池振昊 ,王海龙 ,倪海桥 ,牛智川
(1.山东省激光偏光与信息技术重点实验室 曲阜师范大学 物理系,山东 曲阜 273165;2.中国科学院半导体研究所 半导体超晶格国家重点实验室,北京 100089)
近年来,以量子通信、量子测量和量子计算为代表的量子信息技术飞速发展,基于单光子态操纵实现量子计算、量子通信是目前量子信息技术最重要的物理实现方法。半导体量子点具有线宽窄、波长较大范围可调谐、可实现光纤耦合传输、使用寿命长等优点,是制备单光子源最有潜力的材料体系,被国际上广泛研究。1.31~1.55 μm近红外光电材料及器件研究是也成为光电器件和半导体材料领域的前沿课题[1-4],其中In(Ga)As/GaAs材料体系由于其优越的光电性能而被广泛研究[5-7],但是由于InAs和GaAs之间约7%晶格失配的限制,很难将其发光波长延伸至通讯波段(C band)。通过在 GaAs衬底上生长InGaAs组分渐变缓冲层进而外延InAs量子点的方法,可以将InAs量子点的波长拓展至1.55μm[8-11],这也是制备通讯波段单光子源的重要途径。
本文中,我们利用分子束外延技术,采用 “梯度生长法”[12-14],对量子点的成岛参数和生长条件等外延生长过程进行研究,并探究了渐变层中最大In组分以及InAs淀积量等因素对于量子点发光性能的影响。
InAs量子点结构的生长是采用Veeco Mod Gen 930固源分子束外延系统,在GaAs(100)衬底上制备。通过引入InGaAs渐变层,将In的组分从0渐变到0.5左右,再在其上面生长InAs量子点,以此来降低InAs量子点的应力,增大量子点的尺寸使之实现1.55微米波段的发光。具体的生长结构如图1所示。
图1 InGaAs组分渐变层上生长InAs量子点的外延结构
首先,GaAs(100)衬底在As保护的情况下温度升至690℃脱氧5分钟,再升至710℃脱氧2分钟。然后将300 nm厚的GaAs buffer缓冲层在630℃温度下生长,之后生长20.5对的GaAs/Al0.9Ga0.1As的DBR,根据DBR的中心波长1 550 nm(4K)设计优化后得到GaAs和Al0.9Ga0.1As层的厚度分别为116.87 nm和134.23 nm。针对20对DBR的反射谱模拟结果可得,高反带的中心位置为1 568.5 nm,高反带带宽为210 nm。再将衬底降温至575℃生长InGaAs的组分渐变层,In组分由0渐变至0.45,Ⅴ/Ⅲ比调至生长In0.45Ga0.55As时所需的15倍。固定Ga的生长速率不变,为0.6 ML/s,将In速率由0渐变至0.49 ML/s,渐变层厚度为1 080 nm,生长时间约为75分钟。后降低In炉温度至速率0.2 ML/s用于下一步生长220 nm厚的盖层用于释放应力,进一步拓展波长。
为研究InGaAs渐变层的不同最大In组分、有源区InAs量子点淀积量等不同外延结构对InAs量子点形貌及其发光的影响,设计生长了不同样品,深入研究了不同外延结构和生长条件对有源区InAs量子点发光性能的影响,生长样品的参数如表1所示。
实验方案中的变量控制为:将InGaAs渐变层最大的In组分分别设为0.36、0.45、0.47;设置有源区InAs量子点的淀积量从1.50 ML、1.65 ML、1.80 ML变化。
表1 不同样品的生长参数
图2给出了三个样品的1 100~1 700 nm波段的全谱光致荧光谱,N170906、N180501、N180415三个样品的渐变层最大In组分分别是0.36、0.45和0.47。进行对比可得到如下规律,随渐变层最大In组分的增加:(1)1 200 nm浸润层发光波段的发光峰逐渐消失;(2)最大In组分0.47相较于0.36的样品PL谱整体出现约30~50 nm的红移;(3)1 550 nm波段的发光强度逐渐增强,同时其它波段的发光强度变弱。
上述的变化可以从InGaAs渐变层的组分与其上生长的InAs量子点的关系进行分析。当渐变层的最大In组分增加时,渐变层最上层与InAs量子点的失配变小,InAs量子点与渐变层之间的应力变小,导致量子点的尺寸得以进一步增加。量子点的发光波长是由量子点的尺寸决定,量子点的尺寸增加导致了光致荧光谱的红移。因为量子点尺寸大的点变多,尺寸小的点变少,所以1550波段的发光强度得到了增强同时其它波段强度变弱。关于最大In组分为0.45和0.47的两个样品中浸润层波段发光的消失,与1 550 nm波段量子点变密、发光增强,导致载流子基本不在浸润层高能态的发光有关。
图2 渐变层不同最大In组分的PL谱
为进一步分析InAs量子点的淀积量对发光质量的影响,选取N180428和N180501两个样品的光致荧光谱进行对比,两个样品的InAs量子点的淀积量分别为1.80 ML和1.65 ML。
N180428样品不同区域的光致荧光谱如图3所示,量子点的单峰发光波长都在1 550 nm附近。可以分辨出强度较强并且线宽较小的量子点的发光峰。通过将波长转换为能量,再对单个发光峰进行洛伦兹拟合(Lorentz fitting)可以得到每个发光峰的半高宽(Full Width Half Maximum,FWHM)。图3(a)中量子点的峰值波长位于1 547.85 nm,半高宽为686μeV。图3(b)中量子点的峰值波长位于1 537.73 nm,半高宽为807 μeV,该峰可隐约看出是由两个峰构成的,因此其半高宽较大。
图3 N180428样品不同区域的量子点的光致荧光谱
N180501样品不同区域的光致荧光谱如图4所示,量子点发光的单峰都清晰可分辨,单峰发光波长分布在1 535~1 554 nm范围内,发光峰的底部包络仍然存在但相较之前的样品较小。该样品中整体的线宽比较小,如图4(b)所示半高宽达到了225 μeV。N180501样品相较于N180428样品中的InAs量子点淀积量从1.80 ML降低到了1.65 ML,单个量子点的发光峰线宽变小,并且发光峰的底部包络得到了进一步的抑制。
InAs量子点的成岛对于InAs的淀积量非常敏感。当InAs淀积量过大时,InAs量子点逐渐长大的过程中也在渐变缓冲层表面进行迁移进而大量成岛,在表面形成大而密集的量子点。所以在N180428样品的微区光致荧光谱中会存在两个发光峰合并成一个发光峰的现象,进而导致发光峰的线宽增加。而InAs的淀积量较为适中时,InAs量子点可以在渐变缓冲层的表面成岛,形成较为稀疏的尺寸较大的点。所以在N180501的样品中可以得到线宽较窄并且强度较高的量子点发光峰,量子点的发光质量比较好。
图4 N180501样品不同区域的量子点的光致荧光谱
通过在GaAs基上的InGaAs组分渐变缓冲层上外延生长InAs量子点的方式将InAs量子点的发光波长拓展到了1 550 nm波段,量子点发光峰的线宽可达到225 μeV。研究了渐变层中最大In组分对于量子点发光波长的影响,实验表明,渐变层最上层In组分越大,与InAs量子点的失配越小生长尺寸越大,量子点的发光波长越长,光致荧光谱呈现整体红移的趋势。进一步研究了有源区InAs淀积量对于发光质量的影响,在渐变缓冲层上外延InAs的淀积量为1.65 ML时可以得到线宽较窄强度较高的单量子点发光峰,样品生长质量比较好。