榆树市玉米种植区黑土重金属污染状况及来源浅析

于锐，王洋，王晨旭，王其存，崔政武

中国科学院东北地理与农业生态研究所，吉林 长春 130102

榆树市玉米种植区黑土重金属污染状况及来源浅析

于锐，王洋*，王晨旭，王其存，崔政武

中国科学院东北地理与农业生态研究所，吉林 长春 130102

为明晰农田黑土重金属含量状况以及污染来源，选择黑土区连续多年种植玉米的榆树市为研究区，原位采集196个土壤样品，采用火焰-石墨炉原子吸收分光光度计对土壤中5种重金属含量进行分析测定，并采用相关分析和主成分分析法进行污染来源解析。结果表明，土壤中Cd、Cr、Cu、Zn、Pb质量分数平均值分别为(0.119±0.08)、(56.51±9.10)、(19.21±3.42)、(70.58±14.57)和(34.42±7.85) mg·kg-1；土壤中Cd、Cr、Cu、Zn、Pb含量超过相应的黑土背景值的点位百分比分别为69.9%、36.7%、26.5%、82.1%、84.2%；土壤中Cd和Zn含量超过相应的土壤环境质量二级标准的点位百分比分别为6.6%和0.5%；与成土母质相对比，富集系数为：Pb (1.56)＞Cr (1.29)＞Zn (1.24)＞Cd (1.20)＞Cu (1.16)；与中国第二次土壤普查数据对比，土壤Pb、Cd、Zn平均含量分别增加48.1%、8.2%、5.1%；土壤Cr和Cu含量变化较小。相关分析表明，土壤Cu和Cr含量呈极显著正相关（r2=0.369，P＜0.01），土壤Pb和Zn含量呈极显著正相关（r2=0.333，P＜0.01），表明土壤Cu和Cr可能有相同的污染来源，Pb和Zn污染来源相似。主成分分析表明，3个主成分（PC）可解释总方差的79.13%。PC1解释总方差的29.33%，主要包括Zn和Pb，土壤中Pb和Zn污染主要来源于燃煤、大气干湿沉降物和化肥施加；PC2解释总方差的26.81%，包括Cr和Cu，土壤中Cr和Cu主要受成土母质控制；PC3解释总方差的23.00%，包括Cd，而土壤Cd富集可能来源于磷肥。总体而言，榆树市玉米种植区黑土重金属污染较轻，但Cd有超标现象，应引起重视。

重金属；黑土；空间分布；污染来源；多元统计

近年来，随着中国工业化和城市化进程的快速发展，农田土壤重金属污染日趋严重。土壤中重金属可通过食物链进入人体，危害人体健康，造成神经系统、消化系统紊乱，并有致癌风险（Hang et al.，2009；Huang et al.，2007；Lu et al.，2012；Zhuang et al.，2009；Maas et al.，2010）。因此，探究农田土壤重金属含量状况及污染来源，对降低农产品重金属污染，提高作物品质，保障人群饮食安全有重要意义。

中国东北地区的黑土带是世界三大黑土带之一，黑土自然肥力高，是农业生产活动的活跃区，对国家粮食安全有巨大的保障和调控作用。榆树市位于吉林省黑土区中部，是中国重要的商品粮生产基地，面积4712.49 km2，人口127万。近30多年来，玉米一直是该区主要种植作物。2013年，榆树市玉米播种面积达 293961 hm2，产量为2270906 t（吉林省统计局，2014）。榆树市玉米产量连续 10年全国排名第一，被誉为“天下粮仓”。然而，在人们无节制地追求粮食产量目标的驱动下，大量化肥、农药被施入农田土壤。据吉林省统计局数据，吉林省农田土壤施肥量由 1985年的 3.9810 kg∙km-2∙a-1升高到 2013年的 6.4027 kg∙km-2∙a-1。2013年榆树化肥施入量为 309652 t（吉林省统计局，2014）。已有研究证实，大量含Cd、Pb、Zn的农资（化肥、农药等）持续输入，将造成农田土壤重金属严重超标，致使土壤生态系统遭到严重污染，导致农产品品质下降，威胁人体健康，制约农业可持续发展（白玲玉等，2010；Carbonell et al.，2011；刘荣乐等，2005；鲁如坤等，1992）。近年来，榆树市工业化和城市化发展迅猛，由此产生的污泥、废气、废水、大气干湿沉降物可能会进入农田系统，造成重金属污染（Carbonell et al.，2011；Luo et al.，2009；Niu et al.，2013；Sun et al.，2010）。目前，关于农田土壤重金属研究较多，但对多年持续种植玉米农田土壤重金属含量状况及污染来源的研究还不够深入。

本文在多年玉米种植区黑土Cd、Cr、Cu、Zn、Pb 5种重金属空间分布特征及污染状况研究基础上，采用主成分分析和相关分析法对土壤重金属污染来源进行了解析，以期为黑土区农产品产地环境保护提供基础数据支撑。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

榆树市位于吉林省，属于中温带大陆性季风气候，冬季寒冷漫长，夏季温暖短暂。年平均气温4.2 ℃，无霜期144 d；年均降水量580 mm；土壤类型主要为黑土，约占全市面积90%。

1.2 土壤样点布设与采集

在榆树市范围内25个乡镇周边采集土壤样品。按风向在各乡镇布设采样点，主导风向为西南-东北方向，上风向为西南，设1个点；下风向为东北，设3个点；侧风向为北向或东向，分别设2个点。样点距离乡镇不小于500 m，每个乡镇设8个样点。2016年10月中旬共采集196个土壤样品，其中，腰新屯4个采样点（图1）。

图1 榆树市玉米种植区土壤样点分布Fig. 1 Location of sampling sites in Zea mays L. cultivated region of Yushu city

在种植玉米区采集土壤，每个样点分别采集垄台0～20 cm土壤与垄沟0～10 cm土壤，3次重复，共计6个样品均匀混合，四分法留取约1 kg样品，装入布袋。采样点要求避开路旁与地头，远离如工业、交通和居民区等明显污染源200 m以上。土样带回实验室后，剔除根系、石块等，自然风干，一部分样品研磨过2 mm筛，用于测土壤pH值；另一部分样品研磨过0.15 mm筛，用于测土壤有机质和Cd、Cr、Cu、Zn、Pb等5种重金属元素。

1.3 化学分析

土壤 pH值以土水比 1∶2.5 pH计（雷磁 pH S-3C型）测定。土壤有机质以重铬酸钾外加热法，FeSO4滴定测定（鲁如坤，1999）。土壤重金属以HClO4-HNO3-HF 消解（Sun et al.，2013）。所用酸均为优质纯。消解后，Pb、Cr、Cu、Zn含量用火焰原子吸收分光光度计（AA-6300C，岛津）进行测定，Cd用石墨炉原子吸收分光光度计（EX7i，岛津）进行测定。Pb、Cr、Cu、Zn、Cd检出限分别为 1、4、2、2、0.001 mg∙kg-1。

1.4 富集系数

富集系数（Bio-accumulation factor，BAF）用于表征表层土壤中各重金属的富集状况。

BAF=Cs/Cp（1）

式中，Cs为表层土壤中各重金属质量分数（mg∙kg-1），Cp为土壤成土母质中重金属质量分数（mg∙kg-1）。

1.5 质量控制

标准参考物质选自国家标准物质中心的 GBW 07405（GSS-5），用于重金属含量分析质量控制。所测重金属回收率为95%～105%。每个样品3次重复，偏差在标准值的5%内。

1.6 数据分析

地统计学分析应用ArcGIS 10.0，统计数据采用 Box-Cox和对数转换的方式标准化，并进行克里格插值，建立了重金属的空间分布图。统计分析应用SPSS 17.0软件。相关分析可用于衡量重金属元素间相互关系，表明不同重金属可能来源相同。主成分分析法利用降维思想，将多指标转化为少数几个综合指标的多元统计方法，可以用来推测可能的污染源。主成分分析在对数转换基础上进行了方差极大旋转，有利于识别出某一主成分中权重较大的指标。

2 结果与讨论

2.1 土壤性质

由表1可知，榆树市玉米种植区土壤pH值范围为4.95～7.83，平均值为5.70。所采集土壤样品中有186（94.9%）个土壤pH值低于7.0，大多数土壤处于微酸状态。与吉林省第二次土壤普查统计平均值6.5相比（吉林省土壤肥料总站，1998），土壤酸化显著。土壤酸化主要是由过量N肥单施而不施有机肥以及植物对盐基离子的选择性吸收所导致（Guo et al.，2010）。SOM 范围为 10.41～50.65 g∙kg-1，平均值为26.71 g∙kg-1，略高于吉林省第二次土壤普查的 26.10 g∙kg-1（吉林省土壤肥料总站，1998）。Huang et al.（2007）研究也发现类似趋势：长期施肥能提高土壤肥力，增加SOM含量。另外，化肥输入能提高农田土壤重金属含量与生物有效性（Carbonell et al.，2011；Fu et al.，2008）。因此，需要深入研究影响重金属生物有效性的因素。

表1 榆树市玉米种植区土壤重金属质量分数统计特征值Table 1 Descriptive statistics of heavy metal mass fraction in soil of Zea mays L. cultivated region of Yushu city

2.2 土壤重金属富集

由表 1可知，农田土壤 Cd、Cr、Cu、Zn、Pb质量分数平均值分别为(0.119±0.08)、(56.51±9.10)、(19.21±3.42)、(70.58±14.57)和(34.42±7.85) mg·kg-1。由表2可知，土壤Cd、Cr、Cu、Zn、Pb含量超过相应的黑土背景值的点位百分率分别为 69.9%、36.7%、26.5%、82.1%、84.2%。土壤Cd和Zn含量超过土壤环境质量二级标准的点位百分率分别为6.6%和0.5%，土壤Cr、Cu、Pb含量均未超标。土壤重金属含量的变异系数表现为：Cd (67.04)＞Pb(22.81)＞Zn (20.64)＞Cu (17.82)＞Cr (16.10)。Cd 变异系数最大，表明农田土壤Cd很可能来源于人类活动。

由表3可知，榆树市农田表层土壤重金属平均含量高于其成土母质。与成土母质相对比，富集系数为：Pb (1.56)＞Cr (1.29)＞Zn (1.24)＞Cd (1.20)＞Cu(1.16)，这说明Pb富集明显。1995年，土壤Cd、Cr、Cu、Zn、Pb平均质量分数分别为 0.110、54.40、18.88、67.14、23.24 mg∙kg-1；2016年，分别增加至0.119、56.51、19.21、70.58、34.42 mg∙kg-1。1995—2016年，农田黑土Pb、Cd、Zn平均质量分数分别增加48.1%、8.2%、5.1%。土壤Cr、Cu质量分数分别增加3.9%和1.8%，变化较小，表明Cr、Cu很可能来源于成土母质的风化和成土过程。

表3 黑土成土母质与1995年、2016年表层土壤中重金属平均质量分数变化Table 3 Comparison of mean mass fraction of heavy metals in parent material and surface soil for 1995, 2016 mg∙kg-1

与中国工业城市如常熟（Hang et al.，2009）、杭州（Chen et al.，2008）、扬中（Huang et al.，2007）、惠州（Cai et al.，2012）相比，榆树市土壤重金属含量较低。但与黑土区其他城市如四平（白玲玉等，2010）、德惠（Sun et al.，2013）相比，榆树市玉米种植区土壤Cd、Zn、Pb含量较高。

2.3 土壤重金属空间分布特征

由图2可知，土壤Cr和Cu在较大空间尺度上分布较相似，低值区分布于榆树市北部，高值区集中于南部。土壤Zn和Pb的空间分布趋势也相近，西北部元素含量较高；中部的乡镇与城市接壤处，Zn和Pb含量也较高。可见，人类活动，如交通活动、燃煤和大气沉降可能是Zn和Pb的重要来源。与 Cr、Cu、Zn、Pb相比，土壤 Cd空间分布较均匀，并未有明显的集聚现象。

2.4 土壤重金属来源分析

2.4.1 相关分析

相关分析和主成分分析可深入识别重金属潜在来源（Lucho-Constantino et al.，2005）。由表 4可知，土壤Cu和Cr含量呈极显著正相关（r2=0.369，P＜0.01），表明土壤Cu和Cr可能有相同的污染来源；土壤Pb和Zn含量呈极显著正相关（r2=0.333，P＜0.01），其污染来源相似。土壤Cu、Zn、Cd含量间相关性不显著，污染来源各有差异。

表2 榆树市玉米种植区土壤重金属超标情况Table 2 Soil heavy metal contents in excess of environmental quality standard in Zea mays L. cultivated region of Yushu city

图2 榆树市玉米种植区土壤重金属空间分布图Fig. 2 Spatial distribution of soil heavy metal contents in Zea mays L. cultivated region of Yushu City

2.4.2 主成分分析

由表5可知，3个主成分（PC）可解释总方差的79.13%。由转轴后的因子负荷矩阵（表6）可知，PC1解释总方差的29.33%，主要包括Zn和Pb。燃煤、家庭取暖、大气沉降以及过量的化肥施加可能是土壤Zn和Pb污染的主要人为来源。

我国 67%能量供应来源于燃煤（Luo et al.，2009），主要应用于发电和冬季供暖。榆树市冬季最低气温达-39.8 ℃，城市集中供暖时长至少有 5个月。广大的农村取暖主要靠分散的家庭燃煤。然而，我国仅20%燃煤经过清洁处理（Wang et al.，2006），绝大数分散燃烧的煤炭缺乏必要的除尘净化技术（Wong et al.，2006）。因此，Zn和Pb平均沉降量分别为 64.7 mg∙m-2∙a-1和 20.2 mg∙m-2∙a-1，Zn从大气沉降到土壤中的含量最大，Pb其次（Luo et al.，2009）。Huang et al.（2007）和Yang et al.（2009）研究也表明，冬季燃煤取暖释放的废气使Zn和Pb大气沉降量增大。另外，土壤 Pb高值区集中于城郊农田和位于西北部的国道及高速公路沿线，这说明虽然含Pb汽油于2002年已禁止使用，但历史排放的含Pb汽车尾气可能也是土壤Pb富集的原因。类似的结果在其他城市也有发现，如沈阳（Sun et al.，2013）、扬中（Huang et al.，2007）、Algeria（Maas et al.，2010）。

表4 榆树市玉米种植区土壤重金属质量分数间的相关系数Table 4 Pearson’s correlation for heavy metal mass fraction in soils of Zea mays L. cultivated region of Yushu city

表6 榆树市玉米种植区土壤重金属主成分矩阵Table 6 Component matrixes for heavy metals in soils of Zea mays L.cultivated region of Yushu city

表7 中国化肥中重金属平均质量分数Table 7 Heavy metals mass fraction in chemical fertilizers from China

为了提高玉米产量，在过去 30年里，化肥施入量持续增加。已有研究表明，磷肥和复合肥中含Zn和Pb较高（表7），持续大量的化肥施入增加了农田土壤Zn和Pb的富集。类似的结果在其他重要农业生产基地也有发现，如四平（白玲玉等，2010）、黄淮海平原（Zhou et al.，2014）。此外，Zn作为微量元素肥料也会被施入土壤。

为了促进牲畜生长、防治疾病，Zn和Cu经常作为添加剂用于动物饲料，故其粪便中含有高含量Zn和Cu（表8）。在经济利益的驱动下，商品有机肥、动物粪便和城市污泥作为有机肥料施入菜地土壤，而并未施入玉米农田土壤（Lu et al.，2012；白玲玉等，2010；Yang et al.，2003）。传统种植模式下，玉米秸秆很少还田（Yang et al．，2003）。另外，农田施加含Zn和Pb农药，如代森锰锌、砷酸铅等，也会造成土壤重金属富集

PC2解释总方差的26.81%，包括Cr和Cu，其来源主要是成土母质。通过化肥、石灰、固体废物、动物粪便输入的 Cr远远低于土壤本身含量（Carbonell et al.，2011；Facchinelli et al.，2001）。因此，清洁的农田土壤 Cr在全世界范围内的时空变化很小（Sharma et al.，2007；Wu et al.，2010）。东北地区农业活动并未使用含有 Cr物料，也并未造成该区域明显的 Cr污染。类似的研究结果在其他地区也有发现，如武汉（Gong et al.，2010）、扬中（Huang et al.，2007）、Algeria（Maas et al.，2010)。玉米农田土壤由有机肥输入的Cu贡献率很低。虽然化肥施入量较大，但化肥中Cu含量远远低于Zn和Pb含量（表7）。因此，土壤Cu仍由母质决定，农业活动并未造成明显黑土Cu污染。

表5 榆树市玉米种植区土壤重金属主成分分析的累积方差贡献率Table 5 Total variance explained for heavy metals in soil of Zea mays L. cultivated region of Yushu city

表8 不同有机物料生产的商品有机肥重金属平均质量分数Table 8 Average mass fraction of heavy metals in various matters used for fertilization mg∙kg-1

PC3解释总方差的23.00%，包括Cd。69.6%土壤样品Cd含量超过黑土背景值，说明Cd很可能受农业活动影响。众多研究表明，高含量Cd磷肥施加是造成土壤Cd富集的重要因素（Huang et al.，2007；鲁如坤等，1992；Nziguheba et al.，2008）。Cd已成为我国农田土壤重金属污染威胁最大的元素（Luo et al.，2009；Niu et al.，2013）。

3 结论

榆树市玉米种植区土壤Cd、Zn、Pb平均含量略高于黑土背景值；土壤Cd和Zn含量超过土壤环境质量二级标准的点位百分率分别为 6.6%、0.5%，土壤Cu、Cr、Pb含量均低于二级标准。多元统计分析表明，土壤Pb和Zn污染主要来源于燃煤、大气沉降和化肥施加；Cr和Cu由母质决定；磷肥可能是造成土壤Cd富集的重要原因。总体上，黑土重金属污染较轻，但Cd存在超标现象，应加强管理。

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Survey of Heavy Metal Pollution and Source Identification of Black Soil in Zea mays L. Cultivated Region of Yushu City, China

YU Rui, WANG Yang*, WANG Chenxu, WANG Qicun, CUI Zhengwu
Northeast Institute of Geography and Agroecology, Chinese Academy of Sciences, Changchun 130102, China

This study aims to investigate the content of heavy metal and metal sources in agricultural black soils. We investigated heavy metal concentrations in soil of Yushu city, China, located in black soil region. A total of 196 soil samples were collected from Yushu. Heavy metal content was analyzed by flame atomic absorption spectrophotometer or graphite furnace atomizer. We used correlation analysis and principal component analysis to identify metal sources. The mean contents of Cd, Cr, Cu, Zn and Pb in soil were (0.119±0.08), (56.51±9.10), (19.21±3.42), (70.58±14.57) and (34.42±7.85) mg·kg-1, respectively. The percentages of Cd, Cr,Cu, Zn and Pb contents exceeding corresponding black soil background values were 69.9%, 36.7%, 26.5%, 82.1% and 84.2%. The percentages of Cd and Zn contents exceeding corresponding grade Ⅱ of environmental quality standard for soil in China were 6.6%and 0.5%, respectively. Compared to parent material, accumulation factors was as follows: Pb (1.56)＞Cr (1.29)＞Zn (1.24)＞Cd(1.20)＞Cu (1.16). Compared to data obtained by the second national soil survey, the mean content of Pb, Cd and Zn increased by 48.1%, 8.2% and 5.1%, respectively and Cr and Cu content did not changed. The relationship between soil Cu and Cr was highly significant (r2=0.369, P＜0.01). The relationship between Pb and Zn was highly significant (r2=0.333, P＜0.01). The correlation analysis results showed that Cu and Cr in soil may be had same pollution source, so did Pb and Zn. Based on results of initial eigenvalues, three principal components (PC) were considered, which account for over 79.13% of total variance. According to rotated component matrix, Zn and Pb were closely associated with PC1, which explained 29.33% of total variance. The coal burning,household heating, atmospheric deposition and over-application of chemical fertilizers were acknowledged as the main source of these elements pollution. PC2 can explain 26.81% of total variance and included Cr and Cu. PC2 can be considered to be controlled by parent material. The Cr and Cu in soil were still controlled by parent material. PC3 can explain 23.00% of total variance and included Cd. The accumulation of Cd was associated with phosphate fertilizer. In a word, heavy metal pollution of black soil was not serious. We should pay attention to Cd content, because Cd content in some soils was exceed standard.

heavy metal; black soil; spatial distribution; metal source; multivariate analysis

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.10.020

X53

A

1674-5906（2017）10-1788-07

于锐, 王洋, 王晨旭, 王其存, 崔政武. 2017. 榆树市玉米种植区黑土重金属污染状况及来源浅析[J]. 生态环境学报, 26(9): 1788-1794.

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国家自然科学基金项目（41701372）；中国科学院东北地理与农业生态研究所“一三五”规划项目（IGA-135-08）；中国科学院东北地理与农业生态研究所引进优秀人才科研启动基金项目（Y6H1211001）；吉林省科技发展计划项目（20150623024TC-30）

于锐（1985年生），男，助理研究员，博士，主要从事农田污染物环境行为与人体健康风险评价研究。E-mail: yurui@iga.ac.cn

*通信作者。王洋，E-mail: wangyangw@iga.ac.cn

2017-06-17