核电SA508-3钢奥氏体晶粒长大规律的研究

郭 桢 刘建生 李景丹 龚 虎

(太原科技大学材料科学与工程学院，山西030024)

核电SA508-3钢奥氏体晶粒长大规律的研究

郭 桢 刘建生 李景丹 龚 虎

(太原科技大学材料科学与工程学院，山西030024)

利用箱式电阻炉对SA508-3钢进行了不同条件下的加热保温实验，分别讨论了加热温度及保温时间对奥氏体晶粒长大的影响。实验结果表明：MC型化合物的溶解温度大约处于1050～1100℃之间。当保温时间恒定，温度低于1050℃时，晶粒生长缓慢，随温度的升高，生长速率增大。保温温度恒定时，在保温初期晶粒急剧长大，随保温时间的延长，晶粒长大趋势趋于平缓。在此基础上，建立了SA508-3钢奥氏体晶粒长大数学模型。

SA508-3钢；微观组织；保温实验；晶粒长大模型

核反应堆压力容器作为压水堆核电站中的关键设备，承担着固定和包容堆芯及堆内构件的作用。SA508-3钢属于Mn-Mo-Ni型低碳低合金钢，因其具有高强度、高韧性以及较低的辐照脆化敏感性，在核反应堆压力容器的壳体材料中得到了广泛应用[1]。晶粒尺寸作为衡量微观组织与材料性能的重要指标，一直受到国内外学者的高度关注。杨运民、石静[2]等利用高温热压缩实验及其后的保温实验，对该材料晶粒尺寸随变形量及加热时间的变化情况进行了一定程度的探究。李巨峰、李瑞峰[1]等在现有锻造工艺的基础上，对SA508-3钢的化学成分、金相组织及力学性能等进行了分析，探索出了该钢合理的热处理工艺。钟志平、曹起骧[3]等利用热塑性变形和定量金相分析法，主要探究了SA508-3钢经高温热变形后的晶粒尺寸变化情况，并建立了动态再结晶晶粒长大数学模型。目前对于SA508-3钢在锻造前的加热保温过程中晶粒长大规律的研究相对较少，因此对于该钢种晶粒度的研究及晶粒长大模型的建立变得十分重要。

1 实验方案

实验材料为经过锻造的SA508-3钢，其具体成分如表1所示。可以看出，该材料含有Mo、V等高熔点合金元素，且C含量及合金元素含量均很低，属于低碳低合金钢[4]。

试样采用10 mm×10 mm×15 mm方形试块，所用设备为KBF1400箱式电阻炉。为了得到奥氏体晶粒在不同条件下的变化规律，共设计了6组不同的加热温度，分别为950℃、1000℃、1050℃、1100℃、1150℃、1200℃，每组温度下，分别保温60 min、180 min、300 min、600 min。

表1 实验用SA508-3钢的化学成分(质量分数，%)Table 1 Chemical composition of SA508-3 steel for experimental purpose (mass faction, %)

冷却方式采用水淬，以便保留原奥氏体晶粒经保温长大后的形貌。将研磨、抛光后的试样放入配制好的腐蚀液中，具体配比如表2所示，温度控制在55℃左右，腐蚀时间为2 min左右。后续利用Zaiss Imager显微镜拍取金相照片，并按照ASTM标准测得该材料初始状态平均晶粒尺寸约为17.24 μm。

表2 SA508-3 奥氏体不锈钢腐蚀剂配比Table 2 The proportion of corrosive agent for austenite stainless steel SA508-3

2 实验结果与讨论

2.1 奥氏体晶粒尺寸随保温温度的变化情况

图1为试样在6个不同温度下保温3 h后的微观组织形貌。观察图片可得，当保温时间恒定时，随保温温度的升高，晶粒尺寸呈现逐步长大趋势，且晶界逐渐平直。这是因为随着保温温度的升高，热能转化为晶界能，不断蓄积，从而促使晶粒长大[5]。

绘制晶粒尺寸随保温温度变化曲线图，如图2所示。观察曲线可得，随保温温度的升高，奥氏体晶粒长大速率逐渐增大，长大规律整体符合y=ax型指数函数，其中a>1[6]。以长大速率划分，其变化状态大体可分为两个阶段，温度较低时即1050℃以下，晶粒长大缓慢，主要是由于材料中所含的Cr、Mo等合金元素与C结合，形成C的化合物，对晶界产生钉扎作用；当温度升高至1100℃以上，C的各类化合物大量溶解，钉扎作用减弱，使得晶粒迅速长大[7]。

经研究表明，晶粒长大为一自发过程，在奥氏体晶粒长大的同时，总界面能出现降低的情况。从热力学与动力学角度综合分析，晶粒长大实质上是一种热激活与晶界处原子不断扩散的过程，通过晶界迁移的方式来体现。实际上，当材料发生奥氏体转变后，其内部晶粒受晶界处净驱动压力的作用，发生迁移，导致晶粒长大。因此，保温温度对于晶粒尺寸的影响，实质上是对于钢中晶界处原子跨越界面进行迁移扩散的影响[8]。

为了更直观的描述奥氏体晶粒长大规律，当保温时间一定时，我们建立如式(1)的长大速率公式[9]：

(1)

式中，k为材料常数；Q为晶界迁移激活能(J/mol)；T为开尔文温度(K)；R为气体常数，一般取8.31 J/(mol·K)；σ为晶界界面能(J/mol)；d为奥氏体平均晶粒尺寸(μm)。由公式(1)可得，奥氏体晶粒长大速率随保温温度的升高呈指数形式增长，即当保温时间一定时，随着保温温度的升高，奥氏体平均晶粒尺寸也呈指数形式增长，图2中的曲线正好印证了这个规律。

2.2 奥氏体晶粒尺寸随保温时间的变化情况

图3为SA508-3钢加热至1150℃，保温不同时间后的显微组织。与随保温温度变化情况类似，晶粒尺寸整体呈现长大趋势，只是增大幅度并不明显，且最终尺寸趋于恒定。这是由于随着保温时间的延长，虽然晶界能不断增加，但是，相较于保温温度对于晶界能的影响，时间长短影响相对较小[10]。同时，当温度升至1100℃以上时，由于晶界处大部分第二相粒子已完全溶解，使得晶界变细且失去了对于边界的钉扎作用，随着时间的延长，各晶粒间的尺寸差异逐渐减小，有利于获得均匀的内部组织。

(a)950℃(b)1000℃(c)1050℃(d)1100℃(e)1150℃(f)1200℃

图1 试样不同温度下保温3 h后的显微组织
Figure 1 The microstructure of samples holding with different temperatures for 3 h

图2 保温温度-晶粒尺寸折线图Figure 2 The broken line graph of holding temperature and grain size

将各组温度下的晶粒尺寸进行整理统计，形成保温时间-晶粒尺寸折线图，如图4所示。观察曲线可得，在各组温度下，随着时间的延长，奥氏体晶粒的长大方式也分为两种，即加速长大期和平稳长大期。保温5 h之前，奥氏体晶粒快速长大；5 h之后，长大速度变缓，最终趋于不变，长大规律整体符合y=xn+b幂函数模型[11](n属于0至1之间)。

(a)1h(b)3h(c)5h(d)10h

图3 试样1150℃下保温不同时间的显微组织
Figure 3 The microstructure of samples holding temperature at 1150℃ with different times

图4 保温时间-晶粒尺寸折线图Figure 4 The broken line graph of holding time and grain size

通常情况下，当加热温度一定时，晶粒长大情况与保温时间t符合Beck方程[12]：

(2)

式中，D为保温一段时间后的平均晶粒尺寸(μm)；D0为原始晶粒尺寸；k为与材料相关的常数；t为保温时间；n为晶粒长大指数。本文中原始晶粒尺寸约为17.24 μm，相较于保温一段时间后的晶粒尺寸较小，故忽略不计，将上式化简并取对数得：

(3)

将不同温度下的晶粒尺寸进行拟合，如图5所示。可以看出，在每组温度下，lnt与lnD之间均符合一次线性关系。

分析上图数据，我们可以得到每组温度下的材料常数k与晶粒长大指数n，将k与n代入公式(2)中，得到每组温度下晶粒尺寸D与保温时间t之间的关系式，如表3所示。

图5 lnD-lnt曲线图Figure 5 The curve of lnD and lnt

表3 SA508-3钢在一定保温温度下的晶粒长大规律Table 3 The grain growth behavior of SA508-3 steel at a certain holding temperature

经研究表明，当金属中存在阻碍晶界迁移的第二相粒子或杂质元素时，指数项n通常<1/2。n值表示提供给晶粒长大的所需动力，材料中第二相质点的形状大小及体积分数是影响n值的主要因素。当温度较低时，n值较小，说明在此温度范围内钢中存在许多稳定的微合金化合物，对晶界起到了有效的钉扎作用，使得晶粒很难长大。升高温度，n值随之增大，这是因为随着温度的升高，碳、氮化合物开始溶解。当温度升高到1100℃时，n值最大，同时，晶粒长大速率也达到最大，说明此时碳、氮化合物已完全溶解。继续升温，n值略有下降，但仍保持相对稳定状态，即晶粒以相对稳定的速度生长，继续升高温度不会对生长速率产生较大影响[11]。材料常数k则随温度的升高而不断增大。

Beck公式直观的体现了晶粒尺寸与保温时间的关系，对于预测不同条件下的晶粒尺寸，选定合适的保温时间具有重要的指导意义。综上所述，保温时间对晶粒长大的影响明显小于加热温度对奥氏体晶粒的影响。在实际生产中，应合理控制保温时间，既要保证获得均匀的内部组织，又要避免材料内部产生粗大晶粒。

3 奥氏体晶粒长大模型

3.1 模型的建立

通常情况下，影响奥氏体晶粒长大的因素有：初始晶粒尺寸、保温温度及保温时间。相比之下，初始晶粒尺寸影响较小，故忽略不计。根据相关文献介绍[13-14]，建立如下奥氏体晶粒长大经验公式：

(4)

式中，D为实际奥氏体平均晶粒直径(μm)；t为保温时间(s)；T为保温温度(K)；R为气体常数，一般取8.31 J/(mol·K)；Q为保温过程中奥氏体晶粒长大激活能(J/mol)；A和n为与材料相关的常数。

整理式(4)，并同时取自然对数得：

(5)

根据公式(5)，对不同条件下的实验数据进行线性回归分析，得到各参数值分别为：

n=0.122

Q=1.766175×105kJ/mol

A=2.369×105

将上述拟合结果代入式(4)中，得到SA508-3钢奥氏体晶粒长大尺寸模型：

(6)

3.2 模型的验证

利用公式(6)计算各温度条件下的奥氏体晶粒平均直径，再将实验值与计算值进行对比分析，最终结果如表4所示。观察数据可得，根据数学公式预测得到的晶粒尺寸与实验值非常接近，两者之间的误差均在10%以内，其中最大误差7.11%，最小误差0.72%，平均误差约为4.02%。综上所述，本文得到的晶粒长大模型是可信的，利用此模型可用于预测SA508-3钢在1200℃以下保温一段时间后的晶粒尺寸，对于实际生产中始锻温度的制定具有一定的指导意义。

表4 晶粒尺寸计算值Table 4 The calculated value of grain size

4 结论

(1)SA508-3钢MC型化合物的溶解温度大约处于1050～1100℃之间，温度低于1050℃时，晶粒生长缓慢，随温度的升高，生长速率增大。恒定保温时间，奥氏体晶粒平均直径与保温温度之间符合y=ax(a>1)型指数函数关系。

(2)当保温温度一定时，在保温初期晶粒急剧长大，随时间的延长，晶粒长大趋势趋于平缓。奥氏体晶粒长大规律整体符合y=xn幂函数模型(n属于0至1之间)。

(3)通过多元非线性回归，得到了不同保温温度和保温时间下的 SA508-3钢奥氏体晶粒长大数学模型。

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编辑 杜青泉

Research on Austenite Grain Growth Behavior of Nuclear Power SA508-3 Steel

Guo Zhen, Liu Jiansheng, Li Jingdan, Gong Hu

By using the chamber type electric resistance furnace, the heating and thermal insulation tests of SA508-3 steel have been performed in different conditions. The influence of heating temperature and holding time on austenite grain growth has been discussed respectively. The results show that the solution temperature of MC type chemical compound is about in the range of 1050～1100 ℃. When the temperature is lower than 1050℃ and the holding temperature is constant, the growth of grain is slow, and the growth rate increases with temperature rising. When the holding temperature is constant, the grain suddenly grows at the beginning of holding stage. The trend of grain growth becomes flat with the holding time. On this basis, the mathematical model of austenite grain growth of SA508-3 steel has been built.

SA508-3 steel; microstructure; thermal insulation test; grain growth model

刘建生(1958—)，男，教授，博士生导师，研究方向为大型锻造理论与新技术。

2016—09—14

山西省自然科学基金重点项目(2016011002)

TG142.41

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