基于响应面法的花椒真空干燥工艺参数优化

孟国栋，彭桂兰，罗传伟，黎斌，杨玲，邱光应

(西南大学 工程技术学院,重庆,400715)

基于响应面法的花椒真空干燥工艺参数优化

孟国栋，彭桂兰*，罗传伟，黎斌，杨玲，邱光应

(西南大学 工程技术学院,重庆,400715)

为了提高花椒的干燥速率和干燥品质，寻求花椒真空干燥的最佳工艺参数组合。采用单因素试验，分别考察温度X1(50、60、70 ℃)、真空度X2(-0.06、-0.04、-0.02 MPa)、装载量X3(30、40、50 g)对花椒干燥特性的影响程度和各因子的合理范围,在此基础上选取干燥速率(Y1)、总色差(Y2)、开口率(Y3)为评价指标，设计三元二次回归旋转试验，利用Design-Expert软件进行响应面分析，分别建立3个指标的回归模型并进行单目标优化。利用响应面分析因素之间交互作用对各指标的影响程度，最后利用加权评分法将3个模型综合为一个模型并利用SPSS软件进行优化，得到最佳工艺优化参数组合为：X1=62.18 ℃、X2=-0.054 MPa、X3=37.23 g，此时干燥速率(Y1)为0.056 2 g/min，总色差(Y2)为1.315 2，开口率(Y3)为98%，与单目标优化结果接近，模型可靠。

花椒；真空干燥；干燥速率；总色差；开口率；响应面分析

花椒(Zanthoxylumbungeanum)是中国广大消费者喜爱的食用香料之一，有“中国八大调料”之称[1]。新采摘的青花椒一般含水率都在80%左右，在存储、运输的过程中极易发生霉变和褐变。自然晾晒是目前青花椒最普遍的干燥处理方式，但由于其干燥时间长，过程中花椒色泽品质也极易受天气因素的影响，而青绿色的干青花椒和变色的干青花椒市场售价相差2～5倍。所以必须通过人工干燥作业使花椒含水率快速达到安全储藏水平，保证其品质稳定以及延长其安全储藏时间。

传统的热风干燥方式对花椒的色泽等感官品质破坏很大，而真空干燥具有传热均匀、干燥温度低、无氧干燥等优点[2],不仅可以快速的对花椒进行干燥还在很大程度上保护了花椒的感官品质。国外FIGIEL、FERNANDO等运用真空干燥技术对大蒜、蘑菇、香蕉等果蔬进行了研究[3-7]。国内刘云宏等[8-9]利用真空干燥技术对金银花、山茱萸进行干燥特性研究，并建立数学模型优化真空干燥工艺参数。赵超等[10]首先采用微波干燥方式对花椒进行干燥,但干燥后的花椒质量不理想。张黎骅等[11]对花椒进行了微波真空干燥并提出了最佳工艺参数组合。张艺等[12]研究了不同干燥条件对花椒色泽的影响程度。但对于花椒真空干燥特性及感官品质的联合研究少见报道。

通过响应面法来寻求物料干燥工艺的最佳参数组合已经成为近年研究新热。黎斌等[13]对油菜籽真空干燥工艺进行研究，通过CCD响应面法设计油菜籽真空干燥试验，并建立可靠的二次多项式回归数学模型。祝瑞雪等[14]利用响应面法对青花椒微波干燥工艺参数进行优化，得出了青花椒微波干燥后保持叶绿素最高含量的工艺参数组合。

本文选取温度、真空度、装载量3个因素，首先采用单因素试验对花椒真空干燥特性进行分析。然后建立三元二次回归旋转组合试验，以干燥速率、总色差、开口率为指标，建立二次多项式数学回归模型进行检验，并进行响应面分析。最后采用线性功效系数加权法将多目标非线性优化转化为单目标非线性优化进行综合优化计算，以期得到干燥速率高、总色差小、开口率高的最优工艺参数。

1 材料与方法

1.1 材料

新鲜花椒(江津九叶青)，2016年9月购置于北碚区农贸市场。

1.2 设备

智能型温度控制器DZF型电热真空干燥箱，北京科伟永兴仪器有限公司；电子天平(METILER TOLEDO AL204)，上海梅特勒-托利仪器有限公司，精度0.000 1 g；KW-2型旋片式真空泵，北京科伟永兴仪器有限公司；HunterLab UltraScan PRO 全自动多功能色差仪，美国Hunter Lab公司；直径100 mm的筛网9只，规格1 mm(用于承载花椒)；自封袋若干，规格10×15 cm(用于贮存花椒干燥样本)；滤纸若干，用于对花椒表面水分进行干燥处理。

1.3 花椒真空干燥工艺流程

新鲜花椒→洗净(除泥污)→除杂(叶、梗)→筛选(除去干死、霉烂、破损个体)→除去表面水分→干燥→封装

1.4 试验方法与设计

1.4.1 单因素真空干燥试验

选取筛选后大小均匀的新鲜花椒并用滤纸吸除表面多余水分放置在大筛网上晾干备用。选取温度、真空度、装载量3个因素进行单因素试验，试验采用间歇式称量，每隔20 min记录1次物料的质量，当干燥至安全含水率12%以下停止干燥，每组实验进行三次平行试验，通过所需干燥时间和感官品质确定各因素的合理范围。

1.4.2 三元二次回归旋转组合真空干燥试验

在单因素实验的基础上采用三元二次回归旋转组合试验设计，选取温度X1、真空度X2、装载量X3三个因素的合理范围，研究其对干燥速率Y1、总色差Y2、开口率Y3三个指标影响的显著程度，试验水平及编码表见表1。

表1 三元二次回归旋转组合设计因素水平编码表Table 1 Factors and levels adopted the experiment

1.4.3 指标测定与方法

(1)花椒初始含水率的测定参照GB5009.3—2010[15]。

(2)干燥速率(DR)。干燥速率计算式如式(1)。

(1)

式中：mt+△t为试样在t+△t时刻的质量，g；△t为时间差值，min。

(3) 开口率的计算。从花椒干燥试样中随机选取100粒作为样本，计算开口率η(公式(2))。

(2)

式中：n为开口颗粒数目；N为干燥样品颗粒总数。

(4) 总色差的测定。使用HunterLab Ultra Scan PRO 全自动多功能色差仪进行测量，测量中采用国际CIEL*a*b*表色空间表示颜色，表上空间的L*、a*、b*值在三维色度坐标系上，L*轴垂直于a*、b*轴组成的平面[16]。仪器校正完成后对3次平行试验组进行测定，每份样品随机取20粒，测定5次取平均值。总色差△E*的计算方法参照国际ASTME308—99标准，计算式如下所示：

(3)

(4)

(5)

(6)

1.5 数据统计分析

利用Excel对数据进行处理并绘制干燥特性曲线，采用Design-Expert 8.0.6对数据进行回归处理、响应面分析，利用SPSS 20.0对目标模型进行优化。

2 结果与分析

2.1 真空干燥各因素对花椒干燥特性的影响

2.1.1 温度对干燥特性的影响

在装载量为40 g、真空度为-0.04 MPa的条件下，控制干燥温度分别为50、60、70 ℃进行试验，研究温度因素对花椒真空干燥特性的影响。其干燥特性曲线如图1所示。

图1 不同温度下花椒真空干燥特性曲线Fig.1 Vacuum drying curve of Zanthoxylum bungeanum under different temperature

从图1的干燥特性曲线可以看出，温度对花椒的干燥速率有显著的影响。温度越高干燥速率达到最大值的时间越短，70、60、50 ℃时分别在80、80、100 min达到最大干燥速率。干燥温度越高物料达到安全含水率的时间也越短，这是因为干燥温度越高，物料和干燥介质之间的温度梯度越大，物料内部水分子获得的动能越大，传热和传质速率加快[17]，70 ℃时达到安全含水率只需要420 min，但是干燥后的花椒出现焦糊味，所以干燥温度不能超过70 ℃。50 ℃时总干燥时间明显加长，达到960 min，不利于提高干燥速率且开口率也较低，所以干燥温度不宜低于50 ℃。整个干燥过程由升速阶段直接进入降速阶段，没有恒速干燥过程，这也符合多孔物料的干燥特性曲线趋势[18]。

2.1.2 真空度对干燥特性的影响

在装载量为40 g、温度为60 ℃的条件下，控制真空度分别为-0.06、-0.04、-0.02 MPa进行试验，研究真空度因素对花椒真空干燥特性的影响。其干燥特性曲线如图2所示。

图2 不同真空度下花椒真空干燥特性曲线Fig.2 Vacuum drying curves of Zanthoxylum bungeanum under different vacuum degree

从图2干燥特性曲线可以看出，较高的真空度达到最高干燥速率的时间较短，-0.06、-0.04、-0.02 MPa达到最高干燥速率的时间分别为60、80、100 min；而从干燥总时间来看，较高的真空度达到安全含水率所需要的时间较短，-0.06、-0.04、-0.02 MPa对应的干燥时间分别为540、600、620 min。从图2可以发现，真空度对干燥速率的影响并不十分显著，但是较高的真空度干燥后的花色泽品质较好开口率也较高，考虑到干燥设备的使用参数，真空度在-0.08 MPa～-0.02 MPa之间选取较为合适。干燥过程升速阶段迅速，没有恒速干燥过程，降速阶段时间较长，是典型的降速干燥过程。此种情况尹慧敏[19]等在马铃薯热风干燥研究中有相同验证。

2.1.3 装载量对干燥特性的影响

在温度为60 ℃，真空度为-0.04 MPa的条件下，分别控制装载量为30、40、50 g进行试验，研究装载量因素对花椒真空干燥特性的影响。其干燥特性曲线如图3所示。

图3 不同装载量下花椒真空干燥特性曲线Fig.3 Vacuum drying curve of Zanthoxylum bungeanum under different loading

从图3可以看出，不同的装载量对干燥速率的影响是比较显著的。物料装载量越多，达到最大干燥速率的时间越长，30、40、50 g的装载量达到最大干燥速率的时间分别为60、80、100 min，其对应的总干燥时间为520、580、780 min。装载量为50 g时，干燥速率曲线的降速过程较其他2条曲线明显缓慢了很多，这主要是因为花椒干燥存在着一个内部水分向表面迁移的过程，装载量越大内部水分通过水分迁移持续补充表面散失的水分，使得干燥速率曲线下降缓慢[20]，但由于总干燥时间的延长，使得总干燥速率很低，而且干燥后的色泽品质较差，所以装载量不宜超过50 g。

2.2 三元二次回归试验结果与指标模型的建立

按照单因素试验各因素水平影响程度的分析结果，确定各因素取值合理范围，采用三元二次回归旋转试验做进一步探究，结果如表2所示。

利用Design-Expert 8.0.6对表中数据进行处理，分别得到干燥速率(Y1)、总色差(Y2)、开口率(Y3)3指标关于干燥温度(X1)、真空度(X2)、装载量(X3)三个因素的三元二次回归数学模型：

(7)

(8)

(9)

表2 试验设计及结果Table 2 Experimental designs and results

2.3 模型显著性检验和响应面分析

由干燥速率显著性分析可知，温度和装载量因素对干燥速率的影响极显著(p<0.000 1**)，温度越高表面游离水分汽化速率越快，并以气液两态的形式穿过水分-空气界面向四周扩散[21]；装载量越多筛网中间部分花椒水分向上下干燥表面迁移的路径就越长，干燥越困难。真空度对干燥速率的影响显著(0.01

表3 显著性检验及方差分析表Table 3 Significance test and variance analysis table

注：*.差异显著(0.01

图4 真空度为-0.05 MPa时温度和装载量对花椒干燥速率的影响Fig.4 Effects of temperature and loading on drying rate with vacuum degree of -0.05 MPa

由总色差指标显著性分析可知，温度和真空度对总色差指标影响极显著(p<0.000 1**)，高温会破坏叶绿体分解叶绿素，导致色泽品质下降；真空度越高含氧量越低，抑制了叶绿素的氧化保护了花椒色泽品质。温度和真空度的交互作用影响极显著(p<0.000 1**)，图5中当真空度在高于-0.05 MPa水平，温度在58.4 ℃～62.1 ℃时总色差最小。温度和装载量的交互作用影响极显著(p<0.01**)，由图6可以看出装载量在42～48 g，温度在57.5～59.1 ℃时总色差最小。真空度和装载量的交互作用影响极显著(p<0.000 1**)，由图7可知装载量在37～43 g，真空度在-0.06～-0.05 MPa时花椒的总色差最小。

图5 装载量为38 g时温度和真空度对花椒干燥总色差的影响Fig.5 Effect of temperature and vacuum degree on total chromatic aberration with loading of 38g

图6 真空度为-0.05 MPa时温度和装载量对花椒干燥总色差的影响Fig.6 Effects of temperature and loading on total chromatic aberration with vacuum degree of -0.05 MPa

图7 温度为59 ℃时真空度和装载量对花椒干燥总色差的影响Fig.7 Effects of vacuum and loading on the total chromatic aberration with temperature of 59 ℃

由开口率指标显著性分析可知，温度和真空度对花椒开口率的影响极显著(p<0.000 1**)，较高的温度在迅速带走水分的同时又使花椒壳表面迅速收缩，表面应力增大，迫使花椒迅速开口；较高真空度形成的花椒壳内外压力差能促使花椒更快开口。温度和真空度的交互作用影响显(0.01

图8 装载量为38 g时温度和真空度对花椒干燥开口率的影响Fig.8 Effects of temperature and vacuum degree on the aperture ratio with loading of 38 g

2.4 目标模型优化与检验

2.4.1 单目标模型优化(表4)

表4 单目标优化结果Table 4 Result of single objective optimization

2.4.2 模型综合优化及检验

为获得干燥速率高、总色差小、开口率高的花椒真空干燥工艺参数组合，需对3个指标(干燥速率Y1、开口率Y2、总色差Y3)赋予一定的权重系数，进行线性加权综合优化。参照加权评分法[23]，考虑到花椒色泽品质为花椒真空干燥主效指标，因此赋予各指标权重值为：干燥速率a=0.3；总色差b=0.4；开口率c=0.3，且a+b+c=1。由于3个指标的量纲不同，为此采用线性功效系数法，先将各目标函数转化为无量纲函数，把多目标非线性优化转化为单目标非线性优化。再对综合函数进行优化评价。令：

Y=aY1+bY2+cY3

(10)

式中:Y为多目标综合优化函数；Y1为干燥速率无量纲函数，g/min；Y2为总色差无量纲函数；Y3为开口率无量纲函数，%；综合优化函数结果如下所示：

(11)

运用SPSS软件进行参数综合优化，所得干燥工艺参数最优组合为温度62.18 ℃，真空度-0.054 MPa，装载量为37.23 g；利用该参数组合进行验证试验，该条件下各指标与单目标优化结果对比如下表5所示。

表5 实验值与预测值的对比Table 5 The comparison of experimental data and predicted value

从表5中可以看出，在综合优化干燥工艺参数组合条件下所得实验值与各指标的单目标优化值相差较小，3个指标的相对误差(绝对值)均低于10%，说明通过模型优化所得参数组合可靠度较高。干燥速率Y1与开口率Y3的实验所得值均低于单目标优化值，色差Y2略高于优化值，这是由于影响干燥速率变化的主效因素为温度，干燥温度越高，干燥速率越大，开口率越高。但温度的升高会破坏花椒表皮叶绿素，使色差变大，所得花椒干燥制品品质降低，因此适当的降低干燥温度，可以在保证较高干燥速率的同时又能得到品质较高的花椒干燥制品。

3 结论

由单因素干燥特性试验可知，花椒真空干燥主要分升速和降速两个阶段，没有恒速干燥阶段。温度和装载量对干燥速率影响很大，温度越高、装载量越少干燥速率越大；真空度对干燥速率的影响较小。

通过三元二次回归试验结果分析可知，温度越低，真空度越高，花椒干燥后总色差越小，花椒色泽品质越好。温度和真空度越大花椒干燥开口率越高，花椒外观品质越好。对综合指标进行优化，得到最佳工艺参数组合为：干燥温度62.18 ℃；真空度-0.054 MPa；装载量37.23 g。再此条件下，干燥速率(Y1)最大值为0.056 2 g/min，干燥后花椒总色差值(Y2)为1.315 2，花椒的开口率(Y3)为98%，与单目标优化值的相对误差(绝对值)都不超过10%，模型可信度高，优化结果可靠。

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OptimizationofvacuumdryingparametersofZanthoxylumbungeanumbasedontheresponsesurfacemethodology

MENG Guo-dong, PENG Gui-lan*, LUO Chuan-wei,LI Bin, YANG Ling, QIU Guang-ying

(College of Engineering and Technology，Southwest University，Chongqing 400715，China)

In order to improve the drying rate and drying quality ofZanthoxylumbungeanumand optimal vacuum drying parameters, single factor experiment was used at temperatureX1(50, 60, 70℃), vacuumX2(-0.06, -0.04, -0.02MPa), loadingX3(30, 40, 50g) on the drying characteristics and their reasonable ranges. Based on the single factor experiment, three factors quadratic design of rotary combination was established by drying rate (Y1), total chromatic aberration (Y2), and aperture ratio (Y3) as indicators. Response surface analysis was carried out by Design-Expert software, the regression models were built by three indexes and optimized single target. Finally, using the weighted scoring method combined three models into a comprehensive model. After optimization of the model, the optimal process parameters are:X1=62.18℃,X2=-0.054 MPa,X3=37.23 g. Under the above conditions, the drying rate (Y1)was 0.058 9 g/min, the total chromatic aberration (Y2)was 1.3152, the opening rate (Y3)was 98%. The results were similar with the single target optimization which indicated that the model is reliable.

Zanthoxylumbungeanum; vacuum drying; drying rate; total chromatic aberration; aperture ratio; response surface analysis

10.13995/j.cnki.11-1802/ts.014315

硕士研究生(彭桂兰教授为通讯作者,E-mail:pgl602@163.com)。

国家自然科学基金项目(31301575)

2017-03-15，改回日期：2017-04-22