三维拓扑绝缘体antidot阵列结构中的磁致输运研究∗

敬玉梅 黄少云 吴金雄 彭海琳 徐洪起

1)(北京大学电子学系,纳米器件物理与化学教育部重点实验室,量子器件北京市重点实验室,北京 100871)

2)(北京大学化学与分子工程学院,分子动态与稳态结构国家重点实验室,北京分子科学国家实验室,纳米化学研究中心,北京100871)

1 引 言

拓扑绝缘体是一种具有绝缘体态和导电边缘态(二维体系)或表面态(三维体系)的新量子物态[1].三维拓扑绝缘体的二维表面态具有无质量、狄拉克色散关系,受到拓扑保护,其自旋方向和动量方向始终保持锁定[2].这些独特的表面态物理性质使三维拓扑绝缘体在研究基础物理现象、自旋电子学和拓扑量子计算领域有重要的应用前景[3−5].三维拓扑绝缘体表面态的π贝里相位[6]导致的量子相干效应是一项重要的实验研究课题.受限于块材中较大的体载流子贡献,要观察到这样的存在于拓扑表面态上的量子相干效应比较困难.目前,实验上为增大拓扑表面态对载流子输运的贡献,主要是在拓扑绝缘体纳米结构,如纳米薄膜、纳米线、纳米带中通过磁致输运研究表面态物理特性[7−11].反点(antidot)阵列是具有丰富的输运物理特性的纳米结构[12],它们既是引入的散射中心,也是相互连接的干涉圆环[13],有利于研究体系的量子相干效应.此外,引入antidot阵列,进一步增大了拓扑绝缘体的表面积-体积比,有利于突出拓扑表面态对载流子输运的贡献.这样的贡献可以通过测量输运中的独立二维导电通道的数量来进行分析.一般来说,二维体态对输运总体贡献一个独立通道,而二维表面态可能与体态耦合,使得测量得到的通道数偏离理想值,但也可能独立贡献一到两个独立输运通道,使得二维导电通道数增加.

本文利用聚焦离子束刻蚀技术在三维拓扑绝缘体Bi2Se3薄膜中加工了纳米尺度的antidot阵列,并在低温下对所制作的三个典型器件进行了系统电学输运测量,研究了引入antidot阵列结构对拓扑绝缘体输运性质的影响.在低温下,三个器件都显现出弱反局域化(weak anti-localization,WAL)量子相干输运特性.通过对器件测量数据的理论拟合提取了相关物理参数,如自旋-轨道耦合长度Lso、相位相干长度Lφ和通道数α因子,发现器件一(Dev-1,不含有antidot阵列)和器件二(Dev-2,含有周期较大的antidot阵列)是始终由一个导电通道主导的量子输运系统,但在器件三(Dev-3,含有周期较小的antidot阵列)中能明确观察到在较低温度下存在两个独立的导电通道,而在相对较高温区由一个导电通道主导的输运现象.文中对Dev-3中出现两个独立导电通道的可能物理机制,结合器件结构进行了讨论分析.

2 实 验

2.1 器件制备

实验利用范德瓦耳斯外延法(van der Waals epitaxy)在氟晶云母衬底上生长了高质量的拓扑绝缘体Bi2Se3薄膜[14],并采用微纳加工工艺将其制备成如图1(a)所示的Hall bar器件.具体工艺步骤如下:第一步,利用紫外曝光、电子束蒸发镀膜和剥离工艺,制作厚度为5/90 nm的钛/金电极;第二步,通过第二次紫外曝光、氩气等离子体刻蚀工艺,制作Hall bar结构;第三步,运用聚焦离子束刻蚀技术在Hall bar核心区域(图1(a)中红色虚线框所示区域)加工antidot阵列.本文测量研究了所制作的三个具有代表性的器件,即Dev-1,Dev-2和Dev-3.表1列出了这三个测量器件的结构参数,包括样品厚度t,Hall bar长度L,Hall bar宽度W,antidot特征尺寸如直径d和两个近邻antidot边缘到边缘间距a.可以看到三个测量器件的Bi2Se3厚度都非常薄.尤其是Dev-3中Bi2Se3的厚度仅为7 nm,预期测得的电流中由拓扑表面态所贡献的部分与体态所贡献的部分的比值将增大很多.另外,引入antidot阵列也会进一步增大拓扑表面态的贡献在测得的电流中的占比.Dev-1的Hall bar区域没有加工antidot阵列.Dev-2中antidot的直径d=300 nm,两个近邻antidot边缘到边缘的间距a=700 nm,而Dev-3中antidot的直径d=100 nm,两个近邻antidot边缘到边缘的间距a=200 nm.显然Dev-3中antidot的密度大于Dev-2.图1(b)是Dev-3中antidot阵列的原子力显微镜(atomic force microscope,AFM)图像,其中的插图为更精细的AFM扫描图像.

图1 器件结构及测量电路示意图 (a)Hall bar器件及测量电路示意图，顶面Hall bar结构和电极图像为实际器件顶视光学显微镜照片,红色虚线框所示为Hall bar核心区,制作的antidot阵列处于这个核心区;(b)Dev-3中处于Hall bar核心区域antidot阵列的AFM图像,右上角插图为小范围更精细扫描的AFM图像Fig.1.Schematic illustrations of the device structure and the measurement setup:(a)Device structure and optical microscope photograph of an actual device,the red dashed rectangle area indicates the core region of the Hall bar,in which an antidot array is fabricated;(b)AFM image of the antidot array in the Hall bar of Dev-3,the inset shows a high resolution AFM image in a small scanning area.

表1 三个代表性测量器件的结构参数及其在T=0.04 K时的电学参数Table 1.Structural parameters of the three representative devices used in this work and their transport properties extracted at T=0.04 K.

2.2 电学测量

制作完成的器件在3He/4He稀释制冷机(Oxford Triton 200)所提供的极低温环境中进行电学输运测量,制冷机本底温度可达到约10 mK.测量采用标准的锁相放大技术,同时测量Hall bar的纵向电压Vxx和横向电压Vxy,使用的交流激励电流I的有效值为50 nA,频率为17 Hz.根据实验测得的Vxx和Vxy,计算得到纵向电阻R=Vxx/I和横向电阻Rxy=Vxy/I,并提取基本电学参数如层载流子浓度ns和迁移率µ(见表1),对器件的磁致输运进行系统的分析研究.

3 结果与讨论

表1列出了样品通过霍尔效应测量提取的在低温下(T=0.04K)的层载流子浓度和迁移率.在器件中引入antidot阵列,载流子浓度基本保持不变,而由于antidot导致散射概率增加,器件的迁移率大幅度下降,并与器件中antidot的密度负相关.

图2(a)显示了表1中所列举的3个典型器件的归一化纵向磁致电阻ΔR(B)/R(0)随垂直于样品表面的外加磁场B的变化,其中ΔR(B)=R(B)−R(0).各器件在所测量的磁场范围内都具有随磁场增强而增大的正磁阻现象.在高磁场区域,Dev-1和Dev-2的磁致电阻都是继续随磁场增强而增大,而Dev-3的磁致电阻却趋于饱和,说明Dev-3中经典磁阻受到抑制,类似的现象也在Bi薄膜的antidot阵列结构中被观测到[15].在低磁场区域,磁阻随磁场增强而呈对数增大.图2(b)显示了各器件在低磁场(|B|＜0.5 T)区域的磁致电导率Δσ(B)=σ(B)−σ(0).可以看到,磁致电导率Δσ(B)随磁场增大而迅速减小,在零磁场附近出现一个显著的电导率峰,显现出典型的WAL效应.拓扑绝缘体中的WAL效应与表面态电子(以及有强自旋-轨道耦合体态电子)沿时间反演对称路径运动产生的π贝里相位密切相关[16,17],当施加磁场破坏时间反演对称性时,WAL会受到抑制,所以磁致电导率曲线在零磁场呈现电导率峰的特征.图2(b)中几条曲线显示的WAL强弱不同,反映了器件中相位相干长度Lφ不同.

图2 磁致输运特性 (a)归一化纵向磁致电阻ΔR(B)/R(0)随磁场强度B的变化,测量温度为0.04 K;(b)低磁场区域(|B|＜0.5 T)的磁致电导率曲线Fig.2.Magnetotransport characteristics:(a)Normalized longitudinal magnetoresistance ΔR(B)/R(0)as a function of magnetic field B,measured on the three selected devices at temperature T=0.04 K;(b)magnetoconductivity curves Δσ(B)of the three devices in the low magnetic field region(|B|＜ 0.5 T)at T=0.04 K.

在二维体系中,WAL效应对电导率的量子修正随磁场的变化Δσ(B)通常可以用如下完整形式的Hikami-Larkin-Nagaoka(HLN)理论公式[18]进行拟合,

图3(a)和图3(b)所示分别为Dev-1和Dev-2中WAL效应随温度的演化及(1)式的理论拟合曲线,其中彩色圆点为实验测得数据点,黑色实线为HLN理论拟合曲线.随着温度升高,磁致电导率峰逐渐展宽、变弱,说明WAL逐渐受到抑制.这是由于随着温度升高,非弹性散射变强,相位相干长度Lφ逐渐变短.一方面,由于只有小于Lφ的那些闭合路径才能发生量子干涉,所以能发生量子干涉的闭合路径变少,导致磁致电导率峰变弱;另一方面,Lφ越短,则破坏时间反演闭合路径相干性需要的磁场越大,导致磁致电导率峰展宽.

图3 低磁场范围的Dev-1和Dev-2中的WAL效应 (a)和(b)分别是不同温度下Dev-1和Dev-2中的磁致电导率曲线Δσ(B),其中彩色圆点为实验数据,黑色实线为HLN拟合曲线;(c)相位相干长度Lφ和自旋-轨道耦合长度Lso随温度T的变化关系,其中黑色直线为Lφ-T的指数关系部分拟合线;(d)α因子随温度T的变化关系Fig.3.Weak antilocalization effects observed in Dev-1 and Dev-2 at low magnetic fields:(a)and(b)Temperature evolution characteristics of the magnetoconductivity curves Δσ(B)of Dev-1 and Dev-2,the colored circles are measured data and the black solid lines are fi tting curves based on the HLN theory;(c)phase coherence length Lφ and the spin-orbit coupling length Lsoas a function of temperature T,the black straight lines show the exponential fi tting results;(d)prefactors α as a function of temperature T.

图3(c)显示了Dev-1和Dev-2中提取的相位相干长度Lφ和自旋轨道耦合长度Lso随温度T的变化.T=0.04 K时,Dev-1中Lφ=620 nm,Dev-2中Lφ=470 nm,两个器件中Lφ随T的变化趋势大致相同,都随温度降低而指数增大,并在T＜1 K后出现饱和,对实验提取的Lφ与T进行指数拟合的结果分别为Lφ∼T−0.57(Dev-1)和Lφ∼T−0.57(Dev-2).低温下由于电子-声子相互作用受到抑制,电子-电子相互作用成为电子相位退相干的主要机制.电子-电子相互作用理论预言,在二维无序体系中,Lφ与T满足Lφ∼T−1/2的指数关系[19].实验结果与理论值相近,说明在Dev-1和Dev-2中,电子-电子相互作用所主导的相位退相干是二维输运过程.两个器件中Lso约10—30 nm,远小于相位相干长度Lφ,反映了Bi2Se3体系具有较强的自旋-轨道耦合相互作用.图3(d)所示为提取的Dev-1和Dev-2中的α因子.结果显示这两个器件的α因子几乎不随温度变化而变化,且Dev-1中α≈1.1±0.1,Dev-2中α≈0.9±0.1,说明两个器件都是由一个二维通道主导的相干输运.相对理论值1的小偏离,反映了可能的体态与表面态的耦合,部分体现了表面态的贡献.

图4 低磁场范围的Dev-3中的WAL效应及两通道公式的拟合结果 (a)不同温度下的Dev-3中磁致电导率曲线Δσ(B),其中彩色圆点为实验数据,黑色实线为利用两通道(2)式进行拟合所得到的拟合曲线;(b)通过两通道(2)式拟合提取的Lso,Lφ1和Lφ2与通过(1)式拟合提取的Lφ随温度的变化,其中黑色直线为Lφ-T的指数关系部分拟合线Fig.4.Weak antilocalization effects observed in Dev-3 in low magnetic fields:(a)Temperature evolution characteristics of the magnetoconductivity curves Δσ(B)of Dev-3,the colored circles are measured data and the black solid lines are fi tting curves based to the two-channel Eq.(2);(b)Lso,Lφ1and Lφ2extracted by fi tting the experimental data to the two-channel Eq.(2)and Lφextracted by fi tting the experimental data to Eq.(1)as a function of temperature T,the black straight lines show the exponential fi tting results.

采用理论式(1),我们对Dev-3的磁致电导率测量数据(见图4(a))也进行了拟合和分析.发现与Dev-1和Dev-2不同的是,当利用(1)式对Dev-3中的数据进行拟合时,得到低温下α≈2,但随着温度升高又迅速减小为1.这暗示着在较低的温度下Dev-3中存在两个独立的二维导电通道,但在温度升高后,又表现为一个二维通道导电的量子输运特征.值得注意的是,对于两通道输运,利用(1)式进行拟合的前提是两个通道中相位相干长度Lφ相等.在三维拓扑绝缘体中,这两个独立的二维通道可能是一个表面态通道和一个体态通道,也可能是两个表面态通道,还可能是一个表面态通道和另一个表面态与体态耦合的通道.首先,由于较强的体态载流子剩余,其中一个通道应该与体态相关,于是第一和第三个假设是可能的输运情形,这时两个通道中的相位相干长度Lφ可能是不同的.当两个独立通道中相位相干长度Lφ不同时,须使用如下形式的两通道公式进行拟合,

其中α1=α2=1,Bφi= ħ/(4eL2φi)(i=1,2 表示两个独立的通道).此处,考虑到Le和Lso非常小,故假定Le和Lso在两个通道中都一样.图4(a)所示为Dev-3中WAL随温度演化的测量数据(彩色圆点)以及利用两通道(2)式对Dev-3中数据进行拟合的结果(黑色实线).结果表明拟合曲线与实验数据相符.拟合提取的Lso约为30—45 nm,几乎不随温度变化.图4(b)中同时显示了利用(1)式从Dev-3中提取的Lφ和利用两通道(2)式从Dev-3中提取的两个独立通道的相位相干长度Lφ1和Lφ2.可以看到,在较低温度下,Lφ1和Lφ2趋于饱和并基本相等,此时利用(1)式拟合得到结果是基本正确的.由于器件的载流子浓度依然很高(表1),体态始终存在,所以实验中观察到的两个通道可能是一个表面态通道和一个体态通道,也可能是一个表面态通道和另一个表面态与体态的耦合态通道.但是在较高温度下,由于Lφ1和Lφ2随温度衰减的快慢不一样,导致二者出现很大的分化.其中通道1的Lφ1衰减非常快,导致对总WAL的贡献非常小,所以利用(1)式拟合提取的Lφ近似等于Lφ2.正是由于总WAL主要来自于通道2的贡献,所以利用(1)式进行拟合在较高温区得到的α因子为1.

很多文献报道中利用(1)式或其简化公式提取的α因子都是介于一个通道和两个通道之间[10,11,20−24],除了体态与上下表面态相互耦合表现为一个通道,其他可能的原因就在于理论拟合时没有考虑各个通道的Lφ不同.三维拓扑绝缘体的上表面、下表面和体态周围的环境是各不相同的,因而会存在不同的散射过程,导致各通道Lφ不同.本文中Dev-1和Dev-2或其他文献中报道的α因子反映的都是占绝对主导地位的通道数,在α因子偏离整数个通道数不远时,提取的参数误差不会太大.

Dev-3中Lφ1与T的指数拟合关系在相对较高温区为Lφ1∼T−0.6,与二维电子-电子相互作用退相干理论结果基本一致,说明通道1具有二维输运特征.Lφ2与T的指数拟合关系在这个相对较高温区为Lφ2∼T−0.3,而电子-电子相互作用理论预言,在一维无序体系中,Lφ随T的变化满足Lφ∼T−1/3的指数关系[19],所以通道2更具有一维输运特征.由于Dev-3中引入的antidot阵列的相邻antidot边缘到边缘间距为200 nm,考虑到刻蚀造成的边缘损伤,两个相邻antidot之间实际有效的导电通道宽度接近或者甚至小于通道2的相位相干长度Lφ2,但是却大于通道1的相位相干长度Lφ1.所以,通道2可能是由(准)一维通道组成的二维网络导电系统,Dev-3中导电通道2的Lφ2随T的变化关系反映的正是(准)一维输运的物理特性.

Dev-3能在低温下明确观察到两个相互独立的导电通道,其原因可能有:1)Dev-3的样品厚度很薄,体态能带中各子带间距增大,所以电子占据的体态子带更少,从而减少了体态与表面态的耦合,使体态与表面态的散射时间增大;2)Dev-3中引入的antidot非常密集,额外引入的散射大大地降低了各通道的相位相干时间,以致使其小于体态和表面态之间的散射时间,那么电子在体态通道和表面态通道之间散射之前就已经失去相位相干性,其结果就是对WAL有贡献的主要闭合回路都是来自于单一的体态或表面态通道.本文的结果与讨论指出了一些可能的物理机制和研究方向.但是,真正导致两个通道(一个表面态通道和一个体态通道或者一个表面态通道和另一个表面态与体态的耦合态通道)的退相干的散射过程还需要进一步的理论研究和实验研究去揭示.

4 结 论

本文通过分析实验中观测到的WAL效应,研究了引入antidot阵列对拓扑绝缘体中磁致输运的影响.与以往实验中观察到的一个输运通道占主导地位不同,在Dev-3中明确观察到两个相互独立的输运通道,而且在较高温度下两个通道中的退相干长度具有不同的温度依赖性,其中一个通道将在量子相干电子输运中逐渐占据主导地位.这为研究拓扑绝缘体表面态输运提供了新的思路.

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