大失配、强极化第三代半导体材料体系生长动力学和载流子调控规律

王新强， 黎大兵， 刘 斌， 孙 钱， 张进成

(1. 北京大学物理学院 人工微结构和介观物理国家重点实验室, 北京 100871;2. 发光学及应用国家重点实验室 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所, 吉林 长春 130033;3. 南京大学电子科学与工程学院 江苏省光电信息功能材料重点实验室， 江苏 南京 210093;4. 中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所 纳米器件与应用重点实验室, 江苏 苏州 215123;5. 西安电子科技大学微电子学院 宽带隙半导体技术国防重点学科实验室, 陕西 西安 710071)



大失配、强极化第三代半导体材料体系生长动力学和载流子调控规律

王新强1*， 黎大兵2， 刘 斌3， 孙 钱4， 张进成5

(1. 北京大学物理学院 人工微结构和介观物理国家重点实验室, 北京 100871;2. 发光学及应用国家重点实验室 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所, 吉林 长春 130033;3. 南京大学电子科学与工程学院 江苏省光电信息功能材料重点实验室， 江苏 南京 210093;4. 中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所 纳米器件与应用重点实验室, 江苏 苏州 215123;5. 西安电子科技大学微电子学院 宽带隙半导体技术国防重点学科实验室, 陕西 西安 710071)

高质量氮化镓(GaN)材料是发展第三代半导体光电子与微电子器件的根基。大失配、强极化和非平衡态生长是GaN基材料及其量子结构的固有特点，对其生长动力学和载流子调控规律的研究具有重要的科学意义与实用价值，受到各国科学界与产业界广泛高度重视。本文对大失配、强极化氮化物半导体材料体系外延生长动力学和载流子调控规律进行了研究，旨在攻克蓝光发光效率限制瓶颈，突破高Al和高In氮化物材料制备难题，实现高发光效率量子阱和高迁移率异质结构，制备多波段、高效率发光器件和高频率、高耐压电子器件，实现颠覆性的技术创新和应用，带动电子材料产业转型升级。

氮化镓； 大失配； 强极化； 生长动力学； 载流子调控

1 引 言

以氮化物半导体材料为核心的第三代半导体材料，是继第一代半导体硅(Si)材料、第二代半导体砷化镓(GaAs)材料之后的新一代半导体材料。它们在半导体照明、新型显示、节能型电力电子等方面具有极其重要的应用。而高质量材料是发展第三代半导体光电子与微电子器件的根基。大失配、强极化和非平衡态生长是第三代半导体及其量子结构的固有特点，其研究具有重要的科学意义与实用价值，受到各国科学界与产业界广泛高度重视。美、日、韩及欧洲一些国家通过制定一系列国家计划，整合高校及研究机构、企业及相关政府部门的创新资源，建立国家级创新中心、产业联盟，以图全力抢占先进电子材料技术战略制高点，引领全球市场。

正是在这一背景下，面向国家的重大需求和国际研究前沿， “大失配、强极化第三代半导体材料体系生长动力学和载流子调控规律” 项目获科技部战略性先进电子材料专项立项。以Ⅲ族氮化物为代表的第三代半导体材料被公认是当前国际光电信息技术领域的战略制高点，是实现高性能光电子和微电子器件的基础，各国均投入大量人力物力进行相关研发。

2 国内外研究进展

在GaN材料和光电子器件研究方面，3位日裔科学家在利用缓冲层技术大幅度提高晶体质量的基础上，实现了GaN的p型掺杂，制备出高亮度蓝光LED，引发了照明技术的革命，因而获得2014年度诺贝尔物理学奖[1-4]。国内在GaN领域的研究主要包括北京大学、中科院长春光学精密机械与物理研究所、南京大学、中科院苏州纳米技术与纳米仿生研究所、西安电子科技大学，中科院半导体所、清华大学、厦门大学、南昌大学、中科院微电子所、吉林大学、中山大学、中科院上海技术物理研究所、中国电子科技集团公司第十三研究所、广州有色金属研究院等单位。

当前国内外的研究重点是进一步提高量子效率，降低大注入下的量子效率衰减(Efficiency droop效应)。随着材料生长相关难题的不断攻克，目前蓝光波段量子阱结构的内量子效率达到85%～87%，国内外水平相当[5-6]。南昌大学外延的515 nm绿光量子阱结构的内量子效率达到45.2%，处于国际先进水平[7]，如图1所示。

在蓝光LED研究取得重大进展的基础上，为满足更宽波段的应用需求，氮化物半导体材料研究趋势向高Al、高In方向拓展。由于In—N键能低，N的饱和蒸气压高，导致生长温度较低；同时Al—N的键能高，表面迁移能力弱，要求生长温度高，因此高In、高Al组分氮化物具有较高的缺陷密度。这也是InGaN和AlGaN材料质量提升和量子结构发光、探测效率提升的关键所在。在InN外延方面，国内外处于同样水平，北京大学报道了室温电子迁移率为3 280 cm2/(V·s)的InN薄膜，迄今仍是国际上的最好结果之一，图2为他们制备的InN薄膜的迁移率随厚度(a)及温度(b)的变化曲线[8]。

Fig.2 InN mobility dependence on thickness(a) and temperature(b)[8]

在高Al组分Al(Ga)N及其低维量子结构研究领域，美国和日本一直处于领跑地位[9]。日本名城大学将AlN模板位错密度降到4×107cm-2，是目前公开报道的最好水平；日本理化研究所实现了内量子效率高达60%的AlGaN基量子阱结构。我国在该领域也取得了较大的进展，中国科学院半导体研究所通过外延橫向过生长(ELOG)技术在蓝宝石纳米图形衬底(NPSS)上进行高温MOCVD多段外延生长，AlN 模板表面达到原子级平整度, (002)和(102)XRD 摇摆曲线FWHM 分别达到69.4 arcsec和319 arcsec，位错密度降低到108cm-2量级，AlN模板上外延的283 nm的AlGaN基量子阱实现内量子效率达到43%(图3)[10]。图4为蓝宝石纳米图形化衬底的制备流程。

在GaN基异质结构和微电子器件领域，进展同样迅速。在小失配SiC衬底上AlGaN/GaN异质结构二维电子气(2DEG)的迁移率达到2 100 cm2/(V·s)，如图5所示；28 V工作的GaN微波器件和耐压600 V以下的GaN电力电子器件也已初步实现工程化应用[11-14]。图6所示为InAlN/GaN功率放大器的主频率[11]， 图7为HEMT器件关态击穿电压随C浓度的变化[12]。

图4 (a)蓝宝石纳米图形化衬底的制备流程图；(b)光刻胶图形；(c)腐蚀图形[10]。

Fig.4 (a) Schematic diagram of fabricating NPSS.(b) SEM of patterned photoresist. (c) SEM of wet-etched NPSS[10].

低成本、大失配Si衬底上GaN的位错密度高，2DEG迁移率低，高质量外延技术尚待突破。因此，调控应力、抑制缺陷，解决外延生长难题，实现低缺陷密度、高迁移率的异质结构，制备耐压达600～1 200 V、可靠寿命超百万小时的电子器件成为当前该领域的研究热点。

图5 AlGaN/GaN二维电子气(2DEG)的迁移率和方块电阻[13]Fig.5 Mobility and sheet resistance of AlGaN/GaN 2DEG[13]

Fig.7 Off-state breakdown voltage of HEMT device varying with carbon concentration[12]

3 结果与讨论

尽管以Ⅲ族氮化物为代表的第三代半导体研究取得了突破性的进展，仍然存在诸多问题亟待解决。本课题组开展氮化物半导体大失配低维量子结构材料的外延生长动力学规律、应力/缺陷控制规律、异质结构和量子阱中载流子输运/复合/跃迁及其调控规律的研究，旨在提出新结构和新方法，创造独立自主知识产权，为进一步推动高性能氮化物半导体器件的科学研究、加快产业化进程提供技术支撑，实现我国第三代半导体材料在基础研究和前沿技术上的突破，掌握国际竞争主导权。通过研究，解决非平衡条件下AlN/高Al组分AlGaN、InN/高In组分InGaN及其量子结构的外延生长动力学、缺陷形成机理和调控规律，强极化氮化物复合量子结构中载流子运动规律、高效发光和光提取机制及其调控方法，大失配异质结构中载流子输运性质、杂质/缺陷的局域态特性与电子器件击穿和动态特性的关联规律，大注入、强电场条件下GaN基发光器件与电子器件特性退化机理与可靠性提升技术等关键科学问题。基于“中间攻关、两边突破”的思路，攻克蓝光发光效率限制瓶颈，突破高Al和高In氮化物材料制备难题，实现高发光效率量子阱和高迁移率异质结构。重点研究非平衡条件下AlGaN基量子结构的外延生长和深紫外发光规律，GaN基超高效率复合量子结构的制备和耦合诱导蓝光发光机制，大失配、弱分凝InGaN外延生长和高发光效率绿光量子阱，大失配衬底上GaN基异质结构中应力与缺陷调控及多物理场下的载流子输运性质，基于极化诱导能带工程的GaN基电子器件新结构、新工艺和可靠性等。

通过合作研究和协同攻关，系统掌握氮化物半导体大失配低维量子结构材料的外延生长动力学规律、应力/缺陷控制规律、异质结构和量子阱中载流子输运/复合/跃迁及其调控规律，为 GaN 基发光器件、电力电子器件、射频电子器件的研制提供材料基础、科学指导和解决方案。GaN 基异质结构、蓝光量子阱材料质量大幅提升，高 Al 和高 In 组分氮化物半导体紫外、绿光量子结构材料质量实现突破，进入国际先进水平。培育和凝聚一支具有国际水平的研究队伍，为战略性电子材料专项方向——“第三代半导体材料与半导体照明”的其他任务奠定理论和技术基础，有助于实现颠覆性的技术创新和应用，实现第三代半导体在国际上的技术优势，带动我国的电子材料产业转型升级，提升国家在节能环保、信息技术等领域的研发水平，支撑“中国制造2025”、“互联网+”等国家重大战略目标。

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王新强(1975-)，男，江苏赣榆人，博士，教授，2002年于吉林大学获得博士学位，主要从事宽禁带氮化物半导体的外延生长和物性的研究。

E-mail: wangshi@pku.edu.cn

Growth Dynamics and Carrier Control of The Third Generation Semiconductor with Large Mismatch and Strong Polarization

WANG Xin-qiang1*, LI Da-bing2, LIU Bin3, SUN Qian4, ZHANG Jin-cheng5

(1.StateKeyLaboratoryofArtificialMicrostructureandMesoscopicPhysics,SchoolofPhysics,PekingUniversity,Beijing100871,China;2.StateKeyLaboratoryofLuminescenceandApplications，ChangchunInstituteofOptics，FineMechanicsandPhysics，ChineseAcademyofSciences，Changchun130033，China;3.JiangsuProvincialKeyLaboratoryofPhotonicandElectronicMaterialsScienceandTechnology,SchoolofElectronicScienceandEngineering,NangjingUniversity,Nanjing210093,China;4.KeyLaboratoryofNanodevicesandApplications,SuzhouInstituteofNano-TechandNano-Bionics,ChineseAcademyofSciences,Suzhou215123,China;5.SchoolofMicroelectronics,XidianUniversity,KeyLaboratoryofFundamentalScienceforNationalDefenseonWideBandgapSemiconductorTechnology,Xi’an710071,China)

High quality GaN-based material system is the basis of developing the third generation semiconductor optoelectronic and microelectronic devices. The GaN-based materials and quantum structures have the properties of large mismatch, strong polarization, and nonequilibrium growth. The research on growth dynamics and carrier control of GaN-based material has important research significance and practical value, and is attracting the attention of scientific and industrial communities. In this paper, the growth dynamics and carrier control of GaN-based material with large mismatch and strong polarization is investigated, in order to get over the bottle-neck of low emitting efficiency of blue light, break through the difficulty of fabricating GaN-based material with high Al- and high In-composition, and achieve high mobility of heterostructure material and high quantum efficiency of optoelectronic devices. By the fabrication of emitting devices with high-efficiency multi-wavelength and electronic devices with high-frequency high-breakdown, the technology innovation, industrial transformation and upgrade can be realized.

GaN; large mismatch; strong polarization; growth dynamics; carrier control

2016-09-05；

2016-09-27

国家重点研发计划(2016YFB0400100)资助项目

1000-7032(2016)11-1305-05

O469； O552.6

A

10.3788/fgxb20163711.1305

*CorrespondingAuthor,E-mail:wangshi@pku.edu.cn