搅拌摩擦加工细晶TA2纯钛及其热稳定性研究

胥桥梁,马燕苹，陈琛辉，刘成龙,b

(重庆理工大学 a.材料科学与工程学院； b.重庆市高校模具技术重点实验室， 重庆 400054)



搅拌摩擦加工细晶TA2纯钛及其热稳定性研究

胥桥梁a,马燕苹a，陈琛辉a，刘成龙a,b

(重庆理工大学 a.材料科学与工程学院； b.重庆市高校模具技术重点实验室， 重庆 400054)

通过控制搅拌摩擦加工(friction stir processing，FSP)工艺参数实现TA2纯钛的晶粒细化。利用光学显微镜、扫描电子显微镜及显微硬度测试等仪器和技术研究了退火前后细晶纯钛的显微组织与硬度变化。结果表明：在水冷条件下，TA2纯钛的晶粒尺寸可降低至2 μm左右，晶粒细化效果主要受到搅拌头搅拌速度/前进速度比值大小影响；当退火温度在450 ℃及以下时，FSP细晶纯钛显微组织与硬度变化不明显；当退火温度升高至500 ℃时，FSP纯钛试样的搅拌区晶粒尺寸明显增大，且显微硬度降低。

搅拌摩擦加工；TA2纯钛；细晶；退火；组织与硬度

多晶体金属材料的综合力学性能改善可通过细化晶粒实现[1]。近年来，利用剧烈塑性变形手段实现金属材料的晶粒细化引起了广泛关注，其中搅拌摩擦加工(friction stir processing,FSP)技术可实现含低位错密度、弱织构、高比率高角晶界的细晶材料制备，已被成功应用于铝、镁、铜及钛合金的细晶结构制备[2-4]。研究结果表明：通过搅拌摩擦加工技术实现晶粒细化后，在常温下，钛及钛合金的显微硬度、抗摩擦磨损性能得到了明显改善[5-6]。但是，在高温下，细晶结构材料中存在着处于不稳定状态的非平衡晶界，因此在使用过程中很容易因温度的升高而发生回复和再结晶，从而导致细晶材料失去特有的优异性能[7-8]。因此，细晶组织的热稳定性对于细晶材料的工程应用至关重要。

目前，针对通过剧烈塑性变形手段实现的细晶钛及钛合金的热稳定性研究主要集中在HPT、ECAP、SFPB、SMGT等技术，其晶粒尺寸小于1 000 nm。应用不同技术制备的细晶钛及钛合金的热稳定性存在明显差异[8-11]，而采用FSP制备的细晶纯钛的热稳定性变化尚不明确。因此，本研究利用FSP制备了细晶TA2纯钛，并对细晶试样进行了不同温度退火，对比退火前后样品的组织变化，分析了FSP制备的细晶TA2纯钛的热稳定性。

1 实验材料及方法

实验选用退火态TA2纯钛板材，其化学成分如表1所示，平均硬度为(142.58±4.08)HV0.2。轧制面金相组织如图1所示，所用纯钛板材的晶粒尺寸分布比较均匀，平均晶粒尺寸为21.4 μm。

表1 TA2纯钛化学成分

图1 退火态TA2的轧制面金相组织

实验采用自主改装的万能摇臂式铣床进行FSP加工。在加工过程中通氩气保护，利用水循环冷却。所用板材规格为200 mm×60 mm×6 mm。选用钨铼合金搅拌头，其带螺纹的搅拌针长3 mm，端面直径6 mm，顶端直径4 mm，轴肩直径16 mm。实验选用的搅拌摩擦加工工艺参数如表2所示。

表2 搅拌摩擦加工工艺参数

在搅拌摩擦加工板材TD-RD面的搅拌加工区中心位置取样，如图2中的方框所示。待分析试样在节能箱式电炉(SX-G07103)中进行退火，退火温度分别为400、450、500℃，退火时间为2 h，升温速率为5 ℃/min，随炉冷却。

利用ZEISS ΣIMGA|HD 扫描电镜进行ECC(Electron Channeling Contrast)金相表征，利用截线法求平均晶粒尺寸。利用HVS-1000型数显显微硬度计测试材料的维氏硬度，加载载荷为200 g，实验力的载荷加载时间为10 s，取5个点硬度的平均值作为被测试样的显微硬度。

2 结果及分析

2.1 FSP试样的表面宏观形貌

TA2纯钛试样的搅拌加工区的表面宏观形貌如图2所示。

图2 不同FSP参数下制备的TA2纯钛试样搅拌加工区的表面宏观形貌

由图2可见：TF-1和TF-3试样的搅拌加工区较TF-2和TF-4试样更为均匀。由实验参数设置可知：前两者的搅拌头前进速度小于后两者。搅拌加工区的每条环状纹理之间的距离代表了搅拌头轴肩每旋转1圈所向前行进的步长[6]，因此在搅拌头旋转速度相同的情况下，一方面加工速度的增加会增大搅拌头前进步长，另一方面加工速度增大会减少轴肩与单位面积材料接触的时间，因此在加工过程中材料表面产生的瞬时高温会有所降低，从而影响纯钛的塑性流动[12]，导致TF-2和TF-4试样搅拌加工区的表面环状纹理明显。对比TF-1和TF-3试样，TF-3试样搅拌加工区两侧产生了较多飞边。比较而言，TF-1试样搅拌加工区的表面宏观形貌较为理想。

2.2 不同参数FSP加工试样的显微组织及硬度

2.2.1 不同参数FSP加工试样的显微组织

搅拌摩擦加工处理后的TA2纯钛试样的显微组织如图3所示。由图可知：搅拌摩擦加工有效实现了TA2纯钛的晶粒细化。利用截线法测得：TF-1、TF-2、TF-3、TF-4试样的平均晶粒尺寸分别为1.77、2.45、2.36和3.14 μm。由此可见：在搅拌头的旋转速度相同时，随着其前进速度的增大，FSP纯钛试样的晶粒尺寸增加；在搅拌头的前进速度相同时，随着其旋转速度的增大，FSP纯钛试样的晶粒尺寸也增加。此外，在搅拌头的旋转速度为180 r/min时，FSP加工后的试样晶粒大小分布较为均匀，且平均晶粒尺寸较小；而当搅拌头的旋转速度提高至270 r/min时，虽然纯钛试样的晶粒得到细化，但是晶粒大小分布均匀性变差，且平均晶粒尺寸增大，尤其是TF-4试样。研究结果表明：在搅拌摩擦加工过程中，剧烈塑性变形和摩擦热导致搅拌区发生再结晶，从而实现晶粒细化[13]。而再结晶晶粒的尺寸受到FSP参数、搅拌头形状、试样温度等诸多温度的影响[13]。在本实验中，由于只改变了搅拌头旋转速与前进速度，因此FSP纯钛试样的晶粒尺寸变化源于上述两个因素。由实验测得的FSP纯钛试样的平均晶粒尺寸可知：当搅拌头的旋转速度与前进速度之比由180 (r·min-1)/25 (mm·min-1)降低至180 (r·min-1)/45 (mm·min-1)后，FSP纯钛试样的晶粒尺寸增加了38.4%；当搅拌头的旋转速度与前进速度之比由180 (r·min-1)/25 (mm·min-1)增加至270 (r·min-1)/25 (mm·min-1)后，FSP纯钛试样的晶粒尺寸增加了33.3%。根据再结晶理论，塑性变形程度的增大会导致再结晶晶粒尺寸的降低，而热循环峰值温度的增加则会导致再结晶晶粒尺寸的增大[14]。当旋转速度与前进速度之比较高时，材料的塑性变形程度和热循环峰值温度将会增加。对TA2纯钛而言，由于其导热系数约为14.63 W/mK,与纯铝相比导热性较差，因此在搅拌摩擦加工过程中，热循环峰值温度对纯钛的再结晶晶粒细化影响较其塑性变形更大，高的旋转速度与前进速度比会导致热循环峰值温度的升高，最终引起再结晶晶粒的长大。

2.2.2 不同参数FSP加工试样的显微硬度

TA2纯钛及TF-1～4试样的显微硬度变化如表3所示。由表 3可见：经过FSP加工过后的试样硬度较原始试样有较大的提升，硬度分别增加了20.2%、19.2%、19.8%和12.1%。硬度的变化满足霍尔-佩奇关系：材料的平均晶粒尺寸越小，其强度和硬度越高。

图3 FSP处理后的TA2纯钛显微组织

编号TA2纯钛TF-1TF-2TF-3TF-4硬度值/HV0.2142.58±4.08171.4±5.77169.9±1.20170.88±5.97159.98±3.91

2.3 细晶TA2纯钛的热稳定性

选用晶粒尺寸最小、分布最均匀的TF-1试样，分别进行400、450和500 ℃的2 h退火处理，退火后的搅拌区显微组织如图5所示。利用截线法测得不同温度下退火试样的平均晶粒尺寸分别为1.79、 1.86、2.07 μm。可见：随着退火温度升高，试样的平均晶粒尺寸逐渐增大；当退火温度为400 与450 ℃时，与原始TF-1试样相比，试样搅拌区的平均晶粒尺寸分别增大了0.02与0.09 μm，相对于原始TF-1试样并没有发生太大变化；当温度升高到500 ℃时，试样搅拌区的平均晶粒尺寸有较大的变化，增大了0.3 μm。

图4 TF-1试样在不同温度下退火2 h后的显微组织

图5 TF-1试样经过不同温度退火2 h后的搅拌区硬度变化

TF-1试样经过不同温度退火2 h后，退火试样搅拌区的显微硬度值如图5所示。由图5可知：与原始TF-1试样相比，当退火温度低于450 ℃时，退火试样的显微硬度变化不大；当退火温度升高到500℃时，退火试样的显微硬度明显降低，相对于原始TF-1试样降低了约8%。该变化符合霍尔-佩奇关系：晶粒尺寸的增大将导致材料的硬度降低。

由以上分析结果可见：在退火温度低于450 ℃时，仅仅TF-1试样搅拌区发生了回复，无热激活过程发生，释放了部分搅拌摩擦加工产生的残余应力，因此试样的晶粒尺寸几乎无变化，而显微硬度有稍许降低，试样在该温度段退火保持了较好的热稳定性；而在退火温度升高到500 ℃时，TF-1试样搅拌区将发生明显的回复，开始发生再结晶，随着退火时间的延长，甚至发生晶粒的长大[6,9]，这导致TF-1试样搅拌区的显微硬度降低，试样在该温度段的热稳定性开始变差。与其他剧烈塑性变形获得的纳米级细晶纯钛的热稳定性相比，搅拌摩擦加工获得的微米级细晶纯钛的热稳定性表现出类似的变化规律。

3 结论

1) 经过水冷FSP加工后，TA2纯钛晶粒可获得显著的细化，且试样硬度明显增大。

2) 控制FSP工艺参数，可以获得不同晶粒度的晶粒。随搅拌头加工速度与前进速度比值的增加，TA2纯钛搅拌区的晶粒尺寸增大。

3) 在退火温度低于450 ℃时，FSP纯钛试样的搅拌区晶粒尺寸与显微硬度无明显变化，具有较好的热稳定性；在退火温度升高到500 ℃时，FSP纯钛试样的搅拌区晶粒尺寸明显增大，且显微硬度降低，试样的热稳定性变差。

[1] 卢柯.梯度纳米结构材料[J].金属学报,2015,51(1):1-10.

[2] 薛鹏，肖佰律，马宗义.搅拌摩擦加工超细晶及纳米结构Cu-Al合金的微观组织和力学性能研究[J].金属学报,2014,50(2):245-251.

[3] PILCHAK A L,WILLIAMS J C.Microstructure and texture evolution during friction stir processing of fully lamellar Ti-6Al-4V[J].Met Mater Trans A,2011,42:773-794.

[4] 郭强.搅拌摩擦加工超细晶铝合金取向特征研究[D].西安：西安建筑科技大学，2013.

[5] 马宏刚.TA2工业纯钛表面改性的搅拌摩擦加工工艺研究[D].西安:西安建筑科技大学,2010.

[6] LI B,SHEN Y,HU W,et al.Surface modification of Ti-6Al-4V alloy via friction-stir processing:Microstructure evolution and dry sliding wear performance[J].Surface & Coatings Technology,2014,239:160-170.

[7] PAVEL Z,KRISTINA V,BRANISVAV H,et al.Thermal stability of ultrafine-grained commercial purity Ti and Ti-6Al-7Nb alloy by electrical resistance,microhardness and scanning electron microscopy[J].Materials Science & Engineering A,2016,651:886-892.

[8] 刘晓燕，赵西城，杨西荣，等.退火温度对90°ECAP变形工业纯钛组织和性能的影响[J].金属热处理,2013,38(1):92-96.

[9] 刘德同.高压扭转处理超细晶纯钛微观组织演变及热稳定性研究[D].哈尔滨：哈尔滨工业大学,2015.

[10]葛利玲,袁战伟,井晓天，等.纯钛(TA2)表面纳米化及其热稳定性研究[J].稀有金属材料与工程,2011,40(7):1239-1242.

[11]孙建,佟伟平,左良，等.退火对表面纳米化纯钛热稳定性的影响[J].东北大学学报(自然科学版),2012,33(8):1129-1132.

[12]于勇征,罗宇,栾国红.影响搅拌摩擦焊金属塑性流动的因素[J].焊接学报,2004,25(5):117-120.

[13]MISHAR R S,MA Z Y.Friction stir welding and processing[J].Materials Science and Engineering R,2005,50:1-78.

[14]HUMPHREYS F J,HOTHERLY M.Recrystallization and Related Annealing Phenomena[M].New York:Pergamon Press,1995.

(责任编辑 刘 舸)

Study on Preparation of Fine Grained TA2 Pure Titanium by Friction Stir Processing and Its Thermal Stability

XU Qiao-lianga，MA Yan-pinga，CHEN Cheng-huia, LIU Cheng-longa,b

(a.College of Materials Science and Engineering; b.Chongqing Municipal Key Laboratory of Institutions of Higher Education for Mould Technology, Chongqing University of Technology, Chongqing 400054, China)

The fine grained TA2 pure titanium was successfully prepared via friction stir processing with additional forced water cooling. The variations of microstructure and microhardness of fine grained pure titanium have been investigated by optical microscope, scanning electron microscope and microhardness test. The grain size distribution of pure titanium is about 2 μm after friction stir processing, which is mostly influenced by the ratio of tool ration rate/traverse speed. When annealing temperature is lower than 450 ℃, there are no obvious changes of microstructure and microhardness that can be observed. When annealing is at 500 ℃, the grain size increases obviously and the microhardness decreases in the stirred zone.

friction stir processing; TA2 pure titanium; fine grain; annealing; microstructure and microhardness

2016-12-11 基金项目：重庆市基础与前沿研究计划项目(cstc2015jcyjBX0048,cstc2013jjB50003)

胥桥梁(1992—),男,重庆奉节人,硕士研究生,主要从事材料表面强化研究；通讯作者 刘成龙(1976—),男,山东沂水人,博士研究生,教授,主要从事材料腐蚀与防护研究，E-mail:liuchenglong@cqut.edu.cn。

胥桥梁,马燕苹，陈琛辉，等.搅拌摩擦加工细晶TA2纯钛及其热稳定性研究[J].重庆理工大学学报(自然科学)，2017(5):55-59.

format：XU Qiao-liang，MA Yan-ping，CHEN Cheng-hui, et al.Study on Preparation of Fine Grained TA2 Pure Titanium by Friction Stir Processing and Its Thermal Stability[J].Journal of Chongqing University of Technology(Natural Science)，2017(5):55-59.

10.3969/j.issn.1674-8425(z).2017.05.010

TG146.4

A

1674-8425(2017)05-0055-05