某难处理铀矿石加压酸浸试验研究

常喜信，钟平汝，李铁球，王高山，吴永永，孟 舒

（核工业北京化工冶金研究院，北京 101149）

加压酸浸技术在有色金属冶金领域已较为成熟，研究的较多［1－3］。铀矿石加压酸浸技术的研究始于1960年代，但工业应用很少［4－7］。世界上只有加拿大基湖铀矿石采用酸法加压工艺处理［8］；另外，南非莱维兹公司1977年建成1套处理能力20t／h铀矿石加压酸浸试验装置［9］。对于我国铀矿冶企业来说，加压酸浸还是一种新工艺［10－11］。

某铀矿石中含钛，方解石、磷灰石、萤石和绿泥石等耗酸矿物较多，铀矿物大多被其他矿物包裹。采用常规碱法、酸法浸出时，碱耗、酸耗都较高，铀浸出率低。试验研究了采用加压酸法浸出工艺从该矿石中浸出铀。

1 矿石性质

矿石中，铀主要以独立铀矿物钛铀矿、沥青铀矿、铀石、紫钼铀矿存在，与黄铁矿、白云母、金红石、萤石、方解石、磷灰石关系密切；另有少部分以类质同象形式存在于钍石中。金属矿物主要有黄铁矿、金红石、闪锌矿、钛铁矿、辉钼矿等。脉石矿物主要有白云母、石英、方解石、萤石、磷灰石、锆石等。矿石中钛、磷、碳酸盐质量分数较高，采用酸法浸出时酸耗高。矿石主要化学组成见表1。

表1 矿石主要化学成分质量分数 %

2 试验方法

2．1 常规搅拌浸出

称取磨细后的矿石于烧杯中，按一定液固体积质量比加入浸出剂和氧化剂，在一定温度下搅拌一定时间，浸出后的矿浆用布氏漏斗真空抽滤，滤饼用3倍矿石质量的洗水分多次洗涤，洗液与浸出液合并，洗后滤饼即为浸出渣。

2．2 加压酸法搅拌浸出

称取磨细后的矿石置于高压釜内胆（活动内胆）中，按一定液固体积质量比加入浸出剂，用玻璃棒搅拌至不产生气泡。将反应釜内胆置于高压釜中，紧固密封后启动搅拌并加热，打开排气阀，使反应产生的二氧化碳气体排出，升温至80～90℃后，关闭排气阀。继续升温至设定温度后保温30min，通过气瓶通入气体至设定压力，微开排气阀控制有少量气体排出，保温至所需时间。浸出结束后，用水冷却釜内矿浆至80℃左右，卸压后，取出矿浆趁热用布氏漏斗真空抽滤，滤饼用3倍矿石质量的酸化水（pH＝1．5～2．0，温度70℃）分多次洗涤，洗液与浸出液合并，洗后滤饼即为浸出渣。

3 试验结果与讨论

3．1 常压酸法搅拌浸出

试验条件：矿石粒度－0．15mm，硫酸用量300 kg／t矿石，氧化剂软锰矿用量25kg／t矿石，液固体积质量比1．5∶1，温度60℃，浸出时间4h，浸出终点时剩余酸质量浓度为30．6g／L。结果表明，浸出渣铀品位为0．016%，铀浸出率为91．58%。

采用常规酸法搅拌浸出，要保证90%以上的铀浸出率，剩余酸质量浓度需保持在30g／L以上，但余酸质量浓度高不利于浸出液的下一步处理。

3．2 加压酸法搅拌浸出

3．2．1 硫酸质量浓度对浸出的影响

矿石粒度－0．15mm，浸出温度120℃，液固体积质量比3∶1，浸出时间2h，总压力1．0 MPa，气体为纯氧。硫酸质量浓度对浸出的影响试验结果见表2。

表2 硫酸质量浓度对铀浸出率的影响

从表2看出，硫酸质量浓度对浸出影响较大：随硫酸质量浓度增大，浸出渣中铀品位降低；但硫酸质量浓度提高，铁、铝浸出率提高，矿浆过滤性能变差，不利于浸出液的后续处理。综合考虑，确定硫酸质量浓度以60g／L为宜。

3．2．2 温度对浸出的影响

矿石粒度－0．15mm，浸出剂硫酸质量浓度60g／L，液固体积质量比3∶1，浸出时间2h，总压力1．0MPa，气体为纯氧。温度对浸出的影响试验结果见表3。可以看出，随矿浆温度升高，铀浸出率升高，而铁浸出率呈降低趋势，浸出渣颜色逐渐变深至铁红色，余酸质量浓度呈增大趋势。这表明部分铁溶解后又以赤铁矿形式重新沉淀于浸出渣中，而且释放出部分酸。但温度越高能耗越大，对浸出设备的要求也越高，综合考虑，确定浸出温度以130℃为宜。

表3 温度对铀浸出率的影响

3．2．3 浸出时间对浸出的影响

矿石粒度－0．15mm，浸出温度130℃，浸出剂硫酸质量浓度60g／L，液固体积质量比3∶1，总压力1．0MPa，气体为纯氧。浸出时间对浸出的影响试验结果见表4。可以看出：随浸出时间延长，铀浸出率升高；浸出2h后，再延长浸出时间，铀浸出率变化不明显。综合考虑，确定适宜的浸出时间为2h。

表4 浸出时间对铀浸出率的影响

3．2．4 压力对浸出的影响

矿石粒度－0．15mm，浸出温度130℃，浸出剂硫酸质量浓度60g／L，液固体积质量比3∶1，浸出时间2h，气体为纯氧。压力对浸出的影响试验结果见表5。可以看出：压力为0．8MPa时就可以满足铀浸出的要求，继续增大压力，铀浸出率变化不明显。试验确定压力以1．0MPa为宜。

表5 压力对铀浸出率的影响

3．2．5 氧气体积分数对浸出的影响

矿石粒度－0．15mm，浸出温度130℃，浸出剂硫酸质量浓度60g／L，液固体积质量比3∶1，浸出时间2h，总压力1．0MPa。氧气体积分数对浸出的影响试验结果见表6。可以看出，氧气体积分数越高对铀的浸出越有利。氧气体积分数提高也有利于过滤洗涤。

表6 氧气体积分数对铀浸出率的影响

3．2．6 综合试验

上述条件试验确定的矿石浸出最佳条件为：矿石粒度－0．15mm，浸出温度130℃，浸出剂硫酸质量浓度60g／L，液固体积质量比3∶1，浸出时间2h，氧气体积分数99%。在最佳条件下进行3次综合浸出试验，结果表明，浸出渣铀品位平均0．014%，渣计铀浸出率平均为92．63%。

4 结论

1）某铀矿石中耗酸矿物含量较高，酸法浸出时酸耗高，且需要控制较高的剩余酸度才能获得满意的浸出效果。

2）采用加压酸浸工艺处理该矿石可以得到满意的浸出效果：与常规搅拌浸出相比，酸耗降低；浸出液余酸质量浓度仅为2～4g／L，无需二次处理即可采用离子交换法回收其中的铀，可有效简化铀的水冶工艺。

3）加压酸浸在有色金属领域已较为成熟，但在铀矿冶领域还是一种新工艺。研究结果表明：采用加压酸浸技术处理难处理铀矿石，可通过添加固体氧化剂如软锰矿降低氧分压，从而降低对加压设备的技术要求；此外，通过调控浸出条件，可实现脉石矿物的溶解、重结晶，有效降低酸耗及浸出液酸度。

［1］张候文，范兴祥，吴红林，等．从铜渣中加压酸浸铜的试验研究［J］．湿法冶金，2013，32（5）：305－308．

［2］陈晓鸣，张昱，王春梅，等．用硫酸从青海含铜红土型硅酸镍矿石浸出镍、铜试验研究［J］．湿法冶金，2014，33（5）：347－351．

［3］田明明，何丹，张志杰．硫化锌精矿加压酸浸渣回收工艺及其环境影响分析［J］．江西科学，2014，32（5）：690－692．

［4］钟平汝．加压酸浸工艺及其在铀矿大基地建设中的应用前景［C］／／中国核学会．全国铀矿大基地建设学术研讨会论文集：上．海口，2012：65－69．

［5］宋复伦，宁模功．加压湿法冶金的过去、现在和未来［J］．湿法冶金，2001，20（3）：165－166．

［6］柯家骏．湿法冶金中加压浸出过程的进展［J］．湿法冶金，1996（2）：1－13．

［7］邱定蕃．加压湿法冶金过程化学与工业实践［J］．矿冶，1994，3（4）：55－67．

［8］关自斌，高仁喜，田原．铀矿石加压浸出技术的进展［J］．铀矿冶，1999，18（3）：171－178．

［9］СмирновЮВ．铀湿法冶金的基本研究方向［J］．蒋铮民译．湿法冶金，1982（4）：33－38．

［10］哈伯锡F，廖德华，刘汉钊，等．加压湿法冶金［J］．国外金属矿选矿，2006（11）：10－15．

［11］李程，张兆光．加压酸浸技术在铀矿冶行业中的应用展望［C］／／中国核学会．全国铀矿大基地建设学术研讨会论文集：下．海口，2012：1106－1111．