银中杨、玉簪落叶生物质炭对Pb2+、Cd2+、Cr6+吸附的影响因素1)

2017-08-01 00:06徐俊平王帅甘露张鑫孙蔚恩刘含笑梁红
东北林业大学学报 2017年7期
关键词:生物质落叶学报

徐俊平 王帅 甘露 张鑫 孙蔚恩 刘含笑 梁红

(吉林农业科技学院,吉林,132101)



银中杨、玉簪落叶生物质炭对Pb2+、Cd2+、Cr6+吸附的影响因素1)

徐俊平 王帅 甘露 张鑫 孙蔚恩 刘含笑 梁红

(吉林农业科技学院,吉林,132101)

为探讨银中杨、玉簪落叶所制备生物质炭对水体Pb2+、Cd2+和Cr6+吸附规律的差异及影响因素, 采用限氧裂解法将银中杨及玉簪落叶制成生物质炭,并以此为吸附载体研究其在不同初始离子质量浓度、pH值、Na+浓度及接触时间等因素影响下对Pb2+、Cd2+和Cr6+的吸附。结果表明: 随着初始Pb2+、Cd2+和Cr6+质量浓度的增加(0~800 mg·L-1),落叶生物质炭对相应重金属离子的吸附量也增加。将初始质量浓度设置在0~200 mg·L-1,生物质炭对3种金属离子的吸附量由大到小表现为Pb2+、Cd2+、Cr6+,然而,将初始离子质量浓度提升至300~800 mg·L-1,吸附量由大到小表现为Pb2+、Cr6+、Cd2+; 溶液pH值由2增至8,可使Pb2+和Cd2+在生物质炭表面的吸附率得到迅速提升,然而,生物质炭对Cr6+的吸附率在整个pH值变化范围则呈渐趋降低的趋势;随着Na+浓度增加(0~0.6 mol·L-1),落叶生物质炭对3种金属离子所表现的吸附规律各不相同,其中,对Pb2+的吸附量先下降而后渐趋升高,对Cd2+的吸附量逐渐下降,而对Cr6+的吸附量则表现为先增加而后下降。 Na+离子浓度由0 mol·L-1提升至0.6 mol·L-1可使生物质炭对Pb2+和Cd2+的吸附量分别降低16.8%和97.1%,相反,对Cr6+吸附量却有所促进,使其增加55.6%;生物质炭对初始质量浓度为400 mg·L-1的 Pb2+、Cd2+和Cr6+吸附的数量随接触时间延长(0~1 440 min)而逐渐增加,相同条件下由大到小表现为Pb2+、Cr6+、Cd2+;生物质炭对Pb2+、Cd2+的吸附主要以电性吸附为主,而专性吸附则为生物质炭吸附Cr6+的主要机制。

银中杨;玉簪;叶片;生物质炭

Populusalba×P.berolinensis;Hostaplantaginea; Fallen leaves; Biochar

近年来,随着冶炼等工业废水的肆意排放,高强度、密集型农业生产过程的进行,均使得大量重金属元素涌入水体环境,尤以Pb2+、Cd2+和Cr6+的污染最为普遍,其易对动植物及人类产生潜在威胁。常见防治水体重金属污染的方法很多,如化学沉淀、阳离子交换和膜分离法等[1],尽管上述方法在某种程度上可取得良好效果,但在处理过程易引发二次污染[2],且运行成本较高。而吸附法因成本低、操作简单等优势,在治理水体重金属污染方面广受关注[3]。作为新型、高效且价格低廉的吸附剂,生物质炭是由植物生物质在完全或部分缺氧条件下经热解炭化产生的一类高度芳香化的富碳物质[4],因其表面附着大量负电荷及多种极性官能团[5-6],使其具有高度的稳定性和较强的吸附性。因此,其在水体重金属污染防治方面具有显著优势且开发潜力卓越,是国际环境科学领域的热点话题[7-8]。

银中杨(Populusalba×P.berolinensis)是以银白杨(Populusalba)为母本、中东杨(Populusberolinensis)为父本的人工杂交优良树种,其雄性无絮,具有树形美观、速生、抗病虫、抗旱、耐寒、耐瘠薄等优良特性,是东北地区防护林、水源涵养林及城乡绿化的首选树种。而玉簪(Hostaplantaginea)则是东北园林绿地建设中重要的花、叶共赏耐阴性地被植物,两者在景观空间上搭配会营造视觉极佳的美化效果,然而,秋季落叶量较大,不及时清运将影响园林的景观效果。鉴于此,本研究拟采用银中杨及玉簪落叶为基础材料制备生物质炭,并以此为吸附剂研究其在不同初始离子质量浓度、pH值、Na+浓度及接触时间等影响因素下对Pb2+、Cd2+和Cr6+的吸附,通过揭示各金属离子在生物质炭上的吸附机理及规律差异,最终为落叶生物质炭治理水体重金属污染、“以废治废”创建最优吸附条件提供理论参考。

1 材料与方法

1.1 试验材料

银中杨及玉簪落叶取自吉林农业科技学院篮球场北侧园林绿地,落叶生物质炭制备采用限氧裂解法进行,具体方法是将银中杨及玉簪落叶用蒸馏水洗净、去除粉尘,在70 ℃干燥箱中杀青30 min,55 ℃烘干至恒质量,机械粉碎后过0.01 mm塑料筛,得到落叶粉末。将粉末装入铝盒、压实,加盖后置于马弗炉中,在400 ℃温度下炭化6 h,随后冷却至室温,将其保存于玻璃干燥器中。平衡液中Pb2+、Cd2+和Cr6+分别由Pb(NO3)2、CdCl2和K2Cr2O7分析纯试剂提供。

1.2 试验方法

准确称取0.1 g落叶生物质炭粉末于50 mL聚乙烯离心管中,采取批量平衡法[10],分别研究其在不同影响因素条件下对Pb2+、Cd2+和Cr6+的吸附作用,具体设置条件如下。

初始重金属离子质量浓度:在298 K温度条件下,将初始Pb2+、Cd2+和Cr6+质量浓度分别设为0、20、40、80、120、200、300、400、500、600和800 mg·L-1,NaCl作为Cd2+吸附过程的支持电解质,而NaNO3则在Pb2+和Cr6+吸附试验中作为支持电解质,Na+浓度均为0.010 mol·L-1。

pH值:在298 K温度条件下,将Pb2+、Cd2+和Cr6+质量浓度均设为400 mg·L-1,Na+浓度为0.010 mol·L-1,用稀NaOH和稀HCl(在Pb2+系列吸附试验中用稀HNO3调节酸度)将初始pH值分别调整为2、3、4、5、6、7、8。

Na+离子浓度:在298 K温度条件下,将溶液Pb2+、Cd2+和Cr6+质量浓度均设为400 mg·L-1,将提供离子浓度的Na+浓度分别设为0、0.004、0.010、0.040、0.100、0.200、0.400和0.600 mol·L-1,不调pH值。

接触时间:在298 K温度条件下,将接触时间分别设为0、10、30、60、90、120、240、360、480、720、1 440 min,Pb2+、Cd2+和Cr6+的初始质量浓度均为400 mg·L-1,体系内Na+浓度为0.010 mol·L-1。

平衡液体积均为25 mL,吸附试验在恒温水浴振荡器中进行,每个处理重复3次,达规定时间后(除动力学试验外,其他系列试验的吸附时间皆设置为10 h振荡和14 h静止),取出离心管,高速离心(12 000 r·min-1),滤液中Pb2+、Cd2+、Cr6+均由北京普析通用有限公司生产的TAS990型原子吸收分光光度计测定,根据初始质量浓度与平衡质量浓度之差计算落叶生物质炭对Pb2+、Cd2+、Cr6+的吸附量,计算公式如下:

式中:Qe为生物质炭吸附Pb2+、Cd2+、Cr6+的吸附量(mg·g-1);C0为加入Pb2+、Cd2+、Cr6+的初始质量浓度(mg·L-1);Ce为吸附后滤液中残留的Pb2+、Cd2+、Cr6+质量浓度(mg·L-1);V为体系的总体积(mL);m为加入生物质炭的质量(g)。

2 结果与分析

2.1 初始重金属离子质量浓度对吸附量的影响

由图1可知,随溶液初始Pb2+、Cd2+和Cr6+质量浓度的增加,落叶生物质炭对三者的吸附量均呈增加趋势,尽管如此,三类重金属在生物质炭表面的吸附速率各不相同。对于三者吸附规律而言,吸附量与初始离子质量浓度之间近似直线关系,均未达到吸附平衡状态。显然,当初始离子质量浓度相同时,生物质炭对Pb2+的吸附量更多,吸附速率更快。具体来看,当初始Pb2+质量浓度(C0)为120 mg·L-1、即Ce为0.013 mg·L-1时,生物质炭对Pb2+的吸附量能达到49.7 mg·g-1,在相同初始离子质量浓度(C0为120 mg·L-1)影响下,即所对应的Ce分别为14.725和6.600 mg·L-1时,生物质炭对Cd2+和Cr6+的吸附量可分别达到44.4、36.4 mg·g-1,可见,当初始离子质量浓度在0~200 mg·L-1范围内,生物质炭对各重金属离子的吸附量由大到小表现为Pb2+、Cd2+、Cr6+。而当初始离子质量浓度提升至300 mg·L-1时,生物质炭对Pb2+、Cd2+和Cr6+的吸附量可分别达到74.6、66.2、69.0 mg·g-1,不难发现,Cd2+和Cr6+在生物质炭表面的吸附量大小规律有所改变,整体由大到小表现为Pb2+、Cr6+、Cd2+,当初始离子质量浓度提升为800 mg·L-1时该规律仍未打破,即初始离子质量浓度处于300~800 mg·L-1时,生物质炭对Pb2+的吸附量仍为最大,其次是Cr6+,对Cd2+的吸附量为最小。由此可推断,水体中Pb2+更易被生物质炭所吸附,在较低初始离子质量浓度下,生物质炭对Cd2+的吸附量较大,而在较高质量浓度下,生物质炭对Cr6+的吸附更具优势。

图1 初始金属离子质量浓度对落叶生物质炭吸附Pb2+、Cd2+、Cr6+的影响

2.2 初始pH值对离子吸附率的影响

吸附率是指吸附量占饱和吸附量的百分率。由图2可知,随着溶液pH值的提升,生物质炭对Pb2+和Cd2+的吸附率也随之增加,前者由86.0%增至99.0%,后者由15%增至36.9%。仔细观察可发现,生物质炭对Pb2+的吸附大致包括两个阶段,第一阶段是pH值由2增至3时,Pb2+的吸附率提升幅度为总增量的76.0%,可见,在该阶段,生物质炭对Pb2+的吸附率急剧增加,而在第二阶段,即pH值由3增至8时,生物质炭对Pb2+的吸附率仅占总增量的24.0%,该阶段是吸附率缓慢上升的阶段,增幅较小。如果说pH值为3时是影响生物质炭吸附Pb2+的分水岭,那么,pH值为7时就是生物质炭吸附Cd2+的分界线,在pH值为2~7时,吸附率由15.0%增至23.7%,占总增量的39.7%,增幅较小,而在后一阶段,pH值由7增至8时,吸附率由23.7%增至36.9%,占总增量的60.3%,可见,pH值对于生物质炭吸附Cd2+的影响主要体现在pH值7~8时,在此过程,Cd2+会与溶液中多余的OH—形成Cd(OH)2沉淀。与上述规律不同,在pH值影响下(pH值2~8),生物质炭对Cr6+的吸附率表现为渐趋降低的趋势,吸附率由10.1%最终降至6.1%,可见,酸性条件更有利于生物质炭对Cr6+的吸附。

2.3 Na+浓度对吸附量的影响

由图3可见,随着溶液中Na+浓度的增加(0~0.6 mol·L-1),落叶生物质炭对Pb2+的吸附量先下降而后缓慢上升,比照Na+浓度为0 mol·L-1时的结果,0.6 mol·L-1Na+使得生物质炭对Pb2+的吸附量下降了16.8%;随着Na+浓度的增加,落叶生物质炭对Cd2+的吸附量渐趋下降,吸附量由9.52 mg·g-1降至0.27 mg·g-1;与上述规律不同,受到Na+浓度渐增的影响,生物质炭对Cr6+的吸附先增加而后下降,与Na+浓度为0 mol·L-1时的结果相比,Na+浓度为0.6 mol·L-1时,吸附量有所提升,增加幅度达55.6%。

图2 pH值对Pb2+、Cd2+、Cr6+在落叶生物质炭上吸附率的影响

图3 Na+浓度对落叶生物质炭吸附Pb2+、Cd2+、Cr6+的影响

2.4 接触时间对吸附量的影响

图4描述了接触时间(0~1 440 min)对落叶生物质炭吸附Pb2+、Cd2+和Cr6+的影响规律。显然,随着接触时间的延长,生物质炭对Pb2+、Cd2+和Cr6+的吸附量均呈缓慢的增加趋势。不同重金属离子在生物质炭上的动力学吸附表现出明显的差异,在相同接触时间下均由大到小表现为Pb2+、Cr6+、Cd2+的规律。在此系列试验中,重金属离子的初始质量浓度均为400 mg·L-1,符合前述规律,即离子初始质量浓度为300~800 mg·L-1时,生物质炭对重金属离子的吸附量由大到小表现为Pb2+、Cr6+、Cd2+。比照接触0 min与1 440 min下的结果,生物质炭对Pb2+、Cr6+和Cd2+的吸附量分别提升了21.5%、96.4%和37.5%,可见,接触时间的不同对生物质炭吸附Cr6+的影响为最大,其次是Cd2+。当接触时间为600 min时,生物质炭对Pb2+、Cr6+和Cd2+吸附量的增加幅度可占总体增加趋势的50.0%、74.9%和70.4%。而当接触时间延长至720 min时,生物质炭对Pb2+吸附量的增加幅度可占总体增加趋势的76.2%。可推测,为确保生物质炭吸附Pb2+、Cr6+和Cd2+数量达到1 440 min吸附量效果的70%,接触时间应分别大于720、600、600 min。

图4 接触时间对落叶生物质炭吸附Pb2+、Cd2+、Cr6+的影响

3 结论与讨论

随着初始Pb2+、Cd2+和Cr6+质量浓度的增加(0~800 mg·L-1),银中杨、玉簪落叶所制得的生物质炭对相应重金属离子的吸附量也增加,吸附量与初始离子质量浓度之间近似直线关系,均未达到吸附平衡状态。上述规律发生的原因如下:金属离子初始质量浓度越高,生物质炭与溶液固液界面金属离子的质量浓度梯度越大,促进重金属离子由水溶液向生物质炭固体表面的迁移,增加了生物质炭对重金属的吸附[15]。此外,当金属离子达到一定平衡质量浓度时,较多金属离子吸附到生物质炭表面致使其活性下降,吸附趋于饱和[10],然而,在本试验条件下,初始金属离子质量浓度尚未达到致使生物质炭活性下降的程度,因此,没有达到吸附平衡;生物质炭对Pb2+、Cd2+和Cr6+的吸附量有所区别。将初始质量浓度设置在0~200 mg·L-1,生物质炭对3种金属离子的吸附量由大到小表现为Pb2+、Cd2+、Cr6+,然而,将初始离子质量浓度提升至300~800 mg·L-1时,吸附量由大到小可表现为Pb2+、Cr6+、Cd2+。可见,生物质炭对Pb2+有着较大的吸附容量,其结构中含有磷酸盐和碳酸盐等无机矿物组分,使其在吸附Pb2+的同时伴随Pb2+的沉淀过程,即Pb2+能够与生物质炭结构中的无机矿物结合形成Pb3(PO4)2、PbCO3等沉淀[16]。生物质炭之所以对三者表现出不同的吸附量,还与重金属离子水化热的差异有关。据报道,三者的水化热关系由大到小表现为Cd2+、Cr6+、Pb2+[17]。刘莹莹等[18]指出,金属离子的水化热越大,水合金属离子越难脱水,越不易与吸附剂表面位发生反应,由此推断,生物质炭对三者的吸附程度由大到小表现为Pb2+、Cr6+、Cd2+。然而,在较低初始质量浓度(0~200 mg·L-1)影响下,Cd2+与Pb2+属性相似,能够发生部分沉淀作用,使三者的吸附量由大到小体现Pb2+、Cd2+、Cr6+的规律。

pH值是影响生物质炭吸附金属离子的重要参数,其不仅能影响金属离子在溶液中的存在形态,而且会影响吸附剂表面的理化性质。溶液pH值由2增至8,可使Pb2+和Cd2+在生物质炭表面的吸附率得到迅速提升,其原因是因为pH值较低时,生物质炭表面的羧基、酚羟基等含氧官能团与水溶液中的H+结合,占据了有效吸附位,溶液中大量H+对Pb2+和Cd2+产生竞争吸附,阻碍了两者向生物质炭表面的迁移,使吸附作用受到抑制[9,19]。然而,随着溶液pH值的增大,H+的竞争优势削弱,使生物质炭表面释放更多的结合位点,增加了Pb2+和Cd2+的吸附率;溶液pH值升高使生物质炭表面羧基、酚羟基等含氧官能团离解度增加、负电荷增多,间接增强了生物质炭对Pb2+和Cd2+的络合能力,致使吸附率增加[20];由于Pb2+和Cd2+本身电子层的结构特点,易水解形成Pb(OH)+和Cd(OH)+,增加了其在生物质炭表面的吸附亲和力[21]。

溶液Na+浓度是控制静电相互作用的重要因素之一[9]。文中以Na+浓度来表征溶液离子强度的大小。随着Na+浓度的增加(0~0.6 mol·L-1),落叶生物质炭对Pb2+的吸附量先下降而后缓慢上升,对Cd2+的吸附量渐趋下降,而对Cr6+的吸附量先增加而后下降。将Na+浓度由0 mol·L-1提升至0.6 mol·L-1可使生物质炭对Pb2+和Cd2+的吸附量降低16.8%和97.1%,相反,对Cr6+吸附量有所促进,使其增加幅度达55.6%。据悉,生物质炭对金属离子的吸附方式通常有电性吸附和专性吸附两种[24]。共存Na+浓度增加,占据了生物质炭表面大量的负电荷位点,从而降低了电性吸附作用,此外,Na+的加入亦可压缩Cd2+的双电层厚度[25],使生物质炭对Cd2+吸附表现出明显的抑制作用,通常可认为是形成外层络合物的结果[26],在此过程,络合配位是生物质炭吸附Cd2+的主导吸附机制[9]。若将Na+浓度影响下生物质炭对Pb2+的吸附分为两个阶段,在第一阶段主要表现为Na+浓度增加,电性吸附受抑制,而当Na+浓度超过0.1 mol·L-1时,专性吸附作用逐渐占据主导,发生了内层配位作用。而对于生物质炭对Cr6+则主要以专性吸附为主,只有当Na+浓度超过0.1 mol·L-1时,多余的Na+才会占据有限的吸附位点,使其吸附量下降。可推断,银中杨、玉簪落叶生物质炭对Pb2+和Cd2+主要以电性吸附为主,而对Cr6+则主要是专性吸附。

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1)国家大学生科技创新科研项目(吉农院合字[2016]第201611439008号);吉林省教育厅大学生科技创新科研项目(吉农院合字[2016]第2016020号);吉林农业科技学院重点学科培育项目(吉农院合字[2015]第X004号)。

徐俊平,男,1994年1月生,吉林农业科技学院植物科学学院,本科生。E-mail:2503152626@qq.com。

王帅,吉林农业科技学院植物科学学院,副教授。E-mail:wangshuai419@126.com。

2017年3月2 日。

S792.11;X703.1;X705

Influencing Factors of Pb2+, Cd2+, Cr6+Ions Adsorbed onto the Biochar Prepared fromPopulusalba×P.berolinensisandHostaplantagineaLeaves//Xu Junping, Wang Shuai, Gan Lu, Zhang Xin, Sun Weien, Liu Hanxiao, Liang Hong(Jilin Agricultural Science and Technology University, Jilin 132101, P. R. China)//Journal of Northeast Forestry University,2017,45(7):40-44,74.

责任编辑:任 俐。

The experiment was conducted to discuss the differences and influencing factors of Pb2+, Cd2+, Cr6+ions of aqueous solution adsorbed onto the biochar prepared from the leaves ofPopulusalba×P.berolinensisandHostaplantaginea. The method of limited oxygen pyrolysis was adopted to transform the leaves ofPopulusalba×P.berolinensisandHostaplantagineainto the biochar, and then they were served as the adsorbents to adsorb Pb2+, Cd2+, and Cr6+ions under the different influencing factors containing different initial ion contents, pH, ionic strengths and contact times. With the initial ion concentrations of Pb2+, Cd2+, Cr6+increasing (0-800 mg·L-1), the amounts of Pb2+, Cd2+, Cr6+ions adsorbed on the biochar prepared from leaves were all enhanced. If the initial ion contents were designed in 0-200 mg·L-1, the adsorbed amount of Pb2+, Cd2+, and Cr6+ion on the biochar would be in descending order of Pb2+>, Cd2+, and Cr6+. However, when the initial ion contents were enhanced to 300-800 mg·L-1, their adsorbed amounts showed a descending order of Pb2+, Cr6+, and Cd2+. When the initial pH was increased from 2 to 8, the adsorption rates of Pb2+, Cd2+on the biochar were significantly promoted, on the contrary, the adsorption rate of Cr6+had a gradually declining trend in the whole increased process of pH. With the Na+ ion increasing (0-0.6 mol·L-1), the biochar had the different adsorbed rules to Pb2+, Cr6+, Cd2+: the amount of Pb2+being adsorbed on the biochar was declined first and then increased slowly, and in the process the adsorbed amount of Cd2+was gradually declined, however, the adsorbing capacity of Cr6+was increased first and then declined. The amounts of Pb2+and Cd2+adsorbed on the biochar were reduced by 16.8% and 97.1%, respectively, by enhancing the Na+ion contents from 0 to 0.6 mol·L-1, but in the process the adsorbed amount of Cr6+was increased by 55.6%. With the extension of contact time, the initial concentrations of Pb2+, Cd2+, Cr6+ions were 400 mg·L-1, whose adsorbed amounts on the biochar had a gradually increasing trend and showed a descending order of Pb2+, Cr6+, and Cd2+. The adsorption of Pb2+and Cd2+on the biochar was mostly in the form of electrostatic adsorption, while the specific adsorption was the main way of Cr6+on the biochar.

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