基于BPNN的微小反应器温度测量*

郑艺华， 刘 君

(青岛大学 机电工程学院，山东 青岛 266071)

0 引 言

微小反应器[1]温度的精确测量有助于内部热信号的复杂变化以及相关热质传递问题的深入研究[2],其内部温度信号强度和信噪比低，易受干扰，温度场精确测量困难，通过提高热绝缘和改进参比方法可一定程度上缓解，但同时增加系统成本和复杂程度，限制了其应用范围，尤其在快速测试、现场、一次性使用等场合存在局限性。

微小反应器会受到不同因素的干扰和影响，并体现于目标温度的变化，辨识具有独立特征的干扰源，使用人工神经网络方法采用预测的方法可对温度信号进行降噪、校正、提高信噪比和测量精度[3～5]。反向传播神经网络(back propagation neural network,BPNN)[6]是一种按误差逆传播算法训练的多层前馈网络，具有大规模并行处理、分布式信息存储、良好的自组织自学习能力等特点，在工程预测和控制中得到广泛应用。

本文应用一次性热稳定微小反应器，利用改进的BPNN描述和预测降噪并校正，可获得较高的信噪比和更准确的温度测量数据，提高热稳定性和测量精度。

1 实验材料和方法

1.1 实验装置

如图1(a)所示，微小反应器为内外嵌套双层圆管结构，内外管分别为聚四氟乙烯材料圆管(Ф 14 mm×60 mm×2 mm；Ф 30 mm×60 mm×2 mm)，中间为6 mm厚的空气热绝缘层，两端有封头进行密封;六通进样阀选择进样量并控制进样时刻;恒流泵(常州普瑞流体技术有限公司，BT100)提供恒定流量;恒温器(力辰数显恒温水浴箱，HH-1)提供恒定温度。微小反应器竖直放置，微细热电偶(T型，0.08 mm)作为温度传感器布置在微小反应器的不同特征位置获取特征温度，依次为微小反应器入口位置的入口温度XTI，微小反应器出口位置的出口温度XTO，微小反应器外管外壁位置的外管外壁温度XT1，微小反应器外管内壁的外管内壁温度XT2，微小反应器内管外壁的内管外壁温度XT3，靠近微小反应器环境位置的环境温度XTE以及微小反应器内目标位置的目标温度YT，上述温度信号通过数据采集模块(安捷伦科技有限公司，Agillent 37907A)引入计算机进行处理。

图1 实验装置

1.2 稳态温度测量

微小反应器内置已进行碱—酸—碱溶液预处理的D113树脂颗粒(35～40目)，布置目标温度传感器在微小反应器的几何中心位置(图1(b))。分别使用25 ℃和40 ℃恒定温度的磷酸盐缓冲液(pH 7.25，50 mmol/L)，以1.5 mL/min的恒定流速流过微小反应器，待系统稳定后，对每个特征位置的温度间隔10 s进行采样，并以24 h为周期，测试3个周期作为1组有效数据。

1.3 非稳态温度测量

模拟量热式生物传感器的检测工况，微小反应器内置已吸附过氧化氢酶的D113树脂颗粒(35～40目)，布置目标温度传感器在微小反应器的几何中心位置，用25 ℃恒定温度的磷酸盐缓冲液(pH 7.25，50 mmol/L)，以1.5 mL/min恒定流速流过微小反应器。系统稳定后，分别进样 3 mL不同浓度(1 %，0.1 %，0.01 %，0.001 %)的过氧化氢溶液，对于每个特征位置的温度间隔1 s进行采样，并以5～10 min为周期，测试3个周期作为1组有效数据。

1.4 温度分布测量

微小反应器内置已吸附过氧化氢酶的D113树脂颗粒(35～40目)，如图1(b)所示在微小反应器沿着轴向中心截面上布置4只目标温度传感器，用以测量微小反应器中心截面温度分布，1只布置在中心，其他3只沿径向间隔2 mm，并依次旋转90°均匀布置，作为目标温度YT1～YT4。使用25 ℃恒定温度的磷酸盐缓冲液(pH 7.25，50 mmol/L)，以1.5 mL/min的恒定流速流过微小反应器。系统稳定后，进样3mL浓度0.001 %的过氧化氢溶液，对于每个特征位置的温度间隔1s进行采样，并以5～10 min为周期，测试3个周期作为1组有效数据。

2 神经网络构建

选择基于L-M (Levenberg-Marquardt)算法的改进BPNN[5]，并使用MATLAB系统编程实现。

输入层包括如下输入变量：XTI，XTO，XT1，XT2，XT3和XTE。输出层的目标为YT。

隐含层节点接收所有输入信号，记为

(1)

式中wij为输入层神经元节点i和隐含层神经元节点j之间的连接权值,xi为该神经元节点的第i个输入。

每个节点通过S型对数函数作为激活函数，记为

(2)

采用L-M算法比较学习误差，并输出此时的最佳权值，以传播和修正各层的连接权值，误差指标函数记为

(3)

式中Oi，ti分别为期望输出与实际输出的误差。

设wk表示第k次迭代的网络权值向量，新的权值向量为wk+1。网络权值向量的修正值为

wk+1=wk+[JT(w)J(w)+μI]-1JT(w)e(w)

(4)

式中μ为阻尼系数，μ>0；I为单位矩阵;J为网络误差对权值倒数的雅可比(Jacobian)矩阵。

各工况每组有效数据的2个周期的数据作为训练和测试样本，另一周期的数据用于测试比较。

3 结果与讨论

3.1 稳态工况温度测量

图2为25 ℃和40 ℃稳态工况的温度变化曲线，反映了目标温度预测值和目标温度测量值以及差值的变化，其中差值为预测值和测量值的差。在24 h采样周期内，由于恒温器控温精度(±0.5 ℃)的限制，稳定工况的基线产生了漂移，测量值在25 ℃稳态工况的波动范围为±0.05 ℃，40 ℃稳态工况的波动范围为±0.2 ℃。比较得到，40 ℃稳定工况的空白噪声更大，这是由于恒温水浴在高温时的低控温精度以及与环境间的温差增大引起的额外传热损失造成的。同时，预测值和测量值的变化基本吻合一致，差值在25 ℃稳态工况的波动范围为±0.01 ℃， 40 ℃稳态工况的波动范围为±0.02 ℃，较测量值的波动范围均有明显下降，如果将差值变化作为新的空白基线，其稳态工况下的波动和漂移能有效下降，表现为控温精度提高，进一步可以降低热绝缘和控温等级实现相同控温精度，对降低检测成本，提高检测精度具有实践意义，尤其应用在现场和强干扰场合。

图2 典型稳定工况温度曲线(流速1.5mL/min)

对不同流速、树脂颗粒粒径分布和目标温度位置的稳态工况也进行了测试，不同稳态工况的表现存在随机性差异，但预测值和测量值的差值漂移都在±0.05 ℃范围内。不同流速的结果基本一致,因为神经网络考虑了微小反应器入口温度XTI和出口温度XTO，能反映流速变化；而不同树脂颗粒粒径分布和目标温度位置的结果一致应该是稳态工况下温度变化不涉及内部的传热传质和物性参数的影响。

3.2 非稳态工况温度测量

图3为不同浓度过氧化氢溶液在微小反应器内反应的温度变化曲线，系统进样后，过氧化氢溶液流过微小反应器并发生放热反应，表现为温度信号峰，信号强度与过氧化氢浓度正相关，随着过氧化氢浓度减少，目标温度信号强度降低，信噪比下降，在高浓度(1 %和0.1 %)时，目标温度信号强度大，测量值受噪声的影响小，信号峰明显，大小基本无变化，同时，经差值处理后的基线更平稳，信号峰更平整光滑，但在低浓度(0.01 %和0.001 %)时，由于信噪比的进一步下降，基线的漂移范围已接近信号峰强度，信号峰不再平整光滑，尤其在浓度0.001 %时通过测量值的变化已基本很难辨识信号峰，即有效温度信号已经淹没在噪声信号中，对比经过预测值和测量值处理后的差值，虽基线噪声仍相对较大，但能够清晰辨识出目标温度的信号峰。可以得到，如果仅仅依靠目标温度测量值，只能检测到浓度0.01 %的信号峰，但在浓度0.001 %时不能辨识有效信号峰，通过运用NN预测方法处理得到的差值可以清晰辨识浓度0.001 %时的信号峰，这意味着检测水平提高了1个数量级。通过实时在线NN预测和处理，应用于量热式生物传感器[7]，对于提高检测性能和降低检测限，具有实践意义。

图3 非稳态工况典型温度曲线(流速1.5 mL/min，温度25 ℃)

3.3 温度分布

基于非稳态工况的研究结果，经NN预测处理后能够辨识低至0.001 %浓度的反应信号，考虑内部传热传质的研究需求，可进一步得到不同目标温度位置的温度变化，即微小反应器的温度分布。图4为从进样开始不同时刻的中心横截面径向温度分布曲线，图中数据为目标温度预测值和目标温度测量值的差值并增加25 ℃处理后的数据(即差值+25 ℃)。可以看出：由于没有过氧化氢反应，进样时刻0 s和反应完成后稳定时刻100 s的温度沿径向基本没有变化，接近恒定的25 ℃，进样后，试样带在微小反应器内流动同时不断分散并反应。从不同时刻进样后20,30,40,50 s的温度分布曲线可以看出：试样分散带的流动和发展状态变化，过氧化氢反应形成的信号峰穿过中心截面的温度变化，温度沿中心轴线随时间变化先上升再下降，并沿径向成抛物线分布，这与试样带随流动分散得到的浓度分布规律一致，并且由于微小反应器内部存在的传热传质现象，其温度分布可以体现微小反应器复杂流动状态以及相关传热传质特性。

图4 中心横截面径向温度分布(温度25 ℃，浓度0.001 %，流速1.5 mL/min)

4 结 论

1)基于BPNN的温度测量方法利用预测值和测量值的差值消除空白噪声，不同稳态工况下的温度波动和漂移能有效下降能控制在±0.05 K，其中,25 ℃稳态工况的波动范围为±0.01 ℃， 40 ℃稳态工况的波动范围为±0.02 ℃，降低并消除了外部干扰噪声，应用于微小反应器温度测量具有实践应用价值，能实现不改变控温硬件控温精度的有效提高；

2)基于BPNN的温度测量方法信噪比提高，非稳态工况模拟量热式生物传感器的过氧化氢测试状态，检测限从浓度0.01 %降低到0.001 %，能识别淹没在噪声信号中的有效温度信号，温度测量的分辨率提升了一个数量级，实现量热式生物传感器微小反应器内微弱反应热信号的有效辨识和测量；

3)径向温度分布的动态测量进一步地例证了基于BPNN的温度测量方法满足微小反应器中动态温度分布测量的要求，能够更加精细进行微小反应器内的传热传质研究。