武汉市三类不同大气污染过程下大气污染物特征及潜在源区分析

王红磊，沈利娟，施双双，卢 文，刘安康

（1.南京信息工程大学 中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室，南京 210044；2.上海市大气颗粒物污染防治重点实验室，上海 200433）

气溶胶作为大气中重要的组成成分，可以通过影响大气辐射收支进而改变全球气候，在城市区域环境中降低能见度形成霾污染，同时携带有毒有害物质，进而危害人体健康[1-4]。我国经济快速发展，工业化和城市化进程加快，但能源利用率仍然较低，因此工业、民用及汽车尾气等人为大气污染物排放有增无减，导致城市、城市群和区域空气质量严重恶化。近年来，大气气溶胶已成为导致我国城市空气质量恶化的首要污染物，我国区域霾污染问题受到了国内外的广泛关注[5-11]。

以武汉为核心的长江中游城市群，不仅是长江经济带发展的一个增长极，也是中部经济崛起的重要战略支点。近年来武汉地区大气污染日趋严重，各季节平均能见度下降到了不足10 km[12]。长江中游细颗粒物浓度与较高的相对湿度共同影响，使区域能见度显著恶化[13]，21 世纪霾日明显高于常年。长江流域中游大气环境污染形势变得越来越严峻[14]。此外，区域霾污染增加不仅与排放和气象条件有关，还与地形、经济发展和人口等密切相关[15-16]。长江中游两湖盆地船舶、交通和农业（秸秆焚烧、氨排放）等使得大气气溶胶污染源复杂，大气气溶胶来自本地和周边直接排放和二次形成，并受气象条件控制[17]；霾污染具有城市和盆地多发的特点[18]，对霾污染具有较高的贡献。PM2.5主要来源于工业废气和汽车尾气[19]，且移动源对霾污染过程具有较高贡献[20]。PM2.5中水溶性离子比例的增大是武汉秋季霾污染的重要特征，可能来源于生物质燃烧、土壤扬尘、化石燃料燃烧、汽车尾气排放等过程[21]。

秸秆燃烧和沙尘污染具有显著的季节特征。我国作为农业大国，农作物秸秆或作为家庭炊事和取暖用的燃料或直接在田间焚烧。收获季节，秸秆燃烧造成的区域大气污染事件屡见不鲜[22-24]。DUAN等[25]通过研究发现北京周边地区生物质燃烧对区域灰霾污染的形成有重要影响。朱佳雷等[26]使用区域大气环境模拟系统（RegAEMS）对江苏2008 年10 月的一次重霾污染天气事件进行模拟，结果显示秸秆焚烧可导致该区域大气中PM10和CO浓度升高30%以上，苏中地区和外省秸秆焚烧对此次重霾污染中污染物的贡献率分别达到32.4%和33.3%。伍德侠等[27]研究表明秸秆燃烧期间合肥大气中黑碳浓度是正常时期的1.73 倍。唐喜斌等[28]研究发现小麦、水稻、油菜和豆秸等作物秸秆露天燃烧排放颗粒物的钾离子与有机碳比值（K+/OC）分别为0.30，0.52，0.49 和0.15，这些特征值可用于判断长三角区域空气质量受秸秆燃烧排放影响的程度。

据估算，中国西北部沙漠地区每年可以向大气中输送大约8×108t 的沙尘粒子，这些沙尘可以通过远距离输送影响中国、东亚以及整个北太平洋地区[29-31]。王式功等[32]研究发现我国沙尘暴天气易发区可划分为北疆、南疆、河西、柴达木盆地、河套、东北和青藏7个亚区，沙尘暴和浮尘在南疆区发生日最多，而扬沙在河西区发生日最多。HAYWOOD 等[33]研究认为沙尘气溶胶产生的平均辐射效应与硫酸盐及生物质燃烧所产生的辐射效应几乎一致。徐文帅等[34]研究发现2011 年3 月18—21 日沙尘回流直接造成北京市空气质量达到重度污染天气。

大气污染过程中如果大气污染物的来源不同，那么大气污染物在大气中的停留时间、时空分布特征、组成特征及其消光特征等污染特征均会存在显著差异。目前针对某一污染类型过程中大气污染物的污染特征及其来源的研究较多，但是对不同类型污染过程下大气污染物的变化特征的对比研究相对较少。沙尘污染、持续霾污染和秸秆焚烧污染等是武汉地区近年来出现的主要的三类大气污染过程。本研究通过对比分析武汉地区这三类不同大气污染过程中大气污染物（SO2，NO2，CO，O3，PM2.5和PM10）的变化特征及其影响因素，结合HYSPLIT 模式计算污染过程中气团轨迹，利用潜在源区贡献（potential source contribution function， PSCF）和浓度权重轨迹（concentration weighted trajectory，CWT）分析方法，揭示不同类型污染过程中大气污染物的潜在源区分布及其贡献特性，可以更深入地认识不同大气污染过程下大气污染物的污染特征及其源区分布，以期为改善城市空气质量提供依据。

1 实验研究方法

1.1 站点介绍

武汉位于长江中下游平原，江汉平原东部，地势为东高西低，南高北低，中间被长江、汉江呈Y 字形切割成3 块，如图1 所示。武汉市为中国中部地区的中心城市，长江经济带核心城市，全国重要的工业基地、科教基地和综合交通枢纽。根据2017 年武汉市国民经济和社会发展统计公报可知，2017年武汉市常住人口有1 089.29万，民用汽车拥有量261万辆，地区生产总值13 410.34亿元。武汉市内江河纵横、湖港交织，水域面积占全市总面积的四分之一。经济的高速发展使得武汉市大气污染物的来源复杂，内陆湖泊、水网特殊湿润地理特征使得大气污染物的空间分布及其变化趋势复杂多变。

图1 站点地形图及12:00（北京时间）距地500 m高度48 h后向轨迹Fig.1 Measurement site and 48 h backward trajectory at 12:00 (LST) of each observation day at 500 m height

1.2 数据来源介绍

大气污染物数据来自中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布平台①公布的数据。大气污染 物 种 类包括SO2，NO2，CO，O3，PM2.5和PM10，时间分辨率为1 h，分析时段为秸秆燃烧过程：2014年9月30日至10月11日，霾污染过程：2015年12月7—17日，沙尘污染过程：2017年5月4—10日。

NO2，O3，SO2和CO 的观测分别使用美国热电环境设备公司的42i化学发光NO-NO2-NOx分析仪、49i紫外发光O3分析仪、43i脉冲荧光SO2分析仪和48i 气体滤光相关法CO 分析仪。PM2.5和PM10的观测采用美国热电公司生产的5030 型SHARP 监测仪。仪器原理介绍参见文献[35]。观测仪器定期进行标定校准，其中NO-NO2-NOx分析仪、SO2分析仪和CO分析仪每周进行一次校零和校标，每季度进行1次多点校准，O3分析仪每半年校标一次。颗粒物监测仪定期更换纸带，清洗外置采样头。观测数据质量控制依据《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）和《环境空气质量指数（AQI）技术规定》（HJ 633—2012）的相关规定。

此外，使用武汉市气象观测站观测的同期小时值气象要素数据，包括温度、风速风向、湿度（RH）、能见度。气象数据观测方法和质量控制按照中国气象局颁布的《地面气象观测规范》要求。

1.3 HYSPLIT后向轨迹模式

气团的后向轨迹由美国国家海洋及大气管理局（National Oceanic and Atmospheric Adminiatration，NOAA）开发的轨迹计算模式HYSPLIT①计算得到。HYSPLIT 模式具有处理多种气象输入场、多种物理过程和不同类型排放源的较为完整的输送、扩散模式，在大气污染物输送研究中得到了广泛的应用[36-37]。利用HYSPLIT 模式计算观测期间每日12:00（北京时间）距地500 m 高度的48 h后向轨迹。模式采用的气象场为美国国家环境预报中心（National Centers for Environmental Prediction，NECP）的再分析资料，水平分辨率为1.0°×1.0°。

1.4 潜在源区（PSCF）分析法

ASHBAUGH 等[38]在1985年发展了潜在源区贡献函数（PSCF），目前已经在多个领域得到广泛应用。PSCF 主要通过气流的后向轨迹和某要素值（比如PM2.5质量浓度）的结合来求解要素值的潜在源区位置[39]。PSCF 函数基于空间网格进行计算，定义为通过研究区内某一网格ij的污染气流轨迹（当要素值超过设定的污染阈值时的轨迹）端点数mij与经过该网格的所有气流轨迹端点数nij的比值，即

因为PSCF 是一种条件概率函数，当各网格内气流滞留时间较短时（nij值较小），PSCF值的不确定性就会较大。因此，需要引入经验权重函数[W(nij)]对其进行区间化赋权和降误差处理[40-41]，权重函数W(nij) 定义为:

进而，可以对PSCF进行加权计算：

1.5 浓度权重轨迹（CWT）分析法

PSCF 只能反映当前网格中污染轨迹数所占的比例，无法体现出污染轨迹对目标网格的污染浓度贡献。CWT 是一种网格化识别源区的方法[41]（其网格粒度与PSCF 相同），通过计算源区网格ij的平均权重浓度Cij来分析其对目标格网的污染贡献：

式中：Cij为网格ij上的平均权重浓度，k为气团轨迹，M为气团轨迹总数，Ck为轨迹k经过网格ij时对应的要素值，τijk为轨迹k在网格ij停留的时间。在PSCF分析法中所用的权重函数W也适用于CWT分析法，以减少mij值较小时所引起的不确定性。

2 结果与讨论

2.1 污染过程概述

《沙尘暴天气等级》（GB/T 20480—2006）中规定沙尘暴是指强风将地面尘沙吹起，使空气十分混浊，水平能见度≤1 km的天气现象。由于武汉远离沙尘源地，因此沙尘过程中大颗粒很难传输到武汉，本研究中将PM10的浓度作为大气中是否有尘沙吹起的依据。根据国家标准，并参考康玲等[42]对沙尘暴的定义方法，如果PM10的小时浓度超过国家空气质量二级标准（150 μg/m3），且能见度低于10 km，则认为有沙尘污染发生。

武汉市三类污染过程中PM、RH 和能见度的时间变化如图2 所示，可知2017 年5 月5 日15:00沙尘开始影响武汉，此时PM10的浓度为121g/m3，PM2.5的浓度为29 μg/m3。由图3武汉市三类污染过程中AQI 日变化可发现2017 年5 月5 日武汉市AQI仅为90，武汉市受到沙尘的影响空气质量急剧恶化，5 月6 日AQI 达到500。伴随着沙尘的传输，PM10的浓度急剧增加，6 日2:00 的PM10浓度已经高达638μ g/m3，PM2.5为119μ g/m3。6日6:00沙尘的影响达到最大值，此时PM10和PM2.5的浓度分别为885 μg/m3和212 μg/m3。由图2 可知，沙尘过程中RH较低，且日变化特征不明显，对应的能见度也维持在较低水平。湖北省环保厅2017年5月6日下发了《关于扎实做好沙尘重污染天气应对工作的紧急通知》，称受5 月3 日我国北方地区强沙尘天气影响，4日上午湖北省北部及中部部分地区PM10浓度迅速上升，环境空气质量恶化，截至6 日12时，武汉、襄阳、天门、孝感、荆门、仙桃、潜江、随州共计8个重点城市达到重度污染及以上污染水平，同时北部周边邻省重点城市仍维持重度以上污染水平。

图2 三类污染类型下PM，RH和能见度随时间变化情况Fig.2 Time series of PM, RH and visibility in three airpollution incidents

图3 三类污染过程中AQI日变化Fig.3 AQI index in three air-pollution episodes

此后随着沙尘过境，对空气质量的影响迅速结束，5 月7 日武汉市AQI 指数为163，7 日18:00的PM10和PM2.5浓度分别为187 μg/m3和96 μg/m3；而5 月8 日AQI 指数则下降为60，8 日2:00 武汉市PM10和PM2.5浓度分别为71 μg/m3和52 μg/m3，由图2可知此时能见度最高可达28.04 km，此时沙尘的影响已经彻底结束。

本研究根据环保部《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）和《环境空气质量指数（AQI）技术规定》（HJ 633—2012）中对于空气质量的划分标准，结合能见度数据来判断霾是否发生，即当PM2.5小时浓度超过国家空气质量二级标准75 μg/m3，且能见度低于10 km 和RH 低于85%时，则认为有霾污染发生。共观测到两类霾污染过程，一类是外界气象因素和本地污染物排放堆积造成的持续性霾污染过程，另一类是由于秸秆燃烧造成的霾污染过程。

霾污染过程和秸秆燃烧过程对空气质量的影响相对复杂。由图2 可知，2015 年12 月10—14 日武汉市出现非常典型的霾污染过程，由PM的变化可以非常清楚地观测到霾的发生、维持和消散过程。霾过程中PM2.5和PM10的浓度相差不大，即主要以PM2.5污染为主。12月9日18:00武汉市PM2.5浓度为81 μg/m3，此时霾过程开始发生。此时能见度较低，仅为几百米，而在整个霾过程中RH也维持在较高水平。较高的RH有利于气溶胶颗粒吸湿增长，进而使得能见度进一步恶化。此后PM2.5的浓度持续增加，10 日10:00 武汉市PM2.5浓度达到121 μg/m3，此时空气质量为中度污染，11 日7:00的PM2.5浓度达到249 μg/m3，此时空气质量为重度污染。武汉市气象台分别于2015年12月11日07时02 分和2015 年12 月11 日22 时06 分发布霾黄色预警信号和霾橙色预警信号。12 日5:00 武汉市PM2.5的浓度达到323 μg/m3，此时空气质量为严重污染，此后PM2.5浓度开始下降，空气质量开始好转。15日2:00 武汉市PM2.5浓度下降为80 μg/m3，此时此次霾过程结束。图3的AQI变化图也清晰地反映了霾污染的整个变化过程。

由图3 可知，2014 年10 月1—4 日武汉市空气质量均为良，但10 月5 日突然逆转，呈现中度污染，AQI 达到162，部分时段空气质量在全国排倒数第一。此后10月6—9日均为轻度污染，10日空气质量才转为良。由环保部发布的气象卫星秸秆焚烧火点监测报告①http://www.zhb.gov.cn/hjzl/dqhj/jgjsjcbg/。显示，10月1—4日，气象卫星均未监测到秸秆焚烧火点；5日开始，气象卫星监测到河南、河北出现火点；6 日监测到安徽、河北、河南、黑龙江、湖北、湖南、内蒙古、宁夏、山东的秸秆焚烧火点267个；7日监测河北、河南、黑龙江、湖北、湖南、吉林、江西、辽宁、山东、新疆的秸秆焚烧火点95个，其中河南的火点较多。结合图1 后向轨迹分析，武汉市2014 年国庆期间的空气质量主要受到秸秆燃烧的影响。由图2可发现，秸秆燃烧过程中虽然能见度显著下降，但是随着污染过程的结束，能见度也迅速回升到正常水平。霾过程和秸秆燃烧过程中PM的变化相对沙尘期间平缓，但是高浓度PM持续时间更长。

由表1可知武汉市不同类型污染下大气污染物浓度变化不同。沙尘天主要以PM10污染为主，平均为408.8 μg/m3，是干净天的5.9倍。沙尘天PM2.5的浓度为118.4 μg/m3，是干净天的4.2倍。沙尘天气溶胶粗粒子浓度显著增加，PM2.5/PM10仅为29%，而在干净天PM2.5/PM10高达41%。沙尘天气态污染物浓度变化相对较小，除O3外，气态污染物在沙尘天浓度略高于干净天。沙尘天SO2的浓度较高，平均浓度为9.9 μg/m3，是干净天的1.7 倍。由图1可知，沙尘天气团主要来自北方，比如河北、山西和河南等地，这些地区多为SO2高值区，因此沙尘天武汉市SO2的浓度要远高于干净天。由表1 可知，沙尘天地面风速和RH并没有显著变化，但是能见度急剧下降，主要因为沙尘的远距离输送主要来自高空，因此地面的气象要素影响可以忽略。

霾过程中主要以PM2.5污染为主，平均浓度为182.8 μg/m3，是干净天的3.7 倍，占PM10的比例为90.4%。干净天PM2.5/PM10仅为59.1%。霾污染过程中RH 为82.1%，高RH 一方面有利于大气中的气态前体物在颗粒物表面发生非均相反应，另一方面有利于颗粒物吸湿增长，进而增加PM2.5的浓度，使得能见度持续恶化。由表1可知，霾过程中风速为1.6 m/s，虽然比干净天风速大，但多为小风，因此污染物扩散能力较弱。霾污染过程中CO的浓度为1.6 mg/m3，是干净天的1.8 倍，霾过程中NO2的浓度为50.8 μg/m3，仅为干净天的1.1 倍。一般认为城市地区大气中的NO2主要来自汽车尾气的排放，而CO则主要来自工业等使用的燃煤等化石燃料的不完全燃烧过程[43]。由图2可知，在霾过程中RH的值较高，均在70%以上。朱彤等[44]的研究表明在霾过程中SO2和NO2等一次排放的污染气体可以在颗粒物表面转化成硫酸盐或者硝酸盐等二次气溶胶，进而使得颗粒物的粒径和质量浓度增加，此外还改变了颗粒物的吸湿性，从而使得颗粒物的消光特性得到极大的增强。而这一反应过程在高湿稳定的大气环境中是一个正反馈过程，因此在武汉市霾过程中NO2的浓度仅仅是干净天的1.1倍，可能大量的NO2都转化为硝酸盐。CO 为惰性气体，在大气中很难发生二次转化。因此其在霾污染期间由于污染源持续排放，在不利于污染物扩散气象条件下容易持续积累，进而浓度较高。此外，由图1 可知，霾过程中气团主要来自陕西、安徽、河南等周边省份，这些省份在冬季取暖季会消耗大量燃煤，CO 浓度较高，因此霾过程中武汉市CO可能相当一部分来自外来输送过程。在霾过程中SO2的浓度为12.1 μg/m3，比干净天低，可能主要是因为霾过程中RH 较高，SO2易溶于水，容易通过非均相反应生成硫酸盐等二次污染物，因此气态SO2的浓度较低。此外，近年来我国SO2浓度持续降低，LI 等[45]研究表明2016 年中国SO2的总排放量大约为8×106t，比2007年减少了75%。因此无论在霾过程还是在干净天，武汉市SO2浓度均较低。

秸秆燃烧过程中大气污染物浓度均不同程度地增加，其中PM2.5，PM10和SO2的浓度分别为100.2 μg/m3、155.4 μg/m3和23.7 μg/m3，分别是干净天的1.8 倍，1.6 倍和1.6 倍。干净天和秸秆燃烧期间PM2.5/PM10分别为55.8%和64.5%。可知秸秆燃烧期间细颗粒物浓度虽然也有所增加，但是相比霾过程增加幅度要小很多。秸秆燃烧期间O3、NO2和CO的浓度分别为101.1 μg/m3，54.1 μg/m3和1.1 mg/m3，分别是干净天的1.3倍、1.2倍和1.2倍。秸秆燃烧过程中大气污染物的浓度变化主要与秸秆燃烧的排放因子有关。朱佳雷等[26]研究发现长三角地区秸秆焚烧产生的PM10，PM2.5，SO2，NOx，CO，元素碳（EC）和OC分别为3.68×105t，1.44×105t，1.5×104t，9.2×104t，2.08×105t，2.6×104t 和1.22×105t。由表1 可发现，秸秆燃烧期间RH 为74.0%，低于干净天，这与沙尘天和霾污染过程相反，主要因为秸秆燃烧为人为污染，因此，RH的影响较弱。此外，由表1还可发现，秸秆燃烧过程对能见度的影响最弱。

表1 三类污染下大气污染物浓度和主要气象要素Tab.1 The average concentration of air pollutants and major meteorological elements in three air-pollution episodes

2.2 不同类型污染下大气污染物日变化特征

图4给出了三类污染下大气污染物的平均日变化，可发现不同类型污染下大气污染物的日变化不同。沙尘天SO2为单峰型分布，峰值位于11:00，而在干净天SO2的日变化相对比较平缓，峰值出现在10:00。沙尘天NO2和CO的日变化类似，全天均维持在比较稳定的浓度水平。在干净天NO2为明显的双峰型分布，在早晚上下班高峰期存在明显的峰值，在中午浓度最低。干净天CO也为双峰型分布，在午后浓度较低。沙尘天O3的日变化与干净天一致，均为单峰型分布，但是沙尘天O3的浓度要远低于干净天。沙尘过程对PM的影响较大，沙尘影响期间PM浓度急剧增大，日变化特征已经消失。沙尘过程中NO2，SO2，CO 和PM 在白天浓度较高，而在干净天时这些污染物浓度在白天较低，说明沙尘过程这些污染物可能一部分来自外来输送过程。此外，沙尘污染过程中，由于高空大量沙尘颗粒的存在，使得边界层结构相对稳定，近地面污染源排放的大气污染物容易积聚，因此在白天的浓度升高。另外沙尘过程对武汉市边界层日变化特征的影响较大，影响大气污染物的扩散能力，进而对大气污染物的日变化造成影响。沙尘期间SO2与PM10的相关系数高达0.7，CO 和NO2与PM10的相关系数分别为-0.4和-0.3。这说明沙尘期间SO2日变化主要受外来输送的影响，而CO 和NO2的日变化则可能主要受边界层条件改变的影响。

图4 不同污染类型下大气污染物平均日变化Fig.4 Mean diurnal variations of air pollutant concentration in three air-pollution episodes

秸秆燃烧过程SO2为三峰型分布，峰值分别位于3:00，9:00和16:00；在干净天则为双峰型分布，峰值位于4:00 和12:00。秸秆燃烧过程SO2的浓度要远高于干净天。秸秆燃烧过程对NO2，CO，O3和PM日变化的影响较小，几乎和干净天一致。由图4可发现，秸秆燃烧对PM2.5的影响要大于对PM10的影响，秸秆燃烧期间PM在夜间的浓度较高，白天的浓度较低。秸秆燃烧过程对大气污染物的影响主要在于其排放因子的差异，秸秆燃烧过程多为单一点源，对边界层结构的影响较小，因此对大气污染物的日变化影响较小。

霾过程中SO2的日变化与干净天类似，均为单峰型分布，在白天浓度较高，但是霾过程中SO2的浓度要低于干净天。NO2在干净天为双峰型分布，峰值与上下班高峰期对应。但是在霾过程中NO2的日变化特征开始消失，在白天浓度也较高。CO 在霾过程中的浓度远高于干净天，且均为单峰型分布，但是在霾过程中期峰值持续时间较长。霾过程中O3日变化与干净天类似，且浓度差异较小。霾过程对PM2.5的影响较大，霾过程中PM2.5的日变化特征几乎消失，全天浓度均较高。

2.3 不同类型污染事件潜在来源分析

本研究使用TrajStat 软件计算三类污染类型不同大气污染物的PSCF和CWT，计算时使用大气污染物的小时浓度。即先计算每一时刻的距地500 m高度的48 h 后向轨迹，然后将对应时刻的后向轨迹与污染物浓度值进行匹配。在计算不同大气污染物的PSCF 时，浓度阈值选择《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）和《环境空气质量指数（AQI）技术规定》（HJ 633—2012）中各污染物的空气质量二级标准浓度值。

2.3.1 沙尘过程潜在来源分析

由图5可知沙尘天不同大气污染物的潜在源贡献不同。沙尘天SO2的WPSCF 的较大值主要分布在武汉周边、河南、河北、山西和内蒙古等地，且SO2的WPSCF 分布几乎为一条南北向的直线，在传输方向上WPSCF的值差异较小。

沙尘天NO2的WPSCF 较大值分布与其他污染物明显不同，主要分布在武汉、安徽和河南一带，河北和山西也有一些贡献。沙尘期间O3的WPSCF整体来说相对较低，主要集中在河南、山西、内蒙古和新疆等气团传输路径方向，且WPSCF 值分布相对比较均匀，即在整个气团传输路径上O3的潜在源区贡献类似。主要是因为O3为二次污染物，受气态前体物以及太阳辐射的影响较大，因此其潜在源区分布差异较小。沙尘天CO，PM2.5和PM10的WPSCF较大值分布类似，CO和PM的WPSCF高值区主要集中在安徽和河南南部等武汉周边地区。

图5 沙尘过程大气污染物潜在源区分布Fig.5 The distribution of the potential source contribution function (PSCF) for air pollutants during dust storm event

由于潜在源贡献因子分析法只能反映潜在源区贡献率的大小，无法模拟数值的大小，本研究引入浓度权重轨迹分析法（CWT）计算潜在源区的权重浓度（浓度数值），以反映潜在污染源区的污染程度。由图6可发现，沙尘期间武汉周边的安徽和河南等地区对武汉市SO2的质量浓度贡献为8～10 μg/m3，而沙尘源区的内蒙古和甘肃等地区对武汉市SO2的贡献相对较少，贡献了2～4 μg/m3。

NO2的WCWT 较大值分布与WPSCF 的分布类似。武汉市周边地区，比如黄冈、信阳和六安等地区对武汉市NO2质量浓度的贡献为30～60 μg/m3，安徽东南部的合肥和安庆等地对NO2质量浓度的贡献多在30 μg/m3以下。CO，PM2.5和PM10的WCWT分布类似，高值主要集中在武汉周边地区，比如安徽和河南南部，贡献了大部分污染物。

图6 沙尘过程大气污染物浓度权重轨迹分布Fig.6 The distribution of concentration weighted trajectory (CWT) for air pollutants during dust storm event

2.3.2 霾过程潜在来源分析

由图7 可知，霾过程中WPSCF 的较大值主要集中在以武汉为中心的湖南东北部、湖北东部、安徽西南部，河南中部以及内蒙古中部地区也有贡献。其中武汉周边地区SO2的WPSCF 值最大，在0.3 左右。NO2和CO 的WPSCF 分布类似，武汉周边地区、安徽南部的合肥和安庆一带和河南中部的郑州、南阳一带为高值区，WPSCF值多在0.5以上。湖南北部、福建西北部、浙江东部、安徽北部、山东西南部以及内蒙古和蒙古中部地区的WPSCF 值较小，多在0.2 以下。O3的WPSCF 分布比较特殊，随着气团传输方向，在武汉的西北方向分布，在蒙古中部地区的潜在源区贡献较大，为0.15～0.18，要比武汉周边地区高。PM2.5和PM10的WPSCF分布类似，高值区主要集中在江西北部、安徽南部和河南南部地区，尤其是在武汉东北地区的合肥和安庆一带，WPSCF的值多在0.6以上。

由图8与图7对比可知，同一污染物的WPSCF分布与WCWT 的分布可能差异较大，比如SO2和NO2。其主要原因为：当某些轨迹的污染物浓度高于设定的浓度阈值时，WPSCF 认为这些轨迹对目标网格的影响相等，不再区分这些轨迹污染物的实际值大小。例如，设定SO2的浓度阈值为50 μg/m3，则WPSCF认为当轨迹对应的SO2浓度大于50 μg/m3时，这些轨迹对目标网格的影响一样。WCWT 则没有设定阈值，能顾及各条轨迹污染物的实际值，可体现不同轨迹的贡献差异，便于准确刻画目标网格污染物的潜在源区。

由图8可知，霾过程中SO2的WCWT 高值区主要集中在武汉周边地区，比如孝感、黄冈和咸宁等地，可以对SO2的质量浓度贡献超过16 μg/m3。而随着离武汉的距离加大，WCWT的值迅速降低，在外围，比如湖南北部、江西北部、浙江西部、内蒙古和蒙古中部地区对武汉市SO2质量浓度的贡献多为2～4 μg/m3。霾过程中NO2的WCWT 分布相对其他污染物来说范围较小，高值也是集中在武汉周边地区，高值区范围要比SO2大，咸宁、黄石、安庆等地对武汉市NO2的质量浓度贡献均超过30 μg/m3。O3的WCWT 分布与SO2的分布类似，区别在于内蒙古中西部和蒙古中部地区对武汉市O3也存在6～15 μg/m3的贡献。

CO，PM2.5和PM10的WCWT 高值区分布类似，主要集中在武汉的东部地区，主要为合肥、安庆、黄山一带，对CO质量浓度的贡献超过0.8μ g/m3，对PM2.5和PM10的贡献超过90 μg/m3。其次是安徽北部、山东西南部、江苏西北部和河南东南部地区。

图7 霾过程大气污染物潜在源区分布Fig.7 The distribution of the potential source contribution function (PSCF) for air pollutants during haze event

2.3.3 秸秆燃烧过程潜在来源分析

由图9可知，秸秆燃烧期间大气污染物的WPSCF分布相对于沙尘和霾污染更加局地。秸秆燃烧过程SO2的WPSCF 高值区主要分布于武汉的东部，比如黄石、九江和黄山一带，其次分布在安徽、江苏、浙江北部和上海西部等长三角地区。NO2，CO，O3，PM2.5和PM10的WPSCF 分布类似，高值区主要集中在长三角地区，其次在山东半岛和黄海上空也有比较弱的贡献。由图1 的后向轨迹可知，此次秸秆燃烧过程中主要以东北气流为主，因此，大气污染物的潜在来源主要集中在长三角地区。

图9 秸秆燃烧过程大气污染物潜在源区分布Fig.9 The distribution of the potential source zones (PSCF) for air pollutants during straw burning event

图10 给出了秸秆燃烧过程中大气污染物的WCWT 分布。SO2，NO2，CO 和O3这些气态污染物的WCWT 高值区分布类似，主要集中在长三角西部地区，大概对武汉市SO2质量浓度的贡献为16μ g/m3以上，对NO2质量浓度的贡献为30μ g/m3以上，对CO质量浓度的贡献为0.6μ g/m3以上，对O3质量浓度的贡献为60 μg/m3以上。PM2.5和PM10的WCWT高值区主要分布在武汉东北部，比如安徽西部、河南东南部和黄石、安庆一带，这些地区对武汉市PM2.5质量浓度的贡献超过60μ g/m3，对PM10的贡献超过100μ g/m3。

图10 秸秆燃烧过程大气污染物浓度权重轨迹分布Fig.10 The distribution of concentration weighted trajectory (CWT) for air pollutants during straw burning event

3 结论

（1）武汉市不同类型污染下大气污染物变化不同。沙尘天主要以PM10污染为主，平均为408.8μ g/m3，是干净天的5.9 倍，PM2.5/PM10仅为29%。沙尘天SO2的浓度较高，平均浓度为9.9μ g/m3，是干净天的1.7倍。霾过程中主要以PM2.5污染为主，平均浓度为182.8μ g/m3，是干净天的3.7 倍，占PM10的比例为90.4%。霾过程CO 的浓度为1.6 mg/m3，是干净天的1.8倍。秸秆燃烧过程中大气污染物浓度均不同程度地增加，其中PM2.5，PM10和SO2的浓度分别为100.2μ g/m3，155.4μ g/m3和23.7μ g/m3，是干净天的1.8倍，1.6倍和1.6倍。

（2）不同类型污染下大气污染物的日变化不同。SO2在沙尘天和霾过程中为单峰型分布，在秸秆燃烧过程为三峰型分布。沙尘天NO2，CO和PM浓度在白天较高，且观测不到明显的日变化特征。秸秆燃烧过程对NO2，CO，O3和PM 日变化的影响较小，和干净天的日变化一致。霾过程NO2和PM全天浓度较高，日变化特征消失。霾过程中CO的浓度远高于干净天，均为单峰型分布。

（3）不同类型污染过程中大气污染物的潜在源区差异较大。安徽、河南南部、沙尘源区的内蒙古和甘肃等地区是武汉市沙尘期间大气污染物的主要潜在源区。湖南东北部、湖北东部、安徽西南部、浙江西部、江西北部和河南南部是武汉市霾过程中大气污染物的主要潜在源区。安徽中南部、江苏西南部、安徽中北部和河南东南部是武汉市秸秆燃烧过程中大气污染物的主要潜在源区。