分段γ扫描装置校准用桶状标准源的设计

徐利军 叶宏生 张卫东 林 敏 肖雪夫 陈细林郭晓清 夏 文 陈义珍 陈克胜

1（中国原子能科学研究院 北京 102413）

2（计量与校准技术重点实验室 北京 102413）

分段γ扫描装置校准用桶状标准源的设计

徐利军1,2叶宏生1,2张卫东1林 敏1,2肖雪夫1,2陈细林1郭晓清1夏 文1陈义珍1陈克胜1

1（中国原子能科学研究院 北京 102413）

2（计量与校准技术重点实验室 北京 102413）

放射性废物桶分段γ扫描(Segmented Gamma Scanning, SGS)测量装置结构复杂，其测量对象即废物桶自身的放射性物质的分布、组成、活度范围以及堆积密度等差别较大，若对每类样品单独进行效率刻度，通常需要多个不同组成和体积庞大的刻度源，从而花费大量的时间和费用。通过对SGS装置的测量方法的研究，设计出以线状源法为核心的放射性废物桶标准源的基本模型，该模型由单个与废物桶相同高度的线状源插入废物桶中进行旋转测量形成，优点是放射性废物桶标准源内放射性核素与填充基质分开，结构灵活且安全性较高。通过实验测量结果和蒙特卡罗模拟的结果进行比较，验证其用于量值传递的可行性。

废物桶，分段γ扫描装置，校准，标准源

放射性分段γ扫描装置(Segmented Gamma Scanning, SGS)的主要测量对象是放射性废物桶，其测量的物理基础是利用桶内各种核素的特征γ射线来分析这些核或放射性废物中所含核素的种类，再利用这些特征γ射线的强度来计算我们感兴趣的核素的含量或活度[1−3]。随着我国核电产业的发展以及大量核设施退役工作的开展，需处理废物量不断的增加，SGS装置由于测量时间短和使用成本低的优点而备受青睐，对其进行刻度和校准的需求也随之日益增多，但该量值溯源过程也存在许多难题[4−5]。首先，被分析样品的放射性核素和基体材料成分复杂，对于仪器进行刻度时，必须首先采用一系列与待测样品近似的刻度标样对此类γ射线无损分析测量装置进行刻度，制备不同种类的刻度标样将耗费大量的时间和资金；其次，SGS装置的测量是建立在各分段均匀分布的基础上，用于刻度的标样必须已知活度且放射性物质的分布必须均匀以减少未知因素，对于测量对象多为固态填充物的废物桶样品而言，很难将放射性核素完全均匀地分散在其内部；第三，由于SGS装置本身比较笨重，检定或校准刻度时只能将废物桶标样进行传递量值。放射性废物桶体积从50 L到400 L不同规格，以均匀填充法制备的各系列的放射性桶状标准源在其储存和运输时存在着困难。

为解决上述难题，拟将放射性核素集中在线状源中与废物桶填充基质分开，通过合理的结构设计和实验方法的验证，将其作为与均匀填充的放射性废物桶等效的标准源，从而代替一般的均匀填充的桶状标准源用于SGS装置不同样测量条件下放射性活度探测效率的刻度。

1 SGS装置的建立及基于线状源的探测效率刻度原理

典型的SGS装置主要包括探测系统（一个屏蔽准直的高纯锗探头以及相关电子学设备）、样品定位系统（可使被测样品桶能自转和纵向上下移动）和透射源组件（一个用于自吸收校正透射源）等三大部分[6]。本项目研究过程中设计加工了一套SGS装置，该装置将测量过程中样品桶的自转和纵向分段移动分开，在实现SGS装置测量功能的同时简化了装置，如图1所示。在分段γ扫描测量过程中废物桶能在旋转平台上自动旋转实现各分段样品的均匀化，探头及准直器在纵向可上下移动，实现了分段测量。

SGS装置是测量废物桶时假设测量对象在水平方向上基质与放射性核素的分布是均匀一致的，将被测物（桶）沿垂直方向设定为若干段，水平方向匀速旋转被测物，用γ射线探测器测量记录被测物内放射性核素的γ射线能谱，利用已知探测器的效率和γ射线能量的函数关系，获得该段被测物内放射性核素的总量[7−8]。对于SGS装置的刻度，主要解决其在某一个分段内效率的刻度即可类推至其它分段。在各分段的γ能谱测量中，γ射线全能峰计数率损失包括两个方面[5]：一个是仪器本身由于谱堆积效应核电子学死时间等原因引起的计数率损失；另一种是由于样品本身对γ射线的自吸收效应引起的计数率损失。如果同时考虑上述两种计数率损失效应，则经校正后的第i段某种能量γ射线的全能峰计数率为：

式中，CRi为第i段废物桶样品经校正后的γ射线全能峰计数率；PRi为第i段样品的测量的原始γ射线全能峰计数率；CFi(RL)为第i段废物桶样品γ谱仪计数率损失校正因子；CFi(AT)为第i段废物桶样品对某一能量γ射线的自吸收衰减校正因子。

废物桶样品中单个测量层中放射性核素的活度Ai可以由式(2)得到，再进行加和由式(3)得到整个废物桶的总的放射性核素活度A。

式中，N是废物桶样品测量时所分的段数；η是待测放射性核素中发射的特征峰能量γ射线的发射率；K是探测效率，与探测器的本征效率，被测γ射线的特征峰能量以及被测样品对γ探头的立体角等因素有关，它可以用某种标准样品在一定条件下进行刻度获得，且在同一分层条件下各层的刻度因子相同。

图1 典型SGS装置示意图1. 透射源组件，2. 废物桶旋转平台，3. 准直器，4. 高纯锗探头以及低温冷却装置，5. 探头升降装置Fig.1 Sketch of typical SGS device.1. Unit of transmission source, 2. Turntable mechanism for waste drum, 3. Collimator, 4. High purity germanium detector and its cold device, 5. Elevator mechanism for detector

壳源(Shell-Source)法[9−12]是利用线状源在废物桶中不同位置上测得的净计数率进行拟合计算可以得到与一个相同活度的均匀填充桶等效净计数率。该方法将与桶高相同长度的线状源按照平行径向分布在距离圆心不同的位置上，一般为7个或以上不同位置。测量时线状源插入其中一个位置，其余空置位置填充与桶基质相同的材料。线状源的位置分布及测量时线状源与探测装置的位置如图2所示。

图2 线状源沿径向不同测量位置上的分布(a)和线状源测量示意图(b)Fig.2 Sketch of linear source in different locations along with the radial direction (a) and sketch of linear source in measurement (b).

将线状源插入桶内某个位置进行测量时，对于均匀填充基质的废物桶和自身直径可忽略不计的线状源而言，能量为E的γ射线全能峰净计数率NE(Ri)是线状源所处位置的函数，如式(4)：

式中，Ri为所处位置到圆心的距离；aiE为与能量相关的拟合系数。

假设桶的最大半径为Rmax，若沿半径0−Rmax分布M个线状源，M足够大，则能量为E的特征峰总的净峰面积为：

据积分原理，将不同线状源插入不同位置后测量结果之和除以M，即等于均匀介质中分布均匀放射性核素的活度，M趋近于无穷，越与真实的均匀分布的废物桶探测结果接近。实际进行探测效率校准刻度时，线状源的位置数量N≥7即可[9]。

2 放射性废物桶标准源的结构设计

基于线状源的探测效率刻度方法中放射性废物桶标准源，主要有三大部分组成：(1) 装有放射性溶液的线状源；(2) 用于放射性线状源定位的隔板和套管；(3) 填充的基质材料与桶壳。放射性废物桶标准源的主体结构如图3所示。

图3 放射性废物桶标准源结构示意图Fig.3 Sketch of reference source for radioactive waste drum.

装有γ放射性核素溶液的容器固定在线状源支架内。该支架为有机玻璃材质，由可放置两个放射性溶液容器（10 mL圆柱体）的小支架组装而成，可任意组装拆卸以适用于不同体积的废物桶（50 L、208 L、400 L）。每个小支架上方伸出部分为螺栓，下部凹进部分为螺母，相互间可紧密配合，以保证各放置位置的距离相同减少间隔位置差异对校准结果的影响。每个小支架为半开形状，便于放射性容器的取放，且放置位置有一定的深度用于容器的固定，便于废物桶整体进行旋转测量时防止出现跌落，另一方面尽量减少固定绑带引入不同填充材质。放射性容器内的放射性溶液的体积通过称量法保持一致并进行蜡封，尽量减少溶液挥发而导致体积的变化带来校准结果的偏差。

为获得放射性接近均匀一致分布的废物桶，每次测量时平行于废物桶轴向插入同样强度的放射性线状源。假设在环形块的中间插入线状源，即形成放射性分布均匀的单个环形块体积。按照式(6)确定线状源位置：

式中，Si为第i个线状源位置距离圆心距离；i为0−m，cm；m为线状源位置总数；a为废物桶半径，cm。

线状源的位置由隔板和套管确定，距离放射性废物桶中心不同半径处。根据填充基质材料的密度和原子序数的不同，选择不同套管个数放置线状源。若以每根套管的中心轴线与废物桶中心轴线形成一个平面（重合除外），则相邻平面间的角度相同，如图2所示，避免标准源废物桶进行旋转测量时，出现不同角度由于密度变化较大而使γ射线自吸收衰减变化较大，造成模拟结果与实际均匀废物桶差别较大。

由于放射性废物桶标准源内放射性核素与填充基质分开，填充基质可根据测量样品随时改变减少制备标准样品所花费的时间和精力；放射性溶液的种类和活度也可以根据目标样品不同而改变。线状源可抽出单独储存或运输，从而减少量值传递过程中的放射性物质泄漏的风险和确保安全。

3 实验测量与蒙特卡罗验证

3.1 线状源制备的废物桶的实验测量

SGS装置的测量原理是基于各个分段内基质材料和放射性核素是均匀一致的。因此，理想的放射性废物桶标准源是填充材料与放射性物质分布在各层内绝对分布均匀。实际中只有放射性水溶液接近该理想源。为验证该方法制备的放射性标准废物桶与均匀填充放射性废物桶的等效性，选用水作为填充基质。

线状源废物桶填充介质为水，为更好地比较测量结果，选择9个套管位置的隔板装配废物桶标准源，线状源分别放置在距离圆心为6.6 cm、11.4 cm、14.8 cm、17.5 cm、19.8 cm、21.9 cm、23.8 cm、25.8 cm和26.4 cm处。测量时废物桶旋转，线状源插入其中一个套管中，其它位置的套管填充水。待测γ核素为152Eu，将制备好的标准废物桶放置在图1所示的SGS装置中测量。

152Eu的特征峰能量选121.8 keV、344.3 keV、778.9 keV、964.1 keV、1 112.1 keV和1 408 keV，测量得到各个特征峰的净计数。将式(4)移项整理得：

同一个特征峰下不同位置的净峰面积的对数以离圆心的距离为变量，即按式(7)中LN[NE(Ri)]−Ri作图并进行拟合，见图4。拟合结果中线性相关系数R2为0.999 2−0.999 6，由此可见线状源废物桶的设计基本满足要求，根据不同点的拟合得到的函数关系可以计算得到均匀桶的分布。由于线状源支架、套管、隔板以及放射性溶液容器存在，而与理想状态的线状源废物桶有差异，需通过实验对其影响进行扣除。

按照上述方法得出拟合函数后，按照微分的思想，对NE(Ri) (i=1, 2, 3, …, 27)按照Ri从0.5−R等距离进行插值计算，即R1=0.5 cm，R2=1.5 cm，…，R27=27.5 cm（废物桶内径R为28.3 cm）。将各点的计算结果再进行加权平均如下：

图4 距离圆心不同位置时LN[NE(Ri)]−Ri函数关系Fig.4 Function of LN[NE(Ri)]−Ri in different distances from the center.

将峰面积按照式(8)计算得出其等效于均匀废物桶特征峰处的净峰面积计数率，按照式(2)可求得不同能量下该SGS装置的探测效率Eeff如图5所示。

图5 利用线状源桶得到的SGS装置探测效率Fig.5 Detect efficiency of SGS device calculating by linear source.

由图5可知SGS装置的探测效率曲线与一般的高纯锗探头的效率曲线存在差异，这其中主要是由于废物桶是一个相对较大的体源，SGS装置中的探头被准直，在纵向分层中存在着张角而造成的。

3.2 水均匀废物桶测量的模拟计算

为验证基于线状源的探测效率刻度方法，需制备水均匀放射性废物桶，该工作暂未开展，拟通过蒙特卡罗(Monte Carlo, MC)方法模拟计算上述测量条件下水均匀放射性废物桶的探测效率。

对于高纯锗(High Purity Germanium, HPGe)一类的探头一般厂家给出的探测器晶体尺寸与实际有差异，同时本征效率实际值与理论值也存在差异，需要设计一个调整方案，精确确定探测器晶体几何尺寸，使得在整个能量范围内蒙特卡罗计算得到探测效率与实验结果在误差范围内达到一致。在对SGS装置进行模拟计算前需对探头进行探头本征效率的测量和模拟计算以建立准确的探头模型。

在建立上述探头模型的基础上，水均匀废物桶以及SGS装置的简化结构模型见图6。蒙特卡罗模拟计算软件采用FLUKA2011.2b，在EM-CASCA模式下运行，只考虑光子与电子的耦合输运。FLUKA标准卡的输入中源项的描述不含体源，因此需对利用SOURCE卡外接自编的源项程序进行计算。

图6 水均匀废物桶测量的模拟Fig.6 Simulation of measurement for uniform water drum.

各个能量点的计算效率以及与实验测量结果比较如图7所示，其中EX为实验测量点。

图7 两种计算方法所得的探测效率比较Fig.7 Comparison of detect efficiency by two calculation methods.

可见，除低能点外两种方法计算的探测效率结果较接近，证明利用线状源废物桶模拟均匀基质填充废物桶是可行的，其中存在的差别原因如下：(1)线状源废物桶中桶内填充基质除水外还包含套管、隔板、线状源支架、盛放射性溶液的器皿等，与水均匀填充放射性废物桶不同；(2) 放射溶液集中在线状源的小瓶中，测量过程由于废物桶的旋转对探头张角的变化与水均匀桶对探头张角的变化不完全相同；(3) 蒙特卡罗计算与实际实验存在的差异；(4)从图7中可以看出，低能点尤其是121 keV处的差异较大，其原因是本实验采用密度为1.0 g·cm−3的水作为填充介质，该能量γ光子的透射率为0.00014，超出SGS装置的适用范围[5]（透射率T＞0.001），实验测量结果中自吸收修正误差较大。

4 结语

通过线状源法桶状标准源实际测量结果与水均匀桶的蒙特卡罗模拟计算结果的比较，可知利用线状源法制备的废物桶标准源是可以取代均匀填充废物桶用于SGS装置的刻度。桶状标准源中的支架、容器等改变均匀性的影响因素可通过SGS装置自带的透射源进行修正。

为进一步验证该线状源法桶状标准源在SGS装置校准中的应用，拟制备208 L的放射性水溶液填充的废物桶标准源，将两种类型的标准源的校准数据进行对比，验证其可行性后即可推广应用于不同填充基质的废物桶，相关研究工作正在进行中。

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CLC TL84

Design of reference radioactive source of waste drum used in calibration of segmented gamma scan device

XU Lijun1,2YE Hongsheng1,2ZHANG Weidong1LIN Min1,2XIAO Xuefu1,2CHEN Xilin1GUO Xiaoqing1XIA Wen1CHEN Yizhen1CHEN Kesheng1

1(China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China)
2(National Key Laboratory for Metrology and Calibration Techniques, Beijing 102413, China)

Background: Segmented Gamma Scanning (SGS) device for radioactive waste barrel has complex structure and many kinds of measurement objects different in their constitution, distribution, range of radioactivity, bulk density, etc. Purpose: If the device for each sample was individually scaled, usually multiple different compositions and cumbersome calibration sources were required, which would cost a lot of time and money. So a reference source with appropriate design is required at first. Methods: Based on the study of calibration methods and Monte Carlo (MC) calculations for waste drums scanning devices, the basic model of reference source for radioactive waste barrels was established. Results: Reference source is composed of a waste barrel rotating in measurement and a linear source which inserted in it and the same height as the barrel. It is the advantage that radioactive material is separated from filling matrix in the barrel and of flexible structure as well as high security. Conclusion: The experimental measurements and MC simulation results are in great agreement especially in high energy point above 344.3 keV. It proves that the reference source can be used in value transfer for SGS devices.

Waste drums, SGS device, Calibration, Reference source

TL84

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.050502

徐利军，男，1980年出生，2006年于中国原子能科学研究院获硕士学位，从事电离辐射计量领域研究

2015-02-11，

2015-03-06