水力空化联合臭氧氧化灭藻技术的实际应用

武志林，王伟民，李维新，赵　诣，汤传栋,3，Giancarlo Cravotto

(1.环境保护部南京环境科学研究所，江苏 南京　210042；2.Dipartimento di Scienza e Tecnología del Farmaco, University of Turin, Via P. Giuria 9, I-10125 Torino, Italy；3.南京工业大学环境学院，江苏 南京　211816)



水力空化联合臭氧氧化灭藻技术的实际应用

武志林1,2，王伟民1，李维新1，赵诣1，汤传栋1,3，Giancarlo Cravotto2

(1.环境保护部南京环境科学研究所，江苏 南京210042；2.Dipartimento di Scienza e Tecnología del Farmaco, University of Turin, Via P. Giuria 9, I-10125 Torino, Italy；3.南京工业大学环境学院，江苏 南京211816)

摘要：在小试和中试试验的基础上，研制了一套水力空化联合臭氧灭藻及净化富营养化水体的工业化水处理系统。在工程运行中，比较了优化条件下复合空化-臭氧、正压空化-臭氧、抽吸空化-臭氧和单独臭氧氧化工艺以及孔板孔径对水体中叶绿素a、浊度、UV254、COD以及氨氮等的处理效果。同时，还对复合空化-臭氧和单独臭氧氧化工艺的臭氧利用率、臭氧和单位能耗的净化效率等经济技术指标进行了比较。结果表明，采用复合空化-臭氧工艺在10或5 m3·h-1处理能力下稳定出水期叶绿素a平均去除率分别达44.5%和88.9%，单位能耗分别为0.89 和1.78 kW·h·m-3。同时，浊度、UV254及COD等指标均明显下降，其他各项经济技术指标也均显著优于单独臭氧氧化工艺。因此，利用水力空化-臭氧工艺能快速有效灭藻并去除叶绿素，遏制水华产生，减少因水华爆发及藻死亡引起的生态破坏和经济损失。

关键词：水力空化；臭氧氧化；富营养化；藻清除；工程应用

自20世纪80年代以来,湖泊、水库及海岸带的富营养化问题愈来愈严重[1],藻类的大量繁殖给水生生态系统、饮用水供给及水产养殖带来诸多危害,比如藻类腐败变质后产生藻毒素以及藻类堵塞供水管网等[2-4]。因此,治理水体富营养化的对策和技术在近年来得到不断研究和开发[5-8],除了开发点源和面源控制方法外,也提出了很多物理、化学和生物措施清除水体中藻类[9-10],以防止水华爆发而引起水质恶化[11-12],这些应急措施在净化局部富营养化水体方面发挥着巨大作用。

臭氧是一种强氧化剂,其应用几乎不受pH值以及温度等条件的影响[13],并能迅速破坏或分解藻类细胞壁,氧化细胞内酶,从而杀灭藻类且不产生有毒有害副产物[4]。作为一种新型的水处理技术，水力空化正受到越来越多的关注,水力空化产生的无数空泡溃灭时会产生热点,即瞬时的局部高温高压环境(5 000 ℃,50 MPa以上),并能形成强烈的冲击波和速度大于400 km·h-1的微射流。因此，将水力空化与臭氧联用可有效利用空化过程中产生的强烈冲击波、高速射流和局部高温、高压等物理条件辅助臭氧氧化进行有机物降解[14-17]。

在水力空化联合臭氧氧化工艺(水力空化-臭氧)对实验室培养藻液进行的小规模灭藻研究中发现[18],水力空化能强化臭氧灭藻效率。采用传统的鼓泡臭氧化反应器处理1.75 L 藻液,需要1 h才能达到90%灭藻率。而采用水力空化强化臭氧化技术处理5 min，灭藻率就可达到90%,且臭氧利用率提高1倍以上。在中试研究(处理流量为1 m3·h-1)中,与单独臭氧氧化工艺相比,水力空化-臭氧技术将水体中叶绿素去除率从60%提高到80%以上,臭氧利用率从65%提高到95%左右,1 m3水处理能耗仅增加0.64 kW·h[19]。

以上述小试和中试试验为基础,在武进水产养殖场进行“水力空化-臭氧”灭藻及净化富营养化水体的工业化应用研究,对关键的工业化技术指标,如试验装置和设备、净化效果、臭氧利用率和能量效率等进行分析测定。

1研究方法与装置

1.1试验水源与水质

常州市武进水产养殖场位于常州市武进区前黄镇滆湖渔业产业带,毗邻滆湖,养殖池塘200余个,养殖总面积达167 hm2,年水产品总量1 350 t。该养殖场每年排水50余次,排水总量大约60万m3,排水均表现出富营养化特征[20]。为了保证养殖水质,全部池塘均设置增氧装置,且需经常性换水。试验安排在2013和2014年的7—10月藻类繁殖旺季,水源选取2 000 m2黄颡鱼养殖池塘,水深大约3 m。黄颡鱼养殖密度大,水体富营养化严重,水体致病菌多,具有现代水产养殖高密度、高投入、高产出的典型特点。试验期间,水体pH值为7.6～8.9,电导率为512～527 μS·cm-1,ρ(溶解氧)为3.63～6.53 mg·L-1,ρ(总氮)为1.10～2.01 mg·L-1,其他主要水质指标如表1所示。

表1试验水体主要水质参数

Table 1Major quality parameters of the waterbody studied

处理流量/(m3·h-1)浊度UV254ρ(COD)/(mg·L-1)ρ(氨氮)/(mg·L-1)叶绿素a荧光值536.8±9.20.4113±0.036464±130.70±0.521.31×107±3.37×1061043.2±2.30.3589±0.019964±6 0.23±0.077.96×106±1.73×106

1.2试验装置、主要设备及工艺参数

图1是水力空化-臭氧工艺工业化应用流程示意。该装置为连续动态流试验系统,利用进水泵从储水罐下部连续进水,处理后水从储水罐上部出水口流出,流量保持在5或10 m3·h-1。

试验装置的主要设备及工艺参数表述如下:

(1)臭氧发生器:臭氧发生器为南京盟博环保科技有限公司定制生产,最大功率4.5 kW,最大臭氧产生量180 g·h-1。由于跨年度试验,臭氧空气混合气体通量和臭氧发生量均有所变化,从而改变通入臭氧浓度,主要臭氧参数如表2所示。

(2)水力空化发生器:水力空化发生器为不同孔径(20～50 mm)的单孔孔板,采用306不锈钢材料。

(3)0.5 m3储水罐:在5 或10 m3·h-1处理水量条件下,水力停留时间分别为6或3 min。选择小水箱是因为在中试研究中发现水箱中水力停留时间对处理效果的影响很小,灭藻主要发生在水力空化和臭氧混合区域[19]。

(4)水泵、连接管道和仪表:1台进水泵(功率5 kW,最大流量10 m3·h-1)和2台循环泵(功率3 kW,最大流量12 m3·h-1),由南京工业泵厂生产。连接管道均采用304B DN50不锈钢管道。压力表、真空负压表和流量计为上海益同仪表有限公司生产。

1.3试验方法与工艺特点

如图1所示,首先在循环泵压力段安装12 mm孔径孔板,然后通过改变循环泵抽吸端孔板孔径(20～50 mm)控制和优化产生水力空化的水力学条件,称之为复合空化。在循环泵抽吸端和压力端均固定安装50 mm孔径孔板,相当于在循环系统内没有限流器,也不产生水力空化,此时通入臭氧气体,可视为单独臭氧氧化。在循环泵压力端固定安装50 mm孔径孔板,相当于在循环泵压力端没有限流器,此时改变抽吸端孔板孔径(20～50 mm),称之为抽吸空化。同理,在循环泵抽吸端安装50 mm孔径孔板,相当于在循环泵抽吸端没有限流器,此时改变压力端孔板孔径(20～50 mm),控制水力空化产生的条件,称之为正压空化。

1—带有过滤网的取水口;2—止回阀;3—进水泵;4—储水箱;5、10—循环泵抽吸段孔板安装位置;6、9、11、14—玻璃观察口;

表2不同处理条件下混合气体中臭氧浓度和投入量

Table 2Concentration and input of ozone in the gas mixture relative to treatment

水箱进出水流量/(m3·h-1)臭氧空气混合气体流量/(L·h-1)ρ(臭氧)/(mg·L-1)臭氧投入量/(g·h-1)出水后连续运行时间/min4.0～6.0720～840214～217156～1801209.0～11.0840～960132～138116～12730～60

安装好空化发生器后,启动输水泵将水输入水箱中,待水箱水满出水后,同时开启2台循环泵,并在循环泵抽吸端通入臭氧和空气混合气体,称之为水力空化-臭氧工艺。与水力空化产生方式相对应的联合臭氧氧化工艺分别称作复合空化-臭氧、抽吸空化-臭氧和正压空化-臭氧工艺。在连续处理过程中,以5或10 m3·h-1流量将水从水箱底部输入,经水箱溢流排水口排出,尾气由尾气逸出口排放。

水力空化-臭氧技术利用水力空化和臭氧氧化的协同作用来灭杀藻类,即水力空化促进臭氧气体在水体中分散和转化,而受到机械破坏的藻细胞更易受臭氧侵害,也更容易被水力作用所伤害。该工艺系统主要用来去除水体中的叶绿素及藻类,同时可部分去除水体中有机污染物[16],从而降低水体浊度并提高溶解氧,达到改善水质的目的。

1.4检测指标与方法

根据试验中的分析结果和文献报道,水体叶绿素a荧光值与叶绿素a浓度及藻细胞密度间存在高度线性相关性[18,21],所以采用叶绿素a荧光值表征叶绿素a浓度。主要水质指标检测方法和仪器[19,22]如下:

(1) 叶绿素a:采用叶绿素荧光仪(Flourpen FP100)测定OJIP快速荧光诱导曲线中FixArea值。

(2) 浊度:根据USEPA 180.1标准,采用浊度计(HACH 2100Q)测定。

(3) UV254:采用紫外分光光度计(岛津UV-1750)测定水样在波长为254 nm处的光密度，可表征水中吸收紫外线的不饱和有机物和含氮有机物。

(4) COD:根据HJ/T 399—2007《水质 化学需氧量的测定 快速消解分光光度法》,采用COD快速测定仪(HACH)测定。

(5) 氨氮浓度:采用HJ 535—2009《水质 氨氮的测定 纳氏试剂分光光度法》测定。

(6) 水中臭氧浓度:采用靛蓝二磺酸钠褪色分光光度法测定。

(7) 气体中臭氧浓度:采用便携式紫外臭氧检测仪(JSA9-O3-UV)测定。

2结果与讨论

水力空化-臭氧技术工业化应用研究始于2012年7月,在完成系统的运行调试后,于2013年7—10月进行5 m3·h-1处理流量的试验,2014年7—10月根据上年运行情况对系统装置做改进,并进行10 m3·h-1处理流量的试验。根据中试试验结果,复合空化-臭氧工艺表现出较高的净化能量效率[19,23],因此,在工业化应用研究中主要考察复合空化-臭氧工艺去除叶绿素a及对富营养化水体的净化效果,数据为相同工艺条件下2次试验的平均值。

2.1复合空化-臭氧工艺对叶绿素a的去除效果

在小试试验时发现,藻细胞与叶绿素a的清除是同步进行的,因此可以采用水体叶绿素a的荧光值来表征灭藻效果[18]。在5 或10 m3·h-1处理流量下分别连续运行120和30 min,定期测试复合空化-臭氧工艺去除叶绿素a的效果和稳定性,试验结果如图2所示。

图2　复合空化-臭氧工艺连续运行对

在5 m3·h-1处理流量下,复合空化-臭氧系统经过大约60 min的运行后,各处理孔板单元的出水叶绿素a含量趋于稳定。其中抽吸端安装28 mm孔径孔板辅助臭氧灭藻效果最好,出水稳定后叶绿素a荧光值由1.66×107降至平均2.25×106,稳定出水期平均去除率约为88.9%,最高去除率可达94%,出水无色透明。

将处理流量提高到10 m3·h-1,叶绿素a去除效果明显下降。由于水箱较小,水力停留时间较短,系统经过大约10 min的运行后,各处理孔板单元出水叶绿素a趋于稳定。其中抽吸端安装28 mm孔径孔板辅助臭氧灭藻效果仍然最好,出水稳定后叶绿素a荧光值由9.50×106降至平均5.24×106,稳定出水期平均去除率约为44.5%,最高清除率可达47%,约为5 m3·h-1处理流量的一半,说明水力停留时间对叶绿素a的去除效果影响很小,水力空化-臭氧去除叶绿素a主要发生在水力空化和臭氧混合区。使用其他孔径孔板也表现出类似倍增效应,因而可以对水力空化-臭氧工艺系统的处理能力近似地进行线性放大。

2.2孔板孔径对叶绿素a去除率的影响

抽吸空化的孔板孔径对叶绿素a去除率有显著影响,为了更加清楚地表达孔板孔径的影响,分别在5 和10 m3·h-1处理流量下,采用复合空化-臭氧工艺检测并计算在循环泵抽吸端各孔板单元的平均叶绿素a去除率(图3)。无论在5还是10 m3·h-1处理流量下,28 mm孔径处理效果均最好,此时孔板开孔面积与管道横截面积的比值(β0值)为0.16,即84%过流面积被孔板阻挡。

图3　循环泵抽吸端孔板孔径对复合空化-臭氧

图4显示了在优化条件下复合空化-臭氧与抽吸空化-臭氧、正压空化-臭氧、单独臭氧氧化工艺处理叶绿素a的效果。5和10 m3·h-1处理流量下,复合空化-臭氧比正压空化-臭氧工艺分别提高18%和89%,比单独臭氧氧化工艺分别提高19%和55%,比抽吸空化-臭氧工艺分别提高14.8%和5.2%,说明在水力空化辅助臭氧工艺系统中抽吸空化起主要强化作用。

图4　不同水力空化-臭氧处理工艺对叶绿素a的平均去除率

2.3水力空化-臭氧工艺对其他污染物的去除效果

在10 m3·h-1处理流量下,各工艺对浊度和UV254的消减之间无显著差异,出水稳定后浊度平均去除率为13.7%～18.8%,UV254平均去除率为12.0%～16.1%,复合空化-臭氧对COD的去除率较高,出水稳定后平均达21.0%。

图5　不同水力空化-臭氧处理工艺对

2.4水力空化-臭氧工艺对水体氨氮浓度的影响

氨氮是指水中以游离氨和铵离子形式存在的氮,也是主要好氧污染物。一般来说,动物性有机物含氮量较植物性有机物高,水产养殖水体中常常因蓄积大量残饵、鱼类排泄物和死亡残体而导致有机氮和氨氮浓度较高。采用水力空化-臭氧工艺处理水产养殖水体,一方面可以氧化降解水产养殖水体中的氨氮[25,28],另一方面臭氧对藻类或其他有机氮的破坏过程加速了氨氮的释放,导致水中氨氮浓度升高。图6为系统运行期间各工艺在5或10 m3·h-1处理流量下对氨氮浓度的影响。

臭氧氧化可去除水体中氨氮[25,28]。然而如图6所示,臭氧氧化工艺处理养殖水体过程中未新增氮源,却加速了水体中有机氮向氨氮的转化。采用单独臭氧处理工艺,水体中氨氮增加较快,说明水体中有机氮较易与水体中溶解的臭氧分子进行直接氧化而释放氨氮。

采用复合空化-臭氧比单独臭氧工艺能更好地去除氨氮,在5 和10 m3·h-1处理流量下,采用复合空化-臭氧工艺,水体中氨氮浓度平均增加率分别由单独臭氧工艺的68.6%和39.2%减少到13.7%和21.7%,出水中氨氮平均浓度分别为1.26和0.36 mg·L-1。GB 3838—2002《地表水环境质量标准》规定适用于水产养殖区等渔业水域的Ⅲ类水中氨氮限值为1.0 mg·L-1,而在水产养殖实践中氨氮浓度一般要求低于0.2 mg·L-1。因此,在高含氮水体中要进一步采取措施来降低水体中氨氮浓度。

2.5水力空化-臭氧灭藻技术的经济和安全性分析

在工业化应用调查中,水处理工艺的处理能耗和费用是不可或缺的内容。笔者选取复合空化-臭

氧工艺与单独臭氧氧化工艺进行比较,重点调查单位臭氧投入的叶绿素a去除效率、臭氧利用率、处理单位能耗以及单位能耗下的叶绿素a去除效率(表3)。

图6　不同水力空化-臭氧处理工艺对水体氨氮浓度的影响

表3复合空化-臭氧与单独臭氧氧化工艺去除叶绿素a的综合效率

Table 3Comparison between the complex cavitation/ozone and ozonation alone systems in integrated chlorophyll a removal efficiency

处理流量/(m3·h-1)处理工艺叶绿素a去除率/%臭氧对叶绿素a的去除效率/(mg·g-1)臭氧利用率/%单位能耗/(kW·h·m-3)单位能耗的叶绿素a去除效率/〔mg·(kW·h)-1〕5单独臭氧72.52.84611.8145.3复合空化-臭氧88.93.04981.7856.410单独臭氧28.90.95610.9113.0复合空化-臭氧44.51.46990.8920.5

由表3可知,与单独臭氧氧化工艺相比,采用复合空化-臭氧工艺不仅显著提高叶绿素a的去除率,而且还大幅度提高臭氧利用率和去除率极大地降低处理成本。按照目前的电费单价〔0.88 元·(kW·h)-1〕估算,如果要达到45%或85%以上的灭藻或叶绿素a去除率,水处理费用分别约为0.78和1.57元·m-1。

水力空化-臭氧工艺的安全性主要表现在出水中藻毒素、臭氧和氨氮含量以及尾气和操作环境空气中臭氧浓度。水力空化-臭氧工艺出水中藻毒素含量均在检测限(1 μg·L-1)以下,臭氧残留浓度为1 mg·L-1,静置30 min后下降到对水生生物无害水平(0.06 mg·L-1)以下。因此，为了保证水生生物安全,需在水力空化-臭氧工艺系统出水后增加1个沉淀或生物过滤缓冲池,并确保在此沉淀或缓冲池的水力停留时间大于0.5 h,这样可在一定程度上降低出水中臭氧浓度,保证水质达GB 3838—2002中Ⅲ类水环境质量标准。

利用臭氧浓度检测仪在线检测尾气中臭氧浓度,在优化的水力空化-臭氧工艺试验条件下,臭氧利用率在98%以上,尾气中臭氧浓度很低,即使经长时间的连续试验,试验场所空间范围内未闻到臭氧味道(臭氧嗅阈值为0.15 mg·L-1),因而水力空化-臭氧工艺系统不会对环境空气质量造成有害影响。

3结论

采用水力空化-臭氧工艺可有效去除富营养化水体中叶绿素a,灭杀水中藻类,消减浊度、UV254、COD,处理后水体澄清透明,感观较好。在处理流量分别为5和10 m3·h-1时,采用复合空化-臭氧工艺叶绿素a稳定出水期平均去除率分别达88.9%和44.5%,比单独臭氧氧化工艺分别提高22.6%和54.0%,运行能耗分别为1.78和0.89 kW·h·m-3。同时,在5 m3·h-1处理能力下,稳定出水期浊度、UV254以及COD的平均去除率分别达31.4%、49.4%和38.4%。

因此,在富营养化水体藻华爆发前采用水力空化-臭氧工艺能快速有效灭藻并去除叶绿素,遏制水华产生,减少因水华爆发及藻细胞死亡后产生污染物引起的生态破坏和经济损失。在水产养殖水体中应用该工艺能有效抑制藻类的繁殖,灭杀水中有害微生物及致病菌,增加水体溶解氧,提高养殖水体水质等级,减少药物及其他投入,提高单位养殖产量和品质,保证渔业生产的持续健康发展。

致谢: 常州市武进水产养殖场提供试验场地,德国耶拿大学技术化学与环境化学研究所Bernd Ondruschka教授提供技术支持,在此一并表示感谢!

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(责任编辑： 陈昕)

Practical Application of Technology Combining Ozonation With Hydrodynamic Cavitation to Algae Removal From Water.

WU Zhi-lin1,2, WANG Wei-min1, LI Wei-xin1, ZHAO Yi1, TANG Chuan-dong1,3, Giancarlo CRAVOTTO2

(1.Nanjing Institute of Environmental Sciences, Ministry of Environmental Protection, Nanjing 210042, China;2.Dipartimento di Scienza e Tecnología del Farmaco, Universty of Turin, Via P. Giuria 9, I-10125 Torino, Italy；3.College of Environment, Nanjing University of Technology, Nanjing 211816, China)

Abstract:Based on laboratory research and pilot experiments, an industrial water treatment system combining ozonation with hydrodynamic cavitation has been developed to remove algae from eutrophicated waterbodies. A comparative study was performed to compare the technologies of "complex cavitation/ozone", "extrusion cavitation/ozone", "suction cavitation/ozone", "ozonation alone" and “orifice plate aperture” in water treatment efficiency, relative to chlorophyll a, UV254, COD and NH3-N contents and turbidity in treated water. Meanwhile, comparison was done between "complex cavitation/ozone" and "ozone alone" in some economic and technological indices, such as ozone utilization rate and net purification rate per unit of ozone and energy consumed. Results show that the technology of "complex cavitation/ozone" reached 44.5% and 88.9% in chlorophyll removal rate and 0.89 and 1.78 kW·h·m-3in per unit energy consumption, respectively, during the period of stable discharge, when operated at 10 or 5 m3·h-1. Moreover, the indices of turbidity, UV254and COD all dropped significantly. The two technologies were also found better than the others in the other economic and technical indices. Therefore, it is concluded that the "hydrodynamic cavitation/ozone" system can be applied to quick and effective elimination of algae and chlorophyll, suppression of algal blooms, and reduction of ecological damage and economic losses that may be caused by algal blooms and dead algae.

Key words:hydrodynamic cavitation;ozonation;eutrophication;algae removal;industrial application

收稿日期：2015-06-09

基金项目：国家国际科技合作项目(2010DFB93700);江苏省科技支撑计划(BE2014028)

中图分类号：X505；X524

文献标志码：A

文章编号：1673-4831(2016)03-0500-07

DOI：10.11934/j.issn.1673-4831.2016.03.025

作者简介：武志林(1965—),男,江苏镇江人,研究员,博士,主要研究方向为高级氧化技术在水和废水处理中的应用。E-mail: wzhilin@hotmail.com