多脉冲飞秒激光烧蚀中反射率的变化对激光烧蚀阈值影响的研究

胡德志，吴金随

(1.华北科技学院 机电工程学院，北京 东燕郊 065201；2.华北科技学院 理学院，北京 东燕郊 065201)

多脉冲飞秒激光烧蚀中反射率的变化对激光烧蚀阈值影响的研究

胡德志1，吴金随2

(1.华北科技学院 机电工程学院，北京 东燕郊 065201；2.华北科技学院 理学院，北京 东燕郊 065201)

为了提高飞秒激光微加工的精度，研究了多脉冲飞秒激光烧蚀积累效应形成的机理。以铜靶为例，利用时域有限差分法(FDTD)对双温方程进行求解，得到了电子、离子亚系统温度及激光烧蚀阈值随反射率变化的规律。结果表明：在多脉冲激光烧蚀中前一个脉冲激光破坏了靶材表面的结构，使激光的反射率下降，导致后一脉冲激光烧蚀阈值大幅度下降。这解释了多脉冲飞秒激光烧蚀中烧蚀阈值不断变化的现象。同时，它表明在多脉冲飞秒激光加工过程中，我们必须考虑反射率的变化对激光烧蚀的影响才能实现高精微加工。

双温方程；反射率；烧蚀阈值；时域有限差分法；电声弛豫时间

0 引言

随着宽带可调谐激光晶体和自锁模技术的出现，飞秒激光技术得到突飞猛进的发展[1,2]。飞秒激光具有极短的脉冲宽度、极高的峰值功率和极宽的光谱范围，在强场激光物理、超快化学动力学、微结构材料科学和生命科学等不同领域有着广泛应用[3-7]。在激光微加工领域，飞秒激光具有加工精度高、热效应小、损伤阈值低的特点，但是多脉冲飞秒激光和物质作用过程中前一个飞秒脉冲作用后，对下一个飞秒脉冲烧蚀阈值的影响是如何产生的有待深入研究。目前，对激光烧蚀研究表明：飞秒激光和金属材料相互作用的过程中，金属材料中的电子吸收激光能量，激发出大量的高能电子。随后，电子亚系统经过一个能量弛豫过程，很快形成费米分布，同时通过发射声子将能量传递给晶格。不同的研究小组观测到不同金属材料内部电声弛豫时间，从几百飞秒到几十皮秒不等[8-12]。同时，他们通过实验得到同种材料的激光烧蚀阈值也有较大的差别。还有许多研究表明飞秒单脉冲高功率激光作用后材料表面形成独特的波纹图样等[13-16]。近年来，各国学者对多脉冲激光烧蚀后所表现出来的新现象也进行了大量研究，如飞秒脉冲激光烧蚀金属的剩余热能，多脉冲的积累效应等。值得一提的是: 有实验表明：延迟100ps的双脉冲飞秒激光产生的烧蚀大于同等能量的单脉冲激光产生的烧蚀[17]。多脉冲飞秒激光作用后激光烧蚀阈值有所降低[18][19]。本文将重点研究单脉冲飞秒激光烧蚀后材料表面对激光反射率的改变对下一个脉冲激光烧蚀的影响。

本文以铜为例，利用双温方程模拟得到高斯波形的飞秒激光烧蚀铜靶时，电子、离子亚系统的温度随时间演化的图像。进而从理论上可以得到飞秒激光烧蚀铜靶时电声弛豫时间。同时，模拟了不同反射率下，电子、离子亚系统的温度及电声弛豫时间的变化。

1 理论模型

(1)

(2)

其中： Ci为离子的比热容；Ce为电子的比热容；ke为电子热导率；A(x,t)为激光热源项。为了使模拟结果更接近实际情况，我们在激光热源项中加入描述脉冲激光波形的高斯函数q(t)[21]，如下：

A(x,t)=(1-R)αq(t)exp[-αx]

(3)

q(t)=q0exp[-4ln(2)(t/tp-1)2]

(4)

其中：q0为激光功率密度；R、α分别为反射率和光学吸收系数；g为电声耦合系数。

双温模型中最根本的物理量电声耦合系数g=3ћγλ〈ω2〉/πkB，可以通过实验测量得到[22]。在数值模拟中，Ce受温度的影响较大。当电子亚系统的温度低于费米温度TF=EF/kB时, 电子比热容和电子亚系统的温度成正比，即Ce=π2(kBTe/EF)NekB/2=γTe, 其中Ne为单位体积内电子数密度, g 为电子比热容常数。当电子亚系统的温度高于费米温度时，电子比热容的值是一个常数，即Ce=3NekB/2。本文在数值模拟中，采用的铜物理热属性参数如下：[23]

热导率k=4.01 W/m·K, 电子比热容常数 g=97 J/cm3·K2, 晶格比热Ci=3.46 J/m3·K, 吸收系a=8.36×105cm-1, 反射率R=96%,耦合系数g=700 GW/cm3·K, 费米能级EF=7 eV。

2 数值模拟

2.1 电子和离子亚系统的温度随时间演化的规律

首先，我们模拟波长为780 nm、脉宽为140 fs的飞秒激光在烧蚀铜靶的激光阈值0.5 J/cm2下[24]，靶材表面电子和离子两个亚系统的温度随时间演化图像，如图1所示。

图1 激光烧蚀铜靶材表面电子和离子亚系统温度演化规律

由图1可以看出：在单个脉冲激光作用时间内，铜靶材表面的电子对激光高频电磁场的响应速度极快，直接吸收激光能量，电子亚系统极速升温。与此同时，由于离子质量远大于电子质量，对激光高频电磁场几乎没有响应，离子亚系统的温度几乎不变。当脉冲激光停止作用时，电子亚系统的温度达到最大值11129 K。电子和离子亚系统之间温度差也达到最大值。其后，电子通过向外辐射受限纵光学声子(LO声子)给离子亚系统传递能量，这是电子能量弛豫的主要方式。LO声子的辐射时间虽然只有200 fs左右，但是需要产生大量的声子辐射来减小载流子的能量(约1 eV)，从而使得电子亚系统冷却的时间较长。如图1所示，电声弛豫时间达到4 ps。同时，在这段时间内，离子亚系统的温度持续上升，经过约4 ps后，电子亚系统的温度和离子亚系统的温度达到一致，为2834 K。可见，离子亚系统的温度略高于金属铜的沸点温度2811 K。这说正好说明飞秒激光烧蚀与纳米激光烧蚀有本质的区别。飞秒激光的烧蚀不是热平衡烧蚀，而是非平衡烧蚀。在电子亚系统将能量传递给离子亚系统过程中，金属材料表面没有发生固液相变。这已经被飞秒激光和纳秒激光烧蚀后靶材表面形貌的巨大区别间接证明了[24]。从另外一个方面看，这个结果表明，我们可以通过双温方程直接模拟得到激光烧蚀金属的烧蚀阈值。

为了更好的说明激光烧蚀阈值的确定过程，本文给出了不同激光功率下，离子亚系统温度演化规律，如图2所示。随着单脉冲激光的能量从0.3 J/cm2逐渐增加到0.7 J/cm2，离子亚系统的平衡温度也由1817 K的上升到3840 K。由此，可见我们可以直接通过模拟得到的电子和离子亚系统的平衡温度是否大于或等于金属靶材的沸点，来判断单脉冲激光的烧蚀能量阈值。从而，我们可以通过该方法很好的指导单脉冲激光烧蚀金属靶材的实验。

实际上，当飞秒激光脉冲能量大于0.5 J/cm2时，铜靶材表面物质已经被激光烧蚀，大量能量被带走，剩下来没有被烧蚀物质的温度应该远小于3840 K。这说明，模拟得到的离子亚系统的温度在激光烧蚀阈值下是比较准确的，但是对大于烧蚀阈值的高能激光，模拟结果是偏大的。要得到更准确的温度场分布，必须考虑被烧蚀的物质带走的能量。这还有待深入研究。

图2 不同激光功率下，离子亚系统温度演化规律

2.2 多脉冲飞秒激光烧蚀吸收系数变化对烧蚀的影响

考虑到单脉冲烧蚀后，材料表面的形貌的改变必然会导致激光反射系数的改变，从而影响到材料对激光能量的吸收。由于前一个脉冲激光烧蚀能量的不同导致铜靶表面破坏程度的不同，我们假设被烧蚀后的三个铜靶对波长为780 nm飞秒激光的反射率分别为96%、95%、94%时，模拟得到第二次烧蚀过程中靶材表面电子亚系统和离子亚系统温度演化的图像，如图3所示。

从图3中电子和离子亚系统温度随时间的变化可知，当铜靶材对飞秒激光的反射率下降时，电子亚系统的最高温度显著增加，同时，这也直接导致离子亚系统的最高温度也显著增加。离子亚系统的最高温度从2834 K(反射率为96%)变为4009 K(反射率为94%)。显然，这是由于计算中使用的脉冲激光功率一直不变的结果。反过来，这说明铜靶对激光的反射率为94%时脉冲激光的烧蚀阈值一定远小于0.5 J/cm2。图3还直观的显示出电子和离子亚系统达到平衡时所需的电声耦合弛豫时间的变化趋势。当电子亚系统的温度提高后，电声耦合弛豫时间也越来越长。这与电声耦合作用的机理是一致的。

图3 被烧蚀过的铜靶对波长为780 nm的飞秒激光的反射率分别为94%、95%、96%时，再次被烧蚀过程中电子和离子亚系统温度的演化规律

为了更好体现单飞秒激光烧蚀靶材后，材料表面形貌的改变对下一个脉冲激光烧蚀的影响，本文还给出了不同飞秒激光反射率下，飞秒激光烧蚀的理论阈值，如图4所示。

图4 飞秒激光反射率和飞秒激光烧蚀的理论阈值函数关系

从图4中曲线的变化趋势可以看出，当激光反射率逐渐降低时，激光烧蚀阈值也逐渐降低。当激光反射率为96%时，激光烧蚀阈值为0.5 J/cm2。当铜靶材对激光的反射率变为90%时，激光烧蚀阈值下降为0.2 J/cm2。这表明多脉冲飞秒激光烧蚀比单脉冲飞秒激光烧蚀更容易，与文献[17]给出的实验结果一致。同时，它也还显示出：当前一脉冲烧蚀靶材后，原来靶材表面的形貌被破坏，产生烧蚀波纹[13-16]对激光反射率的影响，直接决定了下一个脉冲激光烧蚀的效果。当多脉冲不断作用于靶材表面时，反射率不断的变化，必将导致烧蚀阈值的不断变化。

这也解释了不同的实验小组给出的烧蚀阈值有很大偏差的原因。

3 总 结

(1) 本文利用双温模型通过模拟得到了飞秒脉冲激光烧蚀阈值下电子、离子亚系统的温度随时间演化的规律。结果表明，当电子和离子亚系统的温度达到金属的沸点时，发生破坏性烧蚀。同时，这表明可以通过模拟电子和离子亚系统的平衡温度是否达到对应的金属材料的沸点，来判断是否发生了破坏性烧蚀。另外一个方面，这也表明可以采用双温模型模拟得到不同脉宽激光烧蚀各种金属材料的激光阈值。还可以用来模拟微纳米加工中能量分布情况，以及激光对纳米器件的损伤量。

(2) 考虑到单脉冲飞秒激光烧蚀金属靶材后，金属表面形貌的改变对激光反射率的影响。模拟得到不同激光反射率下，电子、离子亚系统的温度随时间演化的规律和激光烧蚀阈值。结果表明，反射率的变化对电子、离子亚系统的平衡温度影响很大。激光烧蚀阈值的变化说明多脉冲飞秒激光烧蚀金属靶材的过程中，后一激光脉冲的烧蚀受前一激光脉冲烧蚀影响很大。这应该是多脉冲激光烧蚀积累效应产生的一个重要原因。

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TheinfluenceofablationthresholdcausedbythechangeofreflectivityinMulti-pulsefemtosecondlaserablation

HU De-zhi1, WU Jin-sui2

(1.SchoolofMechanicalandElectricalEngineering,NorthChinaInstituteofScienceandTechnology,Yanjiao, 065201,China)(2.SchoolofMathematicsandPhysics,NorthChinaInstituteofScienceandTechnology,Yanjiao, 065201,China)

To improve the precision of femtosecond laser micro-machining，the paper studied the mechanism of the multi-pulse femtosecond laser ablation incubate effect. Taking the copper targets as an example, the regulation of the evolution of Electron and Ion subsystem temperature and laser ablation threshold was obtained by solving the two temperature equation using finite-difference time-domain (FDTD) method. The results showed that in multi-pulse femtosecond laser ablation process, the first pulse laser destroyed the target surface, as a result, the laser reflectivity decreased, and then the next laser ablation threshold decrease. It explained the phenomenon that the laser ablation threshold was changing in multi-pulse femtosecond laser ablation process. In order to achieve the high-precision control of Micro-machining, the influence of laser ablation caused by the change of reflectivity must be considered.

Two Temperature Equation; Reflectivity; Ablation threshold；Finite-difference time-domain method；Electron-phonon relaxation time

2017-06-10

中央高校基本科研业务费资助(3142014035)

胡德志(1980-)，男，湖北潜江人,硕士，华北科技学院机电工程学院副教授，从事激光微加工方面的研究。 E-mail:hudezhi@ncist. edu.cn

TN249

A

1672-7169(2017)04-0057-05