基于响应曲面优化法的重组竹热压工艺*

左迎峰，吴义强，肖俊华，李贤军，龙柯全

(中南林业科技大学 材料科学与工程学院， 长沙 410004)



基于响应曲面优化法的重组竹热压工艺*

左迎峰，吴义强，肖俊华，李贤军，龙柯全

(中南林业科技大学 材料科学与工程学院， 长沙 410004)

以3～4年生毛竹为原材料，利用自主研发的中温固化酚醛树脂为胶黏剂制备重组竹。采用响应曲面优化法研究密度、热压温度和热压时间对重组竹性能的影响规律，获得优化的重组竹热压工艺。结果表明，对重组竹力学性能影响大小依次为密度>热压温度>热压时间。最佳热压工艺条件为：密度为1.03 g/cm3，热压温度为121 ℃，热压时间为1.13 mm/min。此时静曲强度为160.39 MPa，内结合强度为2.583 MPa，与理论静曲强度最大值163.581 MPa和内结合强度最大值2.64299 MPa接近，说明优化结果可信。

重组竹；中温固化酚醛树脂；热压工艺；力学性能；响应曲面法

0 引 言

随着我国经济的快速增长和人民对生活的高层化追求，社会对木材的需求量与日俱增。然而我国木材资源贫乏，但竹类资源相对丰富，被誉为第二森林资源[1]，其面积和产量均居世界首位[2]。竹子繁殖能力强，再生能力强，生长周期短，材质性能优良等特性，使得竹子的商业与工业价值愈发明显[3]。竹子通过机械加工，化学处理等方法，可以生产不同的竹制品。以竹代木，可以有效减少木材的消耗量，缓解日益严重的木材供需矛盾[4-5]。

竹材虽然具备众多优良特性，但也不可避免地存在一定的缺陷。例如，受潮易霉变、遇虫蛀易断裂等[6]，而且受形体限制传统竹材往往呈管状或条状，很难加工成板型竹材，在实际应用中产生较大影响，这些缺陷往往使得原竹利用率不高，制约了竹材产业的发展[7]。为了提高竹材的利用率，将竹材重新组织并加以强化成型为一种新型竹质工程材料，其将竹材辗压加工为纵向不断裂、松散而交错相连的竹丝束，以竹丝束为基本单元，通过干燥、浸胶、组坯、热压固化而成的一种高强度、高密度、材质均匀、纹理美观的新型重组竹质材[8-9]。重组竹优化了竹材产品结构，提高竹材利用率、降低产品成本，而且可以增强对市场的适应能力[10]。

现有重组竹制备过程中，由于酚醛树脂胶黏剂固化温度高，固化时间长[10]，以至于重组竹成型耗能高，热效率低从而导致生产效率低等问题。同时多数重组竹结构单元均匀性差，自然堆压使板材密度均匀性下降，也致使重组竹材板坯在热压后呈现板材纹理错乱，既降低板材的物理性能，也影响板材的外观。针对此，本研究以重组竹密度、热压温度和热压时间为因素，采用响应面法优化法建立多元二次回归方程拟合影响因素和响应值之间的函数关系，并分析得到重组竹制备的最佳工艺参数[12]。旨在为重组竹的生产和应用提供一定的理论指导和提高竹材加工利用水平。

1 实 验

1.1 主要材料

竹材：选取3～4年生毛竹(Phyllostachys pubescens)，口径8～10 cm，来源湖南省桃花江实业；胶黏剂：自行研制的中温固化酚醛胶黏剂，固含量54.63%，黏度3 012 mPa·s，竹束浸胶时将胶黏剂调制至固体含量为25%。

1.2 重组竹制备

将新鲜毛竹截断成1. 4m长，再进行剖分(小口径剖分为4片，大口径剖分为8片)。将剖分的竹材送至竹材碾压剖分机碾平和去青去黄，从竹片的弦向将其一分为二；将碾平后的竹片通过竹材疏解机加工处理得到不同疏解程度的竹束；将处理后的竹束放入恒温干燥箱中干燥至含水率7%～10%。干燥好的竹束在固体含量为25%的胶黏剂中常压浸胶7 min，并陈放12 h；浸胶陈放后的竹束在70 ℃的鼓风干燥箱中干燥至含水率为7%～8%；按照设定的板坯密度纵向组坯，板坯长×宽×厚为400 mm×400 mm×15 mm；将板坯送入模具中按照实验设定的热压温度和时间进行热压，热压压力为4～6 MPa。将压制的重组竹材在自然环境中放置2 d，按规定尺寸裁边，砂光，裁锯试件。

1.3 实验设计

热压工艺试验分2个阶段进行，第1阶段以重组竹密度、热压温度和热压时间为试验因子进行单因素试验。在单因素的基础上，通过第2阶段的响应曲面设计试验得到优化的重组竹热压工艺条件。在单因素试验过程中，重组竹密度试验水平选取0.85、0.90、0.95、1.00、1.05 g/cm3，热压温度试验水平选取95、110、125、140和155 ℃，热压时间试验水平选取0.9、1.0、1.1、1.2和1.3 mm/min。在响应曲面优化试验过程中，采用Box-Behnken(BBD)试验方案，其因素水平见表1。

表1 BBD因素水平表

1.4 性能测试

参照GB/T 17657-2013，检测重组竹材的静曲强度(MOR)和内结合强度(IB)，对比不同工艺条件下重组竹材的力学性能。

2 结果与讨论

2.1 单因素实验

图1、2和3分别为重组竹密度、热压温度和热压时间对重组竹材静曲强度(MOR)和内结合强度(IB)的影响。

图1 密度对重组竹力学性能的影响

Fig 1 Effect of density on mechanical properties of reconstituted bamboo

从图1中可以看出，重组竹材的各项力学性能随密度增大逐渐增大。密度从0.85 g/cm3增大到1.05 g/cm3时，MOR的增幅为96.18%，IB的增幅为106.50%。随着密度增大重组竹材的力学性能逐步提高，说明重组竹材的性能越好，提高密度在一定程度上可改善产品的性能。但重组竹材的密度过大时，单位体积内的竹材的质量增加，这会增大原材料成本；同时随着密度增大，板坯中心层在快速升温阶段的升温速率减小，在缓慢升温阶段时间增长。密度较大时热压工艺较难控制，板坯内水分很难在卸压前充分的排除，从而产生鼓泡现象，影响产品质量，需要长时间冷却，延长了生产周期，同时大幅度增加了能耗。

图2 热压温度对重组竹性能的影响

Fig 2 Effect of hot pressing temperature on mechanical properties of reconstituted bamboo

从图2中可以看出，随着热压温度的增高，重组竹材的各项力学性能有较大幅度的提高。热压温度从95 ℃增加到了155 ℃时，MOR的增幅为26.32%，IB的增幅为28.57%。从95～125 ℃，重组竹的物理力学性能增长幅度较大，说明95 ℃时胶黏剂在规定的热压时间内并没有得到充分的固化，致使重组竹材的力学性能偏低。当温度达到125 ℃之后，重组竹的各项力学性能增长速率减缓，随着热压温度的继续升高，重组竹的力学性能增长幅度不大。从提高生产率考虑，热压温度高些为好，可缩短热压时间，提高生产率，但温度极限以不使竹材热解和脆化为度。同时，较高的热压温度不仅可以加速胶黏剂的固化，也可以加速排除板坯中的水分，但如果板坯层数较多，板坯就越厚，所需压力就越大，使得板坯内的水分较难排除。

图3 热压时间对重组竹性能的影响

Fig 3 Effect of hot pressing time on mechanical properties of reconstituted bamboo

由图3可见，热压时间对重组竹MOR和IB的影响相对于热压温度要小。在试验范围内，重组竹MOR和IB的性能指标随热压时间的延长均有所增大，但是增长幅度较小，热压时间从0.9 mm/min增加到1.3 mm/min，MOR增长了21.52%，IB增长了5.02%。但是热压时间的延长，酚醛树脂胶固化使重组竹材表面易形成硬壳，不利于压力的传导，而且酚醛树脂胶的过分固化还会导致竹重组板材变脆，从而降低竹重组板材MOR和IB等性能指标的下降。从降低生产成本的角度来看，缩短热压时间能有效的降低热压过程中的成本，同时提高生产效率。在保证重组竹材性能指标的同时，选择较短的热压时间。

2.2 BBD试验

在单因素试验的基础上，在较优水平区间内进行Box-Behnken中心复合设计，并以重组竹的静曲强度和内结合强度为响应值，找到最优处理工艺，试验设计及对应的试验结果如表2所示。

表2 Box-Behnken试验设计及结果

运用design expert 软件对表2结果进行多元线性回归分析及二次项拟合。回归方差分析显著表明，该回归模型该方差模型达到极其显著，模型拟合程度较好，该回归方程模型成立，可以用该回归方程对静曲强度进行预测。根据方差表中各工艺因素的均方大小，可以计算出各工艺因素对静曲强度影响大小分别为密度>热压温度>热压时间。静曲强度的回归方程为：MOR=143.35+34.77A+2.70B+0.13C+0.15AB-0.46AC-0.30BC-17.35A2+0.24×B2-0.40C2。

回归方差分析显著表明，该回归模型该方差模型达到极其显著，模型拟合程度较好，失拟项不显著，说明实验误差较小，模型拟合度较高，该回归方程模型成立，可以用该回归方程对内结合强度进行预测。根据方差表中各工艺因素的均方大小，可以计算出各工艺因素对内结合强度的影响大小分别为密度>热压温度>热压时间。内结合强度二次多项回归方程为：IB=2.38+0.55A+0.13B+0.000C+0.055AB-5.000AC+0.000BC-0.38A2-0.12B2+0.015C2。响应面软件系统分析出的10组最优生产工艺方案见表3。

表3 系统优化方案

考虑到重组竹产品在生产中的能耗和成本问题，结合国家以及企业对于重组竹产品标准，选取第9组作为重组竹热压的最优工艺，即密度1.03 g/cm3，热压温度为121 ℃，热压时间为1.13 mm/min。

2.3 工艺因素交互作用分析

由回归方程所作的不同因子交互作用对静曲强度和内结合强度的响应面分别如图4和5所示。由图4可以看出，重组竹密度与其静曲强度呈曲线相关，说明在一定范围内随着重组竹密度的增加，其静曲强度会相应增加。但随着密度的持续增加，板材静曲强度的增长幅度逐渐减小。相对于密度而言，热压工艺中的热压温度对重组竹的静曲强度影响较小，从图4中可看出，热压温度与静曲强度基本成线性相关，随着热压温度的增加，板材静曲强度呈现增长趋势，随着热压温度的持续增加，这种增长趋势变化不明显。因为热压温度越高，胶黏剂的固化速度越快，板坯由外层向芯层传递热量的速度也越快，芯层温度的快速升高，提高了芯层的固化率，改善了重组竹材的力学性能。热压时间对于静曲强度的影响是三个因素中最小，热压时间与板材静曲强度呈曲线相关，但曲线增加幅度很小，随着热压时间的延长，板材静曲强度有小幅度的增加，但增加幅度较小，不明显。对于重组竹静曲强度而言，密度影响最大，热压温度次之，热压时间影响最小。

由图5可以看出，密度、热压温度和热压时间对重组竹内结合强度的影响规律与它们对静曲强度和弹性模量的影响规律大体上一致。一定范围内随着重组竹密度的增加，其内结合强度相应增加，密度与内结合强度呈曲线相关。随着密度的持续增加，板材内结合强度的增长幅度逐渐减小，密度对内结合强度的影响较显著。热压温度对重组竹的内结合强度影响较小，从图中可看出，热压温度与静曲强度基本成线性相关，随着热压温度的增加，板材内结合强度呈现增长趋势，随着热压温度的持续增加，这种增长趋势变化不明显，增长幅度维持在一个较为固定的范围之内。热压时间与板材内结合强度呈曲线相关，曲线增加幅度很小，随着热压时间的延长，板材静曲强度有小幅度的增加，增加幅度较小，不明显。随着热压时间的持续增加，内结合强度增长幅度有变大的趋势。对于重组竹内结合强度而言，密度影响最大，热压温度次之，热压时间影响最小，规律与静曲强度一致。

图4 密度、热压温度及热压时间对重组竹静曲强度的响应面图

Fig 4 The picture of the response surface of density, hot pressing temperature and time on reconsolidated bamboo’s MOR

图5 密度、热压温度及热压时间对重组竹内结合强度的响应面图

Fig 5 The picture of the response surface of density, hot pressing temperature and time on reconsolidated bamboo’s IB

2.4 工艺因素优化与验证

用试验得到的最佳热压工艺(密度1.03 g/cm3，热压温度为121 ℃，热压时间为1.13 mm/min)进行3次验证性试验，得出的平均静曲强度为160.39 MPa，内结合强度为2.583 MPa，与理论静曲强度最大值163.581 MPa和内结合强度最大值2.64299 MPa差异不大。说明该方程与实际情况拟合较好，所建模型正确；同时也说明响应面法适用于重组竹制备时热压工艺的回归分析和参数优化。此外，在此热压工艺条件下生产的重组竹产品物理力学性能高于国家对于重组竹产品的标准要求，工艺方案验证通过。

3 结 论

采用响应曲面法对研究密度、热压温度和热压时间对重组竹性能的影响规律，对其热压工艺进行优化，得出以下结论：

(1) 静曲强度的回归方程为MOR=143.35+34.77A+2.70B+0.13C+0.15AB-0.46AC-0.30BC-17.35A2+0.24×B2-0.40C2，内结合强度的回归方程为IB=2.38+0.55A+0.13B+0.000C+0.055AB-5.000AC+0.000BC-0.38A2-0.12B2+0.015C2。

(2) 对重组竹力学性能影响大小依次为密度>热压温度>热压时间。

(3) 最佳热压工艺条件为：密度为1.03 g/cm3，热压温度为121 ℃，热压时间为1.13 mm/min。

致谢：感谢中南林业科技大学木材科学与技术国家重点学科、林业工程湖南省重点学科、湖南省竹木加工工程技术研究中心、竹业湖南省工程研究中心、湖南省普通高等学校生物质复合材料重点实验室提供平台支持。

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Hot pressing process of recombinant bamboo based on response surface methodology

ZUO Yingfeng, WU Yiqiang, XIAO Junhua, LI Xianjun, LONG Kequan

(College of Materials Science and Engineering, Central South University of Forestry and Technology,Changsha 410004, Hunan, China)

Recombinant bamboo was prepared with 3-4 years old phyllostachys pubescen as raw material and the independent research and development of mid-temperature temperature curing phenol-formaldehyde resin as adhesive. The effect of density, hot pressing temperature and time on the properties of recombinant bamboo was studied by response surface optimization method. The optimized process of the hot pressing process was obtained. The results showed that the influence on the mechanical properties of recombinant bamboo was followed by the density > hot pressing temperature > hot pressing time. The optimum hot pressing process conditions that the density was 1.03 g/cm3, the hot pressing temperature was 121 ℃ and the hot pressing time was 1.13 mm/min. At this moment, the static bending strength was 160.39 MPa and the internal bond strength was 2.583 MPa, close to the theory value maximum of 163.581 and 2.64299 MPa for static bending strength and internal bond strength, showing the optimized result believable.

recombinant bamboo; mid-temperature curing PF resin; hot pressing process; mechanical properties; response surface methodology

1001-9731(2016)11-11196-05

湖南省重大科技专项资助项目(2011FJ1006)；中国博士后科学面上基金资助项目(2015M572276)；中南林业科技大学青年基金资助项目(101-0z37)；中南林业科技大学人才引进科研启动基金资助项目(104-0345)

2015-08-10

2015-12-10 通讯作者：吴义强，E-mail: wuyq0506@126.com

左迎峰 (1986-)，江西宜春人，博士，讲师，主要从事胶黏剂及竹材工业化利用研究。

TQ433.4；TS653

A

10.3969/j.issn.1001-9731.2016.11.039