Daily variation characteristics of pollutants mass concentration

表4 污染物质量浓度与气象因素的相关性Table 4 Correlation coefficient of pollutant mass concentration and meteorological parameters

2.4 近路区域与城区空气质量对比分析

为探究高速公路交通环境与城市环境大气污染特征差异，对比了高速公路路侧监测点（点位1）与呼和浩特城区国控站点（点位 2、3、4）污染物质量浓度日变化（图5、图6）。冬季高速公路监测点位于城区上风向，路侧PM2.5、PM10及CO质量浓度均低于城区。PM2.5和CO质量浓度昼间峰值时间段与城区一致，但夜间没有明显峰值，可能是由于郊区扩散条件较好，污染物夜间累积效应相对较弱。PM10的日变化趋势与城区整体一致，可能与城郊区气象条件日变化一致有关。夏季高速公路位于呼和浩特城区下风向，PM2.5、PM10和 CO质量浓度及变化趋势均与城区相近，但PM2.5、PM10质量浓度峰值高于城区。

监测结果表明（图6），冬、夏季高速公路NOx质量浓度均远高于城区NO2质量浓度，冬季达到城区NO2质量浓度的3.8-12.7倍，夏季达到城区NO2质量浓度的 3.7-32.7倍，分析原因可能是由于该路段为双向八车道高速公路，重型柴油货车占有相当比例，而重型柴油车的NO、NO2、NOx排放因子可达到汽油车的 81、24、65倍（Song et al.，2018），此外交通环境NO的分担率也显著高于城市对比点（申卫国等，2010）。

图5 高速公路和城区颗粒物质量浓度日变化特征对比Fig. 5 Comparison of daily variation characteristics of particulate matter mass concentration in expressway and urban area

图6 高速公路和城区气态污染物质量浓度日变化特征对比Fig. 6 Comparison of daily variation characteristics of gaseous mass concentration in expressway and urban area

3 结论

（1）高速公路近路区域大气污染特征有显著季节差异，表现为冬季污染水平重于夏季，且呈“形成-累积-扩散”的周期性趋势，主要超标污染物为NOx。

（2）由于光化学反应主导NOx浓度变化，冬季NOx质量浓度与交通量呈负相关。夏季区域污染物质量浓度本底值较低，CO质量浓度与交通量呈显著正相关，凌晨时段（00：00-06：00）NOx质量浓度也与交通量呈显著正相关。PM2.5和PM10与车流量均无显著相关性。

（3）PM2.5、PM10、CO质量浓度均在昼间车流高峰时段出现峰值，可能受到机动车尾气排放及轮胎磨损、扬尘等非尾气排放的影响。结合气象因素进行分析，PM10主要受风速影响扬尘对其贡献较大；PM2.5为一次和二次污染物混合体，主要受到区域传输及二次颗粒物生成条件变化的影响；NOx质量浓度与温度、湿度、辐射条件变化导致的光化学反应速率变化有关；冬季CO质量浓度主要与扩散条件有关。

（4）高速公路监测点冬季位于城区上风向，夏季位于城区下风向，PM2.5、PM10及 CO质量浓度冬季显著低于城区，而夏季与城区相近；由于高速公路交通环境下重型柴油车占比高，NOx排放量大且NO分担率高，冬、夏季NOx质量浓度均显著高于城区，应将其列为高速公路交通环境监测站首要监测污染物。