基于充分混合、均匀分布准则的化工过程强化：青岛科技大学的实践

张攀，段继海，王伟文，陈光辉，李建隆

（1青岛科技大学机电工程学院，山东 青岛266061；2青岛科技大学化工学院，山东 青岛266043；3生态化工国家重点实验室，山东 青岛266043）

基于充分混合、均匀分布准则的化工过程强化：青岛科技大学的实践

张攀1，3，段继海2，3，王伟文2，3，陈光辉2，3，李建隆2，3

（1青岛科技大学机电工程学院，山东 青岛266061；2青岛科技大学化工学院，山东 青岛266043；3生态化工国家重点实验室，山东 青岛266043）

过程强化是化学工程与技术领域的研究热点之一。掌握并利用单元操作或单元过程的共性本质、原理和相互影响规律，是实现化工过程强化的基本途径。在过去的二十多年里，青岛科技大学化学工程研究所基于对多相流动规律的认识，提出了“充分混合、均匀分布”的多相流调控准则并利用它进行化工过程强化研究。本文简述了“充分混合、均匀分布”准则的基本内容，详细介绍了在环流式旋风分离器、强放热流态化和精馏洗涤过程——几个在工业生产中得到成功应用的案例中，利用“充分混合、均匀分布”调控准则，实施过程强化的方式、方法以及强化效果，阐明了利用“充分混合、均匀分布”准则实现化工过程强化的可行性，及其在其中所起到的关键作用和未来发展趋势。

化学过程；流体力学；传递过程；分离；流态化

化工过程强化是指在生产和加工过程中应用新技术和新设备，极大地减小设备体积，或者极大地增加设备生产能力，显著提高能量效率，大量地减少废物排放。即能显著减小体积，高效、清洁、可持续发展的技术都是过程强化［1-3］。化工过程强化技术被认为是解决化学工业“高能耗、高污染和高物耗”问题的有效技术手段，可望从根本上变革化学工业的面貌［2］。通常认为化工过程强化包括设备和方法两个方面的内容［1，4-5］。经过多年的基础研究和技术开发，我国在化工过程强化技术方面形成了自己的特色与优势，形成了诸多新设备、新方法。设备方面包括静态混合反应器［6-7］、膜反应器［8-9］、微型反应器［10-11］、旋转盘反应器［12］、超重力反应器［13-14］、超声波反应器［15］等。方法方面包括多功能反应器［16-17］、超临界流体技术［18］、动态操作［19］等。

单元操作或单元过程是组成各种化工生产过程的基本单元。戴猷元等［20］强调掌握单元操作或单元过程的共性本质、原理和相互影响的规律，才有可能优化化工过程的设计、合理调控单元操作或单元过程，实现化工过程的强化。并指出基于“场”“流”分析的观点是分析上述原理、本质的重要方法。在过去的二十多年里，青岛科技大学化学工程研究所利用数值方法和实验技术对“场”、“流”进行表达和揭示，基于“充分混合、均匀分布”的多相流调控准则进行化工过程强化研究，探讨了诸多实现过程强化的方法和方式。本文主要综述几个在工业生产中得到成功应用的过程强化案例。

1 充分混合、均匀分布的准则

多相流体系，如气-液、液-液、气-固及气-液-固多相流等是化工过程中广泛存在的流体体系。实现对多相流体系的动量、热量和质量传递过程强化是化工过程强化的重要内容。对多相流动进行调控是实现多相流传递过程强化的重要途径。上述诸多新设备和新方法就是利用对多相流动调控实现化工过程强化的实例。如超重力反应器利用离心力实现强化相与相之间的相对速度和相互接触；微型反应器利用其内部的微结构获得大比表面积的液滴或气泡，实现相间传质强化；利用外力场（磁场［21-22］、电场［23］、声场［24］、振动力场［25］、脉动流场［26-27］等）调控气固、液固界面实现流态化过程强化等。因此，实现化工过程强化的重要途径之一就是根据过程特点、利用合理的方法和手段对多相流动进行调控，获得提高过程传递参数的多相流动形态。

通常，多相流动体系中各相之间混合充分、每相均匀分布——即“充分混合，均匀分布”，是提高过程传递参数的理想流动形态。如对气固流态化过程，由于气-固密度差较大，流动易呈聚式流态化形形态，气体在床内聚并成气泡上升，在床面上破裂而将颗粒向床面以上空间抛送。这不仅造成床层界面的较大起伏、压降的波动；更为不利的是，以气泡形式快速通过床层的气体与颗粒接触甚少，而乳相中的气体因流速低，与颗粒接触时间长，从而造成了气-固相接触不均匀。采用合理的调控手段，尽可能达到气、固相均匀分布，充分接触，直至散式流态化，是气固反应实现高转化率的重要途径。在气液传质体系中，尽管对其内在的传质特性及传质机理还难以精确描述，但是，通过减小气泡直径，提高比相界面积，实现高效传质被广泛接受。因此，“充分混合、均匀分布”是多相流调控过程中的重要准则。

2 环流旋风分离器

2.1 旋风分离器的特点

旋风分离器作为一种重要的非均相分离设备，在石油、化工、矿山冶金、环保、能源等各领域具有广泛的应用。提高旋风分离器性能不仅对解决我国当前面临的环境污染问题有着重要的意义，而且对生产装置的安全、平稳运行有重要影响。传统旋风分离器中普遍存在“上灰环”、“短路流”、“二次卷扬”、“二次返混”等诸多影响其分离效率的弊端。

2.2 旋风分离过程强化

在认识旋风主流场及二次流对分离性能影响的基础上，国内外研究者开展了大量研究工作［28-35］，考察了旋风分离器的几何形状、尺寸（包括排气管［36-38］、分离器高度［39］、灰斗出口［40］、双锥结构［41］、椎体［42-44］、锥角［45］等）对分离性能的影响规律。

李建隆等［46］提出“环流”的调控方式（如图1），通过设置在旋风除尘器直筒段的内构件使得含尘气体实现第一次气固分离，内构件的存在一方面提高了一次分离区中气体切向运动速度、强化流体旋转，提高了分离效率［如图 2（a）］；另一方面，它也使得分离器中旋进涡核的“摆尾”效应减弱，运动更加稳定。环流式旋风分离器的特殊结构使得经过一次分离的大部分气体直接从排气管排出，从而有效降低了系统压降［如图2（b）］。

理想的气固非均相分离流动形态是气、固相间断崖式分布（气固完全分离），即“充分混合”的反面。“环流”的调控方式使得少量含尘气体由内件与外筒的环隙，进入锥体，既能消除上灰环，又可使该部分气体与粉尘在上述过程中进行二次分离［47］。环流式旋风除尘器实现了既缩短清洁气相路径，降低系统压降；又强化了主气流旋转，进而强化气固分离；而延长了含尘气相路径，形成两级气固分离的设想。通过对气固流动的调控，有效克服了传统旋风分离器中诸多不利因素，形成了具有国际领先水平的环流式旋风分离技术，获得了包括多位院士在内的国内外专家的高度认可。

工业应用表明：环流式旋风分离器对3μm以上颗粒的除尘效率达到了 99.5%以上，形成了筒体直径从0.25～2.8m的系列分离装备设计技术。并已在多晶硅、粉末状药、高温焚烧等多个超细颗粒分离领域成功应用600余台套。

图1 环流式旋风分离器结构简图

图2 环流式旋风分离器CFC与传统DⅢ型旋风分离器的压降和效率对比［47］

3 流态化反应过程调控

3.1 强放（吸）热流态化过程特点

气固流化床技术由于具有床内传递特性好、处理通量大的特点，被广泛应用于化工、石油、冶金、新材料新能源等其他许多领域，但对具有强放热或强吸热反应过程（如催化裂化、煤燃烧、有机硅单体合成、乙炔法乙酸乙烯合成），流化床内传递行为同样会引起反应器效率显著变化，甚至会发生床内达到传热极限，出现与固定床相近的热点温度，从而使一些对温度敏感的反应过程受到影响，导致系统的反应选择性和效率都极大地降低等问题。

为及时取热，流化床反应器中多采用指管换热。常用的指管主要有多级串联和花板分布两种结构。当指管串联时，不同管程的外管表面温差较大，导致取热不均，出现副反应加剧和局部过热等异常现象，影响目的产物的实际收率；传统的花板分布结构采用侧向出料，易导致气体偏流，固体颗粒带出量大，若不能及时返回流化床，会造成操作不稳定，不利于产率和产品质量控制。

3.2 基于均匀取热的流态化反应过程强化

3.2.1 强放热反应过程的均热调控

针对上述多相催化反应体系的特点，通过对强放热气固流态化反应过程能量传递机制的研究，李建隆、王伟文等［48］提出了流态化均热调控方法，发明了指管束两级槽式导热介质均布器［49-50］。均热调控方法利用导流技术实现各指管（套管）中导热介质流动和温度分布均匀。同时在指管环隙中进行导流，实现对气固流动的调控，避免了气体偏流以及可能出现的流动“死区”及局部过热等问题，既防止了产生流动“死区”及污垢沉积，解决堵塞问题，又强化了传热。

3.2.2 流态化模式调控

大型流化床锥形筛板进气分布器容易导致气体分布不均、流化质量恶化，当有大气泡或颗粒团聚体存在时，会导致转化率或目的产物选择性减低。李建隆、王伟文等［51］提出了利用双锥导流式进气分布器和条形组合内件对气固流态化状态进行调控（如图3和图4）。

这些结构既有效地改善了流化床下部的流化质量，又减少和防止了床内结块及分布板堵塞。另一方面，便于催化剂补加，且能使新补加的催化剂靠锥体的扩张均布于整个床截面。前述换热指管束不仅有均匀取热的作用，还有改善流化质量的垂直内件，形成了组合内构件，有效减少或消除了大气泡和颗粒团聚体的存在。它们的共同作用是使得气固流动趋向于散式流态化的流动模式，使得催化剂和反应物料的分布更加均匀，相间接触更加充分。

均热和流态化模式调控实现了反应器中温度均布、颗粒均布、颗粒间接触充分，解决了副反应加剧和局部催化剂烧结失活等问题，提高了反应速率及目的产物收率。上述调控方法和技术已成功应用于 10万吨/年甲基氯硅烷单体合成工业系统（见图5），有机硅单体选择性达到国际先进水平。

图3 双锥进气分布器简图

图4 条形组合内件简图

图5 均热流化床反应器实例图

4 高效精馏洗涤技术

为彻底去除合成气中的超细颗粒，一般流态化反应器及旋风除尘器后常采用精馏洗涤塔对超细颗粒进行分离。精馏洗涤塔的液相中含有一定量的固体，易造成塔盘堵塞，生产不稳定、不连续；气体穿过塔底液层时常出现“水锤”现象，引起塔的振动，且容易形成大气泡，不利于气液充分接触，颗粒物难以彻底去除。因此采用板式塔时，应防止大气泡产生或及时破除大气泡，以增大比表面积，防止气体短路，实现物系的高效分割。

基于“充分混合、均匀分布”的调控准则，李建隆等［52］利用鼓泡层破泡方法，实现对气相的调控，将塔板液层中大气泡直径减小为原来的1/20（如图6所示），增加了超细颗粒与液相的接触概率，实现了超细颗粒的高效捕集；增大了板上液层的传质比表面积，强化塔板上的气液传质，大幅提高塔板的分离效率。

图6 筛网对气泡尺寸的影响图［52］

将鼓泡层破泡方法与惯性除尘、导向筛板、穿流塔盘有效结合，形成了微尺度塔板分离技术，解决了超细颗粒去除不彻底、气液分离效率低、操作弹性小、塔内件易堵塞等问题。

微尺度塔板分离技术主要用于流态化反应器后气体的洗涤净化以及分离精度要求较高的领域，已在有机硅单体合成、乙酸乙烯合成、生物质热裂解等分离与气体净化领域应用11台套，在有机硅单体合成领域应用时，单台处理量可达25t/h，操作弹性介于 60%～200%，并实现了气固两相的高效分离。在保证洗涤效果的同时，提高了高沸物的分离效率，大幅降低了固体废弃物的产率，环保和减排效益显著。

5 结 语

化学工业在我国的国民经济中占有重要地位。在地球资源日益枯竭、生态环境急剧恶化的今天，过程强化技术是推动、促进我国化学工业向资源节约型和环境友好型模式转变的重要手段。

青岛科技大学化学工程研究所在过去二十多年里的实践表明：利用合适的调控方式和方法，实现“充分混合、均匀分布”的多相流流动形态，能够有效提高过程的速率和效率，达到过程强化的目的。基于“充分混合、均匀分布”多相流调控准则的化工过程强化研究，虽然取得了一些成绩，但正如费维扬院士指出的那样：“化工过程强化是灵活地利用化工基础理论和先进技术，大幅度地提高现有过程和设备的效率…但是在艰深的化工理论与复杂的工程实践之间往往存在着很深的鸿沟，需要我们努力工作，构筑跨越这条鸿沟的桥梁”。

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Process intensification based on fully mixed and evenly distributed method：practice in Qingdao University of Science and Technology

ZHANG Pan1，3，DUAN Jihai2，3，WANG Weiwen2，3，CHEN Guanghui2，3，LI Jianlong2，3
（1College of Electromechanical Engineering，Qingdao University of Science and Technology，Qingdao 266069，Shandong，China；2College of Chemical Engineering，Qingdao University of Science and Technology，Qingdao 266043，Shangdong，China；3State Key Laboratory Base of Eco-chemical Engineering，Qingdao 266043，Shandong，China）

Process intensification is one of the research hotspots in the field of chemical engineering and technology. By only to master the rule of common nature，principle and influence each other，it is possible to optimize the design of the chemical process，reasonable regulation of unit operations or unit process to achieve the chemical process intensification. Based on the understanding of the law of multiphase flow，Institute of Chemical Engineering，Qingdao University of Science and Technology has put out a rule of multiphase flow regulation，named“Fully Mixed，Evenly Distributed”，and has been done a lot of research work related to the subject of process intensification in the past decades. This review introduced the main contents of“Fully Mixed，Evenly Distributed”，and discussed the process intensification methods based on“Fully Mixed，Evenly Distributed”and its effect in some successful application cases，such as circumfluent cyclone separator，strong exothermic fluidizedprocess and washing and distillation process. This review also clarified the feasibility of chemical process intensification using“Fully Mixed，Evenly Distributed”regulation，as well as its key role and trend of process intensification technology.

chemical processes；fluid mechanics；transport processes；separation；fluidization

TQ 02

A

1000-6613（2016）10-3016-06

10.16085/j.issn.1000-6613.2016.10.002

2016-01-01；修改稿日期：2016-04-22。

国家自然科学基金面上项目（21276132）。

张攀（1976—），男，博士，副教授，研究方向为多相流动反应过程及其数值方法。E-mail pan_zh@qust.edu.cn。联系人：李建隆，教授，E-mail ljlong@qust.edu.cn。