10-MWt固态钍基熔盐堆乏燃料贮存系统临界安全影响分析

田 金 夏晓彬 彭 超 张志宏

1（中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 201800）

2（中国科学院大学 北京 100049）

10-MWt固态钍基熔盐堆乏燃料贮存系统临界安全影响分析

田 金1,2夏晓彬1彭 超1,2张志宏1,2

1（中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 201800）

2（中国科学院大学 北京 100049）

10-MWt固态钍基熔盐堆(Thorium-based Molten Salt Reactor-Solid Fuel, TMSR-SF)使用TRISO (Tri-structural isotropic)颗粒燃料元件，并采用熔融氟盐作为一回路冷却剂，附着在燃料元件上的熔盐有可能影响系统反应性。因此，需要分析在燃料元件的贮存过程中熔盐附着燃料元件对贮存临界安全的影响。使用SCALE6.1的TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion)模块对TMSR-SF堆芯建模并进行燃耗计算，使用MCNP对乏燃料贮存系统进行临界计算。分别考虑熔盐浸渗球形燃料元件和熔盐包覆在球形燃料元件表面两种典型情况下，熔盐附着对贮存系统反应性的影响。针对乏燃料贮存系统，以浸渗最大量，即熔盐体积是石墨体积的13.9%为前提，临界计算结果表明，熔盐浸渗入石墨基体贮存系统的反应性比熔盐包覆在球形燃料元件表面的贮存系统的反应性要大5%；与没有熔盐附着的情况相比，有熔盐附着的情况下贮存系统反应性要大15%。对乏燃料贮存系统的临界安全分析可知，两种典型的熔盐附着模型对贮存系统的反应性存在一定的影响，但无论是熔盐浸渗还是包覆，贮存系统仍处于次临界，意味着贮存系统在正常工况下是安全的。

钍基熔盐堆，乏燃料元件，熔盐浸渗，临界计算，临界安全分析

熔盐堆(Molten Salt Reactor, MSR)是第四代国际核能论坛(Generation IV International Forum, GIF)推荐的6种先进四代堆候选堆型之一，具有资源的可持续性、高度的安全性、良好的经济性和可靠的防扩散性等特点，满足核能可持续发展的需要[1]。中国科学院战略性国家先导科技专项“未来先进裂变核能——钍基熔盐堆核能系统”包括固态燃料球床堆(Thorium-based Molten Salt Reactor-Solid Fuel, TMSR-SF)和液态燃料熔盐堆(Thorium-based Molten Salt Reactor-Liquid Fuel, TMSR-LF)[2]。10MWt固态钍基熔盐堆(TMSR-SF1)是固态球床堆，使用球形燃料元件，一回路冷却剂采用2LiF-BeF2熔盐。由于采用熔盐作为冷却剂，可能会导致熔盐浸渗入球形燃料元件石墨基体，橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)的研究表明，熔盐可浸渗到作为慢化体的石墨中[3]。在TMSR-SF1中，由于使用熔盐作为一回路冷却剂，浸渗到球形燃料元件石墨基体中的熔盐可能会影响到乏燃料贮存系统的临界安全，由密度效应可知，密度的变大会使中子自由程减小，系统的中子有效增值因子变大，系统反应性上升。针对这种情况，本文将对乏燃料贮存系统进行临界安全分析，为TMSR-SF1乏燃料的安全贮存系统设计提供参考。

1 安全分析方法

1.1 TMSR-SF1反应堆堆芯和球形燃料元件

TMSR-SF1堆芯功率10 MWt，一次装料11 043颗球形燃料元件，燃料按照四棱锥方式规则堆积，如图1所示。堆芯活性区体积1.95 m3，堆内包括一个中子源通道，三个实验测量通道，以及16根控制棒。在堆芯活性区内有燃料区及其外围的反射层，堆芯活性区外有围桶。一回路冷却剂采用7Li富集度为99.99%的2LiF-BeF2熔盐，冷却剂堆芯入口温度600 ºC，堆芯出口温度628 ºC，核心中235U初始富集度17.08%，一次装料满功率运行120 d[4]。

图1 球形燃料元件四棱锥方式规则堆积Fig.1 Spherical fuel elements stacked as pyramid way.

TMSR-SF1采用和高温气冷堆HTR-10相同结构的球形燃料元件，TRISO (Tri-structural isotropic)包覆颗粒由其核心(kernel)的UO2颗粒以及UO2颗粒外包覆的一层多孔的、低密度的热解碳，两层高密度的热解致密碳和一层碳化硅构成[5]。包覆层既能有效地将裂变产物阻留在TRISO内部，又能通过低密度的热解碳缓解气态裂变产物对碳化硅产生内压力，使球形燃料元件在堆芯辐照过程中不至于破裂。

1.2 计算方法

首先对TMSR-SF1堆芯展开燃耗计算，堆芯燃耗计算给出在某个时间节点上的核素质量，这为反应性价值核素随时间的变化提供数据依据；其次分析熔盐在燃料元件石墨基体中的浸渗情况；然后结合燃耗计算结果计算乏燃料系统反应性，并就两种系统分别考虑熔盐浸渗燃料元件石墨基体和熔盐包覆球形燃料元件表面这两种情况；最后结合临界计算结果对乏燃料贮存系统进行临界安全分析。

2 燃耗计算

采用SCALE6.1中TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion)控制模块进行燃耗计算，以确定乏燃料核素含量。TRITON控制模块可提供集成自动化多群共振截面处理、源项计算和中子输运计算等功能[6]，将NEWT (New ESC-based Weighting Transport code)和ORIGEN-S (Oak Ridge Isotope Generation-Advanced Version)点燃耗程序耦合可以进行二维燃耗计算。

2.1 堆芯建模

为让入射到围桶上的中子能够各向同性地被反射回堆芯，围桶处的边界条件设置为White边界，此边界条件适用于圆柱等非直角几何结构[7]。

2.2 反应性价值核素筛选

乏燃料元件从堆芯中卸出后，含有多种裂变核素，大多数核素由于对反应性贡献很小，因此只需要选择对中子有效增值因子贡献较大的核素进行临界计算[8]。反应性价值核素的筛选基于两点要求：(1) 核素化学性质稳定且半衰期较长；(2) 与中子反应截面大。筛选出的反应性价值核素包括主要的锕系核素、镧系核素以及其他临界反应性分析中已经过验证的核素，筛选的核素见表1。

表1 筛选的反应性价值核素Table 1 Screening the reactivity worth radionuclide.

2.3 核素分析结果

用SCALE6.1中的TRITON控制模块下的Opus选择上述经过筛选的核素，该选项的作用是选择特定核素输出到输出文件中。NEWT调用这些核素的截面数据进行反复迭代计算，最后将核素质量随时间的变化结果输出到输出文件中。考察停堆冷却100 天内各核素的衰变情况。表2列出了主要核素计算数据。

表2 TMSR-SF1堆芯燃耗计算结果Table 2 Burnup calculation results for TMSR-SF1 core (g).

3 乏燃料贮存系统临界计算

临界计算是为了进行临界安全分析，乏燃料贮存系统临界安全分析的目的在于确保乏燃料贮存系统处于次临界状态。

采用MCNP5对乏燃料贮存系统进行临界计算和分析。MCNP5程序是基于蒙特卡罗方法的通用软件包，被广泛地应用于辐射防护剂量学、辐射屏蔽、裂变及聚变堆设计和核临界系统（包括次临界和超临界系统）本征值的计算等方面[9]。

3.1 熔盐对乏燃料元件影响

在TMSR-SF1乏燃料贮存系统中，需要研究熔盐对反应性影响。ORNL的静态和动态压力渗透实验表明，FLiBe熔盐会浸渗石墨。为研究熔盐浸渗量与石墨基体内外压差的关系，ORNL做了相关的研究，汞在一定压强下的浸渗特性与2LiF-BeF2熔盐的浸渗特性相似，即在一定的压强差下，700 ºC的2LiF-BeF2熔盐的浸渗量与3倍于此的压强差下的室温时汞的浸渗量相当[3]，由此拟合得出熔盐浸渗量与球形燃料元件石墨基体内外压强差的关系曲线如图2，由图2可知熔盐在石墨基体中最大的浸渗量为13.9%。

图2 2LiF-BeF2熔盐浸渗石墨基体的体积分数与石墨基体内外压强差的关系Fig.2 Relation between 2LiF-BeF2 intrusion volume and pressure difference inside and outside of graphite substrate.

全陶瓷型包覆颗粒燃料是均匀弥散在石墨基体层内部，研究表明熔盐浸渗只是填补了基体内的孔隙，不会进入TRISO颗粒内部[10]，所以浸渗熔盐只能停留在石墨基体中。

TMSR-SF1正常运行的情况下，石墨基体内外的压强差约为0.2 MPa，最大压强不超过0.4 MPa，结合拟合的关系曲线换算得出石墨基体中2LiF-BeF2浸渗量体积百分数分别为0.19%和0.27%。

由于上述数据只是TMSR-SF1设计参数，堆芯真正的工况参数还有待以后实验得出，因此本文使用ORNL的实验数据，为便于研究熔盐对于乏燃料贮存的反应性影响，选取2LiF-BeF2浸渗在石墨基体内部的体积分数为熔盐浸渗最大量13.9%。

3.2 单个贮存罐的临界计算

TMSR-SF1乏燃料贮存罐的设计参考HTR-10乏燃料贮存罐的结构[11]，如图3所示。贮存罐主要包括内层钢衬、外层钢衬和位于两者之间的铅屏以及顶部的屏蔽塞。

图3 乏燃料元件贮存罐Fig.3 Spent nuclear fuel elements storage canister.

根据式(1)将前述的燃耗计算结果得到的各元素质量转换成原子密度数据写入MCNP数据卡中，程序运行便可得到TMSR-SF1贮存系统模型的临界计算结果。

式中，Ni是第i种核素的原子密度；ρmix是乏燃料质量密度；wfi是第i种元素的质量分数；Na是阿伏伽德罗常数；Ai是第i种元素的原子质量。

为研究单个贮存罐中可装载燃料球的个数，分别对以下对象做了临界计算：TMSR-SF1乏燃料；体积为石墨基体13.9%熔盐浸渗TMSR-SF1乏燃料(Spent fuel Inf 13.9%)；体积为石墨基体13.9%熔盐包覆TMSR-SF1乏燃料表面(Spent fuel Cov13.9%)。临界结果如图4。

图4 单个贮存罐针对不同的对象可装载的乏燃料元件个数Fig.4 Number of fuel elements loading in a storage canister for different objects.

由图4可知，有熔盐附着燃料的贮存系统反应性是高于没有熔盐附着的贮存系统。这是因为，在熔盐包覆时，起主要作用的是反射效应，中子泄露减少了，系统的反应性会表现为上升；熔盐浸渗时，密度效应起主要作用，密度增大，中子自由程变短，系统中子有效增值因子变大，体现为反应性的上升。根据HTR-10单个贮存罐存放2000个球形燃料元件的设计贮存容量，当贮存罐装载了2000个TMSR-SF1乏燃料球的情况下，图4中三种情况的乏燃料贮存系统反应性为0.145左右，均小于国家标准GB15146.3所规定的次临界限值0.95[12]，在上述三种情况下，可知单个贮存罐中的乏燃料元件即便有熔盐附着，系统反应性仍处于次临界。

3.3 贮存阵列的临界计算

TMSR-SF1设计寿命为20年[13]，总共使用约220860个燃料球，则需要112个贮存罐。从临界安全角度出发，对贮存罐的阵列排布模型进行临界分析。排布方式：8行×7列×2层，贮存罐罐心间距为0.88 m。

为研究熔盐对贮存系统反应性的影响，分别就熔盐浸渗球形燃料元件石墨基体和熔盐无浸渗而是包覆在球形燃料元件表面并与无包覆无浸渗的使用后贮存系统作临界计算，计算结果如图5所示。

图5 熔盐浸渗石墨基体和等浸渗体积熔盐包覆在燃料表面的临界计算结果Fig.5 Criticality calculation results which molten salt infiltration graphite substrate and volume of molten salt coating fuel surface is equal to it.

以熔盐浸渗最大量，即熔盐体积为石墨基体体积的13.9%为前提，得到以下两个结论：(1) 熔盐浸渗入石墨基体比熔盐包覆在球形燃料元件表面的贮存系统的反应性要大5%；(2) 熔盐包覆球形燃料元件的贮存系统和熔盐浸渗石墨基体贮存系统这两者的反应性大于没有熔盐（无浸渗、无包覆）的贮存系统反应性，有熔盐的贮存系统反应性相比没有熔盐浸渗、没有包覆的贮存系统反应性要大15%。

4 结语

对乏燃料贮存系统的临界安全分析可知：(1)熔盐会对乏燃料贮存产生影响，浸渗入球形燃料元件石墨基体内部和包覆在球形燃料元件表面均会导致贮存系统反应性上升，且对于相同体积的熔盐，浸渗燃料元件会比包覆在燃料元件表面对反应性的影响略大；(2) 通过临界计算结果可知，熔盐会影响钍基熔盐堆乏燃料贮存系统，但是有熔盐影响的贮存系统仍处于次临界，意味着乏燃料贮存系统在正常的贮存工况下是安全的。

1 GIF. A technology roadmap for Generation IV nuclear energy systems[R]. USA: Department of Energy, 2002

2 TMSR研究中心. 2 MWt固态钍基熔盐实验堆概念设计报告(上)[R]. 上海: 中国科学院上海应用物理研究所, 2013

TMSR Research Center. The conceptual design report 2 MWt solid thorium-based molten salt experiment reactor (Upper Vol)[R]. Shanghai: Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, 2013

3 Briggs R B, MacPherson H G. Molten-slat program semiannual progress report for period ending PART II: materials studies-flouride salt contamination studies[R]. ORNL-3282, USA: ORNL, 1962

4 TMSR-SF1堆物理分总体. 10 MWt TMSR-SF1总体物理方案和参数[F]. 上海: 中国科学院上海应用物理研究所, 2013

Reactor Physics Department of TMSR-SF1. Physics programs and parameters for 10 MWt TMSR-SF1[F]. Shanghai: Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, 2013

5 唐春和. HTR-10燃料元件的制造和发展趋势[J]. 研究与探讨, 2006, (3): 2−12

TANG Chunhe. The fabrication and trends of fuel elements for HTR-10[J]. Research and Discussion, 2006, (3): 2−12

6 O'Dell R D, Alcouffe R E. Transport calculations for nuclear analyses: theory and guidelines for effective use of transport codes[M]. USA: Los Alamos National Laboratory,1987: 173

7 DeHart M D. TRITON: an advanced lattice code for MOX fuel calculations[M]. ORNL/TN 37831-6170, USA: ORNL, 2003: 3

8 Neuber J C, Siemens A G. Criticality analysis of PWR spent fuel storage facilities inside nuclear power plants[A]. USA: International Atomic Energy Agency, 1998: 25

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10 徐世江, 朱均国, 杨冰. 高温气冷堆包覆燃料颗粒-热解碳化硅层包覆工艺的研究[J]. 炭素技术, 1994, 6(10): 10−14

XU Shijiang, ZHU Junguo, YANG Bing. HTR coated fuel particles-research for pyrolysis of the silicon carbide layer coating process[J]. Carbon Technology, 1994, 6(10): 10−14

11 刘继国, 肖宏伶, 王伟成. 10 MW高温气冷堆乏燃料元件的贮存[J]. 原子能科学与技术, 2006, 40(2): 240−242

LIU Jiguo, XIAO Hongling, WANG Weicheng. Storage the 10 MW high temperature gas cooled reactor spent nuclear fuel element[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2006, 40(2): 240−242

12 GB15146.3-2008, 反应堆外易裂变材料的核临界安全Ⅲ: 易裂变材料贮存的核临界安全要求[S]. 北京: 中国标准出版社, 2008

GB15146.3-2008, Nuclear criticality safety for fissile materials outside reactors Part Ⅲ: requirements for nuclear criticality safety in the storage of fissile materials[S]. Beijing: China Standard Press, 2008

13 张国庆, 王帅, 朱兴旺, 等. TMSRT-SF1源项报告[R].上海: 中国科学院上海应用物理研究所, 2014

ZHANG Guoqing, WANG Shuai, ZHU Xingwang, et al. TMSRT-SF1 source term report[R]. Shanghai: Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, 2014

CLC TL93+3

Impact analysis of criticality safety for 10-MWt solid thorium-based molten salt reactor spent nuclear fuel storage system

TIAN Jin1,2XIA Xiaobin1PENG Chao1,2ZHANG Zhihong1,2

1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China) 2(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Background: The 10-MWt TMSR-SF (Thorium-based Molten Salt Reactor-Solid Fuel) uses TRISO (Tri-structural isotropic) fuel and the fluoride salt is taken as a primary coolant. The molten salt could attach at the fuel element when the fuel was discharged from the core, which may consequently affect the reactivity of the spent nuclear fuel storage system. Purpose: This study aims to analyze the effects of the molten salt attached at the fuel element to the criticality safety of the spent nuclear fuel storage system. Methods: First of all, the TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion) module in SCALE was employed to calculate the burn-up results of the TRISO fuel in TMSR-SF reactor core, then in the premise of the maximum impregnated amount that the molten salt's volume is 13.9% of the graphite's volume, the criticality analysis of the spent nuclear fuel storage system was carried out by using MCNP code. Finally, the effects on the reactivity of spent fuel under conditions of molten salt infiltrated the fuel element and coated on the fuel element were compared separately. Results: Computational results showed that the reactivity in the situation that molten salt infiltrated the fuel element would be 5% greater than the molten salt coated the fuel surfaces, but is still in sub-criticality. The reactivity would be even smaller than that of the fuel elements contained only. Conclusion: Molten salt attached at the fuel element would affect the reactivity of the storage system, but the spent nuclear fuel storage system keeps in sub-criticality, which indicates the spent nuclear fuel storage system for TMSR-SF would remain in safety state.

TMSR, Spent nuclear fuel element, Molten salt infiltrate, Criticality calculation, Criticality safety analysis

TL93+3

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.050602

中国科学院战略性先导科技专项(No.XDA02005002)资助

田金，男，1989年出生，2012年毕业于西南科技大学，现为硕士研究生，研究领域为固态钍基熔盐堆乏燃料贮存临界安全

夏晓彬，E-mail: xiaxiaobin@sinap.ac.cn

2015-03-05，

2015-03-16