氦离子辐照对镍基合金硬度的影响

刘哲 包良满 刘可 刘仁多 叶伯年 雷前涛 李燕,4



氦离子辐照对镍基合金硬度的影响

刘哲1,2,3包良满1,3刘可1,2,3刘仁多1,3叶伯年1,3雷前涛1,3李燕1,3,4

1（中国科学院上海应用物理研究所嘉定园区 上海 201800）;2（中国科学院大学 北京100049）;3（中国科学院核辐射与核能技术重点实验室 上海 201800）;4（上海科技大学 上海 200031）

在室温下对镍基合金进行了氦离子辐照，利用纳米压痕仪测试了微观硬度，利用慢正电子多普勒展宽谱(Doppler Broadening Spectrum, DBS)和透射电子显微镜(Transmission Electron Microscope, TEM)分析了微观缺陷，利用离子束分析弹性反冲探测(Elastic Recoil Detection, ERD)技术测量了氦的浓度深度分布。结果显示合金样品的硬度随剂量而增大，退火后合金样品硬度增量有所减小，并观测到氦泡生成。合金硬化的主要原因是由于氦离子辐照产生了1−7 nm的缺陷团簇，而退火后不稳定缺陷的回复及氦-空位复合体数量的减少造成了硬化强度减弱。关键词 镍基合金，氦离子，辐照，硬度

作为钍基熔盐堆结构材料的镍基Hastelloy-N合金展现了良好的耐高温耐熔盐腐蚀性能[1−3]，然而镍基合金受反应堆中子辐照后，其微观结构会发生变化，导致机械性能、抗熔盐腐蚀性能变差[1−6]。合金中镍通过(n,α)反应产生氦，氦在合金中难溶解，在高温下容易和空位结合在晶界、位错等处形成氦泡，加剧了材料膨胀及脆性断裂趋势[7−10]。

目前，关于Hastelloy-N合金的中子辐照后力学机械性能、抗腐蚀性能等研究很少。由于中子辐照装置少、实验费用贵，且材料辐照后放射性强，导致应用较少。而离子辐照由于能在短时间达到所需剂量，且不易产生感生放射性等优点被用于模拟中子辐照[11−12]。辐照硬化通常被认为是由辐照产生的缺陷团簇造成，如位错环、溶质原子团簇等[13−14]。氦离子辐照产生的氦泡会阻碍位错线的滑移，从而使材料的硬度增加[15−16]。刘敏等[17]研究了氦离子辐照Hastelloy-N合金对其微观结构的影响，林建波[4,18]研究了Hastelloy-N合金经氦离子辐照后的耐熔盐腐蚀性能。关于氦离子辐照对Hastelloy-N合金微观硬度的影响以及氦在Hastelloy-N合金中的微观行为的核分析技术研究少见报道。

本文利用不同能量(30 keV、70 keV、300 keV、3 MeV)的氦离子辐照了镍基合金，对合金硬度进行测量，对微观缺陷进行表征，研究了微观缺陷对合金硬度的影响，并直接观测到氦泡和氦的深度分布。

1 材料和方法

1.1 样品制备

Hastelloy-N合金的主要化学成分见表1，主要由Ni、Mo、Cr、Fe组成。大小为8 mm×8 mm×1.5 mm的样品抛光至镜面后，使用10%水+40%浓硫酸+50%甘油的混合液进行电解抛光。直接用来辐照的透射电子显微镜(Transmission Electron Microscope, TEM)样品由厚约100 μm、直径3 mm的小圆片经电解双喷的方法制成，所用双喷仪型号为丹麦Struers公司的TenuPol-5，双喷液为5% HClO4+95% CH3OH混合液。

1.2 实验设备

在中国科学院上海应用物理研究所100 kV同位素分离器及离子注入装置上进行70 keV的4He+的室温下辐照，辐照剂量分别为1×1015ions∙cm−2、1×1016ions∙cm−2、5×1016ions∙cm−2和1×1017ions∙cm−2，束流强度约为0.5 μA，真空度6×10−4Pa；在北京师范大学400 kV离子注入机上进行30 keV和300 keV的4He+的室温下辐照，300 keV氦离子辐照剂量为1×1015ions∙cm−2、1×1016ions∙cm−2和3×1016ions∙cm−2，流强约15 μA，束斑直径⌀10 cm，真空度2.2×10−3Pa；在中国科学院上海应用物理研究所4 MV加速器上进行了3 MeV的4He+的室温下辐照，辐照剂量1×1016ions∙cm−2，束流强度约为0.5 μA，真空度3×10−4Pa。

使用美国Agilent公司生产的G200纳米压痕仪，采用连续刚度法测量了样品的纳米硬度。测量中，在样品辐照表面随机选取8个压入点，取测量平均值，获得硬度随深度的变化曲线。

在中国科学院高能物理研究所核辐射与核能技术重点实验室进行慢正电子束多普勒展宽谱实验。慢正电子能量为0.18−20 keV。采用和参数表征湮没性质。参数为510.24−511.76 keV能量范围内的计数与总峰值(504.2−517.8 keV)计数的比值。而参数为513.6−517.8 keV和504.2−508.4 keV能量范围内的计数与总的峰值计数的比值。

在复旦大学现代物理研究所的2×3 MV串列静电加速器上进行了弹性反冲探测(Elastic Recoil Detection, ERD)实验，采用能量8.5 MeV、流强约20 nA的C3+离子作为入射束，反冲角为30°，在Au-Si面垒探测器前放置10 μm的Mylar膜(C10H8O4)来阻止散射的入射碳离子和反冲的重离子。

使用美国FEI公司生产的 Tecnai G2F20 S-TWIN型透射电子显微镜进行合金的双喷样和截面样TEM测试，加速电压为200 kV。截面TEM样品制样过程：从厚1 mm的样品切割出宽2 mm、长8 mm长条（2 mm×8 mm为辐照面），把两辐照表面对粘，镶入到外径为3 mm的铜管后固定，再经线切割成厚约1.5 mm的圆片，用砂纸磨至50 μm，再用凹坑仪把圆片中心区域凹至20 μm，放入离子减薄仪减至穿孔并有薄区。利用双喷样品表征了辐照表面的微观结构，利用截面样品表征了距合金辐照表面深度100 nm区域内的微观结构。

1.3 退火温度选取

温度是影响金属中氦行为的重要因素。实验采用国产镍基合金(GH3535)，经能量为70 keV、剂量为1×1016ions∙cm−2的氦离子辐照后，在不同温度下进行了真空（真空度优于6×10−4Pa）退火1 h。有文献研究结果表明[19]，氦泡在电镜欠焦状态下呈现为白点，在过焦状态下呈现为黑点。本实验合金样品截面的TEM结果如图1所示，773 K退火后存在纳米级尺寸的氦泡(图1(b)和(c))。873 K退火后氦泡的尺寸有所增大(图1(d)和(e))；973 K退火后，氦泡消失。由于GH3535合金与Hastelloy-N合金成分类似，对于GH3535合金，873 K退火后氦泡最明显。本实验中，选取873 K的退火温度，退火时间1 h。

图1 GH3535合金经1×1016 ions∙cm−2氦离子辐照TEM明场像(a) 未辐照，(b) 辐照后773 K退火，欠焦，(c) 辐照后773 K退火，过焦，(d) 辐照后873 K退火，欠焦，距表面约50 nm，(e) 辐照后873 K退火，过焦，距表面约50 nm，(f) 辐照后973 K退火

2 实验结果和分析

2.1 氦离子辐照对合金的硬化影响

合金材料表层损伤引起硬度的变化通常采用纳米压痕技术进行研究，纳米压痕仪的Berkovich压头测量的硬度对应压入深度向下延伸约6倍区域内的整体贡献[13,20]，由于表面效应以及压头几何形状的影响，50 nm深度前的数据不可信[21]。70 keV的氦离子在Hastelloy-N合金的射程为400 nm，辐照损伤深度适合进行纳米压痕实验，实验选用不同能量(≥70 keV)的氦离子进行镍基合金材料辐照，研究其硬度变化规律。

70 keV氦离子辐照剂量为1×1015ions∙cm−2、1×1016ions∙cm−2、5×1016ions∙cm−2、1×1017ions∙cm−2，辐照峰值损伤为0.055 dpa、0.550 dpa、2.750 dpa、5.500 dpa。Hastelloy-N合金的平均纳米硬度随压入深度的变化曲线如图2(a)所示，合金产生了明显的辐照硬化现象，且随剂量硬度不断增加。采用距样品表面约1/6辐照深度(66 nm)处硬度值，比较873 K退火前后硬度的变化(图3(a))，退火前样品66 nm处硬度值随剂量增加从7.2 GPa增至13.2 GPa，增幅83%；退火后样品66 nm处硬度值仍呈现随着剂量而增大的趋势，硬度值从未辐照的7.4 GPa增大至12.4 GPa，增幅67%。但同剂量辐照的样品的硬度增值均下降1 GPa左右，即退火后样品的硬度下降。

300 keV氦离子辐照剂量分别为1×1015ions∙cm−2、1×1016ions∙cm−2、3×1016ions∙cm−2，辐照峰值损伤分别为0.042 dpa、0.420 dpa、1.260 dpa。由于300 keV氦离子射程约1 μm，纳米压痕实验取距样品辐照表面约1/6辐照深度(160 nm)处的硬度值(图3(a))，氦离子辐照损伤引起的硬度变化与70 keV辐照结果相似，辐照后硬度迅速增大，且随辐照剂量而增大。

剂量为1×1016ions∙cm−2的3 MeV氦离子辐照合金，辐照深度约5 μm，峰值损伤为0.33 dpa，距合金表面约1/6辐照深度(820 nm)处纳米硬度值比辐照前硬度值增加0.26 GPa (图3(a))。

比较不同能量氦离子辐照后纳米压痕硬度的增值，随着能量的增加，硬度增加值减小。70 keV、300 keV氦离子辐照后硬度值增加明显(图3(b))；而3 MeV氦离子辐照后合金硬度增值不大，由于其辐照深度较深，辐照损伤峰值在4−5 μm处，从表面到峰值之间区域的辐照损伤平均值较小。

氦离子辐照使得合金的硬度发生改变，为探究合金力学性能改变的微观机制，建立硬化和辐照缺陷之间的联系，对样品进行了慢正电子多普勒展宽实验。首先用SRIM2008 (The Stopping and Range of Ions in Matter)[22]软件模拟了70 keV氦离子注入Hastelloy-N合金后的损伤情况及氦的分布，模拟显示(图4)每个入射氦离子通过级联碰撞产生96个空位，在不考虑空位与间隙原子复合的情况下，空位数在200 nm处达到最大值。空位数与氦原子数的比值从表面往内部递减。

慢正电子探测的深度与能量的关系通过式(1)得到[23]：

式中，为入射深度，nm；为材料密度，g∙cm−2；为入射正电子能量，keV。对于Hastelloy-N合金，为8.86 g∙cm−2，20 keV的正电子能探测的深度为545 nm。

图5(a)为参数随正电子入射能量的变化曲线（曲线），上横坐标为正电子能量所对应的平均入射深度。如图5(a)所示，参数在0−40 nm深度范围内急剧减小，这是由制样过程引入的表面缺陷和正电子扩散到样品表面造成[24−25]。辐照后样品的参数较辐照前显著增大，表明氦离子辐照产生的空位型缺陷成为了慢正电子的捕获中心[14]。当注入剂量由1×1015ions∙cm−2逐渐增加，参数在深度200 nm以后的区域反而变小。这可能是由于高剂量辐照引入的氦原子被空位型缺陷捕获，占据空位的氦原子的核外电子具有更高动量，与正电子湮灭致使参数变小[15,26]。从SRIM模拟的结果也可看出，越往深处，每个氦原子可占据的空位数越少，故参数越来越小。

图5(b)为经过873 K真空退火后样品曲线。结果显示，高温退火后样品的参数相对于退火前样品有所减小，特别是未辐照的样品参数显著降低，可能是由于退火使制样过程引入的缺陷得到回复[27]。剂量为1016ions∙cm−2的辐照样品退火后，其参数在深于200 nm区域不再低于辐照剂量为1×1015ions∙cm−2的合金，受剂量1×1015ions∙cm−2辐照的合金深处空位型缺陷可能是因为得到了热回复或氦的迁移扩散造成。

将正电子入射能量为8−13 keV样品的平均参数相减，即ir减去unir得到Δ，发现未退火样品不同剂量辐照前后最大Δ值约0.02，873 K退火后样品Δ值为0.025−0.030。高温退火后合金中小的氦-空位复合体(HeV)会聚集形成更大的氦-空位复合体[15,28]，造成退火后Δ增大。参数变化表明辐照产生了缺陷，缺陷使合金硬化，但退火后Δ的增大与硬度的降低之间的关系需要进一步探讨。

2.2 氦的分布及辐照缺陷演化

为研究硬化现象的微观成因，正电子多普勒展宽谱对氦辐照合金产生缺陷给出了实验证明，硬度的研究是辐照产生的损伤效应的宏观表征，这些缺陷的微观形貌和分布如何？与氦的分布是什么关系？利用ERD测量能量30 keV、剂量5×1016ions∙cm−2的氦离子辐照后Hastelloy-N合金样中氦的深度分布如图6(a)所示，ERD能谱中大于1.6 MeV能量以后的计数对应反冲的氦原子，1.55 MeV和0.8 MeV处的峰主要为样品表面及内部的氢。由于氦与氢的ERD能谱在低能部分重合，使用Allegria软件，选取1.6 MeV以后的能谱数据计算氦的含量分布，即计算了从样品表面到150 nm深度内的氦含量分布，结果如图6(b)所示。氦含量分布在150 nm深度处达到峰值，原子百分比为4.5%。实验值略低于SRIM模拟值，可能是由于氦的扩散造成。经过873 K退火后，氦含量显著减小，150 nm处的氦含量从未退火前的4.5%降至2.5%左右，退火加剧了氦的迁移扩散造成氦含量减小[28−30]。

图7(a)−(c)为30 keV氦离子辐照退火前后Hastelloy-N合金的TEM明场像。未辐照合金样品存在少量黑斑缺陷，经氦离子辐照后，产生了大量的黑斑缺陷，尺寸在10 nm以下。研究表明[14,20]，镍基合金在重离子辐照后出现了黑斑缺陷，这种黑斑缺陷可能为缺陷团簇、位错环或由溶质原子在点缺陷团簇处的辐照偏析产生的溶质原子团簇[31]。873 K退火后，部分黑斑缺陷由于热回复而消失。

图7(d)−(f)为70 keV氦离子辐照退火前后Hastelloy-N合金的TEM明场像，与30 keV情况类似，辐照后产生大量黑斑缺陷。由于70 keV的氦离子能穿透双喷TEM样品，没有观测到氦泡。使用块体样经辐照后制成了截面TEM样品，其微观结构如图8所示，经873 K退火后，在50−100 nm深度内可以观测到小于1 nm的氦泡，其在电镜欠焦状态下呈现为白点(图8(c))，在过焦状态下呈现为黑点(图8(d))；未退火样品没有观测到类似现象。

图8 Hastelloy-N合金后的截面TEM明场像 (a) 未辐照，(b) 70 keV氦离子辐照后873 K退火后，(c) 图(b)放大后欠焦明场像，(d) 图(b)放大后过焦明场像

刘可等[14]研究了Xe离子辐照对国产Hastelloy-N合金的硬化，发现辐照引起的硬度增加值正比于合金内部缺陷团簇的尺寸及密度。这些缺陷团簇在材料中对位错线起到钉扎作用，阻碍位错线的自由移动，从而造成材料硬化。在氦离子辐照情况下，氦泡的存在同样会阻碍位错线的滑移运动使材料硬化，这种现象在Ni、W、Inconel 718等材料中都得到验证[15−16,32−33]，这种硬化现象在氦泡尺寸很小的情况下也十分明显。

本研究中合金硬度随辐照剂量而增大，主要是由氦辐照产生的缺陷团簇造成。经873 K退火后合金硬度虽仍然保持着随剂量不断增大的规律，但整体有所下降，造成此现象的原因一方面是由于退火过程中不稳定缺陷的热回复，TEM观测结果显示黑斑数密度减少印证了这一点；另一方面，与氦在合金内的存在形态及浓度有关，未退火样品中用TEM观测不到的氦-空位复合体，而退火后合金内部小尺寸HeV虽然迁移聚集形成大尺寸HeV，但ERD测量发现氦浓度显著下降，氦在合金中的高温脱附以及氦空位复合体的合并长大导致其数量减少，是造成硬度减小的原因。

3 结语

利用不同能量的氦离子辐照镍基Hastelloy-N合金后，得出以下结论：

(1) Hastelloy-N合金经氦离子辐照后出现硬化现象，合金的硬度随着辐照剂量而增大；随着氦离子能量的增加，入射深度和损伤区域增大，在剂量相同的情况下，合金样品硬度增加值减小；873 K退火后合金的硬度增值有所减少。

(2) 氦离子辐照合金产生的黑斑缺陷，在873 K退火后部分消失，同时小尺寸的HeV聚集成大尺寸HeV，退火后峰值氦浓度减少近半。

(3) 合金硬化主要由辐照产生的1−7 nm大尺寸缺陷团簇造成，高温退火后合金硬度增值减少是因为不稳定缺陷得以热回复及氦-空位复合体的减少。

(4) 利用离子束ERD技术可以无损直接测定分析出镍基合金内氦的含量深度分布，这种方法是研究镍基合金氦脆的有力手段。

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Investigation of heliumirradiation induced hardening in nickel-based alloy

LIU Zhe1,2,3BAO Liangman1,3LIU Ke1,2,3LIU Renduo1,3YE Bonian1,3LEI Qiantao1,3LI Yan1,3,4

1(Shanghai Institute of Applied Physics,Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800,China);2(University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China);3(Key Laboratory of Nuclear Radiation and Nuclear Energy Technology, Chinese Academy of Sciences,Shanghai 201800,China);4(ShanghaiTech University, Shanghai 200031, China)

Background:Hastelloy-N alloy is selected as the structural material for molten salt reactor (MSR), however, it is well-known that helium atoms play an important role in nickel-based materials after severe neutron irradiation, since they can drastically alter mechanical properties, potentially embrittle materials even at low concentration. Purpose: This study aims to understand the hardening of Hastelloy-N alloy material caused by helium irradiation. Methods: Samples were irradiated by helium ions of various energies and intensities at room temperature. After annealed at temperature of 773 K, 873 K and 973 K separately, and some typical samples annealed at 873 K were chosen as objects of investigation. Nano-indentation technique was used to obtain the hardness; elastic recoil detection (ERD) was used to detect the helium concentration; and positron annihilation spectroscopy (PAS) was used to investigateparameter. The microstructure was characterized by transmission electron microscopy (TEM). Results: The hardness of the Hastelloy-N alloys irradiated by He+increased with the dose whilst theparameter first increased with irradiation dose, but decresed after reach certain incident depth. After annealing, both the hardness and theparameters decreased. The TEM image showed lots of radiation-induced defects after irradiation. The small defects were annihilated and 1-nm small helium bubble was observed after annealing. Conclusion: The large radiation-induced defects were believed to be the causes of the hardening. While the recovery of hardening after 873 K annealing was ascribed to the annihilation of the small defects, the desorption of helium and the decreasing number of HeV.

Nickel-based alloy, Helium ions, Irradiation, Hardness

TL34

TL34

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.070605

国家自然科学基金培育项目(No.91126012)、上海市自然科学基金(No.14ZR1448300)资助

刘哲，男，1989年出生，2012年毕业于兰州大学核科学与技术学院，现为硕士研究生，专业为核技术及应用

包良满，E-mail: baoliangman@sinap.ac.cn；李燕，E-mail: ly@sinap.ac.cn

2015-03-16，

2015-04-25