一次非典型颗粒物与臭氧同时污染过程分析

叶 香 何 涛 夏 京 李 莉 雷正翠 王 振 赵亚芳

(1.常州市环境监测中心，江苏 常州 213000；2.国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室，上海 200233；3.上海市环境科学研究院，上海 200233；4.常州市气象局，江苏 常州 213000)



一次非典型颗粒物与臭氧同时污染过程分析

叶 香1何 涛1夏 京1李 莉2，3雷正翠4王 振1赵亚芳1

(1.常州市环境监测中心，江苏 常州 213000；2.国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室，上海 200233；3.上海市环境科学研究院，上海 200233；4.常州市气象局，江苏 常州 213000)

本文针对首次在常州地区夜里出现颗粒物及臭氧同时异常升高的污染过程，从污染物变化特征、气象场、后向轨迹、超级灰霾站监测数据和多组分因子逐步深入分析，较为全面客观揭示了该次污染过程成因，有以下四方面：(1)常州及周边地区当天均发生了区域性雷暴天气，有可能产生高浓度臭氧和大量二次颗粒物，(2)先低压气旋后冷锋过境气象场使得气团汇聚和堆积，(3)初夏雨止过后夜里边界层降低及高温高湿环境进一步促进污染物浓度上升，(4)南方较高浓度的硝酸根和重金属气团为该次污染过程提供了充足的二次污染前体物，四方面原因导致了该次在常州地区发生的较为非典型污染天气过程。

颗粒物和臭氧污染；超级灰霾站

0 引言

近年来，环境空气污染问题凸显，以PM2.5为主导因素的污染天气频繁出现，对人群健康和城市景观造成不利影响[1-2]。已有很多研究，分析了各地空气污染现状及其影响因素，王冠岚等[3]研究了2014年京津冀空气污染时空分布特征及主要成因，揭示了空气污染与城市建设、经济发展、工业排放及气象因子间密切相关；程念亮等[4]对北京市2013年1月一次空气重污染过程进行分析，指出与当地气象条件密切相关；沈劲等[5]指出了粤东部分地区颗粒物及臭氧的二次污染生成特征；邹忠等[6]分析指出2014年春节上海一次典型生物质燃烧污染，是由于华东地区农田秸秆燃烧后的区域传输所致，同时在空气污染扩散不利条件下，生物质燃烧会加重其他多种污染物的水平；王璟等[7]分析指出上海市2005年一次罕见的连续11天空气污染过程主要受不利的气象扩散条件及北方沙尘输送影响；丁铭等[8]分析得出2013年春季苏州一次重污染天气主要由于外来浮尘及本地污染排放造成。

常州地处长江以南、太湖之滨，处于长江三角洲中心地带，与苏州、无锡联袂成片，构成苏锡常都市圈；常州地貌类型属高沙平原，沙丘平圩兼有，境内地势西南略高。近年来常州地区重污染天气频繁发生，环境、气象等部门工作人员开展很多研究[9-10]，然而很少提到PM2.5和O3同时出现污染的现象。本文在前人研究基础上，针对2016年6月23日夜里颗粒物和臭氧同时升高过程，综合运用各类常规资料及超级灰霾站资料，以及利用后向轨迹分析，揭示并相互佐证了该次污染形成的原因，希望客观全面了解污染成因，为空气质量预报预警工作和政府空气污染防治工作提供可靠依据。

1 资料与方法

本文采用数据有中国监测总站提供的常州国控点(点位分布见图1)空气质量6项污染物浓度，常州气象局提供的气象资料，常州监测中心灰霾超级站OC/EC、离子元素、重金属浓度数据以及云高仪、激光雷达监测结果等。

本文主要采用NOAA(美国国家海洋大气研究中心空气资源实验室)开发的HYSPLIT(后向轨迹)分析方法进行分析。

图1 常州市6个环境空气质量监测国控点位

2 结果与讨论

2.1 污染过程概况

从2016年6月23日常州地区空气质量六项污染物浓度变化曲线(图2)来看，白天颗粒物和臭氧变化曲线较为正常，18时后臭氧浓度不降反而快速上升，同时颗粒物浓度也同步升高，均在21时达到峰值，达到臭氧轻度污染和颗粒物中度污染(臭氧浓度为226μg/m3，PM2.5浓度为139μg/m3)，其中臭氧是常州地区首次发生夜间污染；其余污染物指标中，SO2和NO2变化平缓，CO虽变化明显，但整个数值在0.5-1.5之间，没达到污染限值，属于正常变化，这说明本地燃煤、机动车尾气等本地排放影响较小，故颗粒物和臭氧在夜里同时升高受本地一次型污染排放影响很小。

图2 2016年6月23日常州地区空气质量6项污染物变化曲线图

从上述分析中可知该次污染过程非典型性在于臭氧和颗粒物同时异常升高，查看PM2.5和O3在各国控站点变化情况(图3)，可以发现，PM2.5在各站点变化较为一致，而O3在各站点差异较大，呈现从东南向西北浓度逐渐升高、但浓度峰值逐渐降低的趋势，首先是最南边的武进监测站O3浓度最先上升且峰值浓度最高，其次是钟楼、行政中心和市监测站比较接近，最后是安家和经开区，这表明在我市西南方向O3浓度较高。

图3 2016年6月23日常州地区六个国控站点PM2.5(a)和O3(b)变化曲线图

2.2 气象条件分析

2016年6月23日常州地区先受低压气旋影响，后有冷锋过境，根据当地气象部门记录，当天常州及周边均发生了雷暴天气(图4)，在24日凌晨2时左右冷锋移出我市境内(图5)；对应我市天气是阵雨转阴到多云，雨止后气温回升至30℃以上，傍晚起湿度逐渐增加至80%以上，气压场22时稍有增加，至24日凌晨快速升高，风向从西南风逐渐转为西北风(图6)。在强对流雷暴天气中，高强度的频繁闪电完全有可能产生较高浓度的臭氧和大量二次颗粒物，并且先低压后冷锋过境的气象场形势有利于气团汇聚并堆积在本地，22时本地气压稍有上升应是汇聚最厉害之时，这与上述污染过程分析臭氧和颗粒物浓度达到峰值的时段吻合。

图4 2016年6月23日江苏省重要天气实况分布

图5 2016年6月24日2时地面气压场分析图注：图摘自中央气象台网站

图6 2016年6月23日09时—24日09时常州地区气象要素变化图

2.3 气团轨迹分析

从上两章节分析初步诊断出，该次颗粒物和臭氧同时异常升高过程可能受到南方污染气团输送影响，在此采用HYSPLIT(后向轨迹)轨迹分析进行证实。后向轨迹分析方法采用NOAA(美国国家海洋大气研究中心空气资源实验室)开发的网页版计算，该模式是欧拉和拉格朗日混合型扩散模式，其平流和扩散采用拉格朗日方法处理，浓度采用欧拉方法计算。

图7 2016年6月23日21时湖州、宜兴、常州等三地前24小时低空气团来源轨迹分析

从后向轨迹(图7)中可以看出：影响常州气团前24小时高度在1～1.5km，在23日08时气团高度在100m左右的高度，之后气团高度再次抬升，证明了该气团在到达常州等区域前，已携带了南方城市区域中的颗粒物。

2.4 超级灰霾站监测结果特征分析

常州灰霾超级站中有多种监测设备和组分分析设备，可以查看该次污染过程边界层和组分等方面有何特征，对其数据进行分析如下：

云高仪监测结果显示(图8)，23日至17：00后，混合层高度迅速下降，由1500m下降至300m以下，至22：00下降至100m左右，扩散条件较差，促进了污染物积聚。

雷达消光系数图显示(图9)，在约18:00起有颗粒物向下输送，在退偏振度图上1.8km以下退偏振度未发生突变，说明高空和地面颗粒物形态较为接近，只是浓度有差异。

有机碳/元素碳(OC/EC)在线分析仪监测显示(图10)，从23日傍晚18:00至24日1:00，OC/EC比值恒大于2，尤其在夜里23:00达到最大，两者比值接近9；有研究得出当OC/EC比值大于2时表明有二次有机碳(SOC)产生[11]，若按照该指标判断，常州地区23日夜里存在明显的二次有机碳(SOC)污染，在23:00达到最严重。

离子色谱在线监测显示，此次污染过程中颗粒物的主要组分为硝酸根、硫酸根和铵根，画出其时间演变图(图11)；同样从23日傍晚18:00起三者浓度快速上升，到23:00左右浓度达到最高，其后快速下降，到24日1:00下降至正常水平；这三者中硝酸根上升幅度最大，表明较高浓度的硝酸离子在高湿度环境下快速吸湿增长。

重金属在线监测显示(图12)，Fe和Ba元素同样从23日傍晚18:00起浓度快速上升，到23:00左右浓度达到最高，其后快速下降，表明有富含Fe和Ba元素的气团影响我市。

以上分析可以看出，夜里边界层降低促进了颗粒物和臭氧浓度上升，并且监测到有明显外来输送沉降在本地，由前文分析可知，外来输送来自南方城市，而南方城市机动车多，排放尾气中有较多的硝酸根及一些重金属，导致较高浓度的硝酸根和重金属气体输送到常州，在高湿度环境下快速吸湿增长或汇聚停留，在 30℃左右的温度下，可能会促进较多的二次污染生成，使得常州颗粒物浓度和O3浓度升高。

图8 2016年6月23日夜里常州地区云高仪监测结果变化图

图9 2016年6月23日夜里常州地区激光雷达监测结果变化图

图10 2016年6月23-24日常州地区OC、EC及OC/EC逐小时监测结果变化图

图11 2016年6月23-24日常州地区部分离子元素逐小时监测结果变化图

图12 2016年6月23-24日常州地区部分重金属逐小时监测结果变化图

3 结论

本文针对常州地区2016年6月23日夜里出现的颗粒物和O3同时异常升高过程，其中O3是常州地区首次发生夜间污染，从污染变化过程、气象场、后向轨迹、灰霾站监测和组分因子逐步深入分析，揭示了该次污染过程主要成因是常州及周边地区当天发生了区域性雷暴天气，有可能产生高浓度O3和大量二次颗粒物，同时常州地区先低压气旋后冷锋过境气象场形势为当地气团汇聚和堆积聚奠定了有利气象地理条件，初夏雨止过后夜里边界层降低及高温高湿环境为进一步促进污染物浓度上升创造了有利天气条件，同时南方较高浓度的硝酸根和重金属气团为该次污染过程提供了充足的二次污染前体物，四方面原因导致了该次在常州地区发生的较为非典型污染天气过程。

常州超级灰霾站监测显示有明显外来输送沉降在本地，同时夜里边界层明显降低；多组分分析得出污染过程中有较高浓度的硝酸根和重金属，这也印证了由于外来输送来自南方城市，因为南方城市机动车多，排放尾气中有较多的硝酸根及一些重金属，导致较高浓度的硝酸根和重金属输送到常州，在高湿度环境下快速吸湿增长或汇聚停留，或在 30℃左右的温度下，可能会促进较多的二次污染生成，使得常州颗粒物浓度和O3浓度同时升高。

该次污染过程是常州地区一次非典型的颗粒物和O3同时污染个例，通过现有资料对其初步全面分析，以期对空气质量污染形成物理化学机制有了更进一步的了解，同时也为政府空气污染整治工作提供了很好的决策依据；后续要进一步了解空气污染尤其是臭氧污染的化学机制等。

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[2] 王玮,汤大钢,刘红杰,等.中国PM2.5污染状况和污染特征的研究[J].环境科学研究,2000,13(1):1-5.

[3] 王冠岚,薛建军,张建忠.2014年京津冀空气污染时空分布特征及主要成因分析[J].气象与环境科学,2016,39(1):34-42.

[4] 程念亮,高尚银,李云婷,等.北京市2013年1月一次空气重污染过程分析[J].环境监控与预警,2014,6(5):36-40

[5] 沈劲,钟流举,陈多宏,等.粤东部分地区空气污染成因分析[J].安全与环境工程,2015,22(1):56-59.

[6] 邹忠,沙斐,蔡艳,等.2014年春季上海典型生物质燃烧污染过程分析[J].环境监控与预警,2015,7(4):4-8.

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[11] 张丹.重庆市主城区可吸入颗粒物的来源解析[D].重庆：西南大学，2007.

An analysis on atypical particulate and ozone pollution process

Ye Xiang1，He Tao1，Xia Jing1，Li Li2，3，Lei Zhengcui4，Wang Zhen1，Zhao Yafang1

(1.Changzhou Environmental Monitoring Center, Changzhou 213000; 2.State Environmental Protection Key Laboratory of the Cause and Prevention of Urban Air Pollution Complex, Shanghai 200233; 3.Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200000; 4.Changzhou Meteorological Bureau, Changzhou 213000, China)

In order to make clear the reason behind the process where particular matter and ozone abnormally went up at night and was observed for the first time in Changzhou City, this paper presents the results from a step by step in-depth analysis in terms of the variation characteristics of pollutants, meteorological field, backward trajectory and super haze station data. And the reasons behind this pollution process is obtained and summarized as follow: (1)thunderstorm weather having taken place in Changzhou and surrounding areas on that day may produce high concentrations of ozone and large number of secondary particles, (2)low pressure prior to the cold front created the condition for air mass convergence and accumulation, (3)lowering boundary layer due to rain in early summer together with high temperature and high humidity environment at night promoted further the rise of pollutants concentration, (4)high concentrations of nitrates and heavy metals in southern City provided enough precursors for secondary pollution.

particulate matter and ozone pollution; super haze station

2017-04-12; 2017-05-15 修回

叶香(1982-)，女，硕士，工程师，主要从事空气质量预报预警服务工作。E-mail:44762164@qq.com

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