轧制钨板在氦源高热流作用下的形貌演化

李纯 Henri Greuner 周鑫 罗广南 刘伟



轧制钨板在氦源高热流作用下的形貌演化

李纯1Henri Greuner2周鑫1罗广南3刘伟1

1（清华大学材料学院 北京 100084）;2（马普等离子体物理研究所 德国加兴 85748）;3（中国科学院等离子体物理研究所 合肥 230031）

为研究轧制钨在氦粒子流与高热流协同作用下的表面形貌演化过程，利用德国马普等离子体物理研究所的GLADIS设备对轧制钨板进行了氦源高热流加载实验。结果表明，样品温度对损伤形貌影响显著：低温加载时逐渐发生表面起泡及气泡破裂，且较大尺寸气泡集中分布在近<001>取向区域；高温加载时观察到多孔/珊瑚状结构；中温加载时则呈现出两种损伤形貌的混合。研究认为，表面损伤形貌的形成由表面起泡和珊瑚状结构演化两个过程共同控制。样品温度影响氦在钨中的扩散，从而影响两者的相对强弱，得到不同的损伤形貌。研究发现，辐照剂量的增加也会使得损伤形貌最终向多孔/珊瑚状结构转化。

钨，氦，高热流，表面形貌演化

当今社会，人类面临日益严重的能源危机。清洁、高效、安全的核聚变能的开发利用，被认为是最终解决人类能源及环境问题的重要途径之一[1]。目前，受控核聚变最可能的实现方式是一种环形磁约束聚变容器——托卡马克(Tokamak)[2]，如我国的EAST (Experimental Advanced Superconducting Tokamak)装置，国际上正在着力建设的ITER (International Thermonuclear Experimental Reactor)装置等。目前，托卡马克装置仍处于发展阶段，还存在大量科学与工程问题亟待解决，其中面对等离子体材料(Plasma-Facing Material, PFM)的相关研究是制约可控聚变能否最终实现的关键问题。金属钨(tungsten, W)具有高热导率、高熔点、低溅射产额、低氚滞留等一系列优势，成为最有潜力的面对等离子体候选材料[3]。在ITER壁材料设计中，钨材料将被使用在偏滤器部位的面对等离子体表面[4]。我国的EAST装置也于2014年完成了上偏滤器升级，由原来的SiC/C部件全面升级为以钨作为装甲材料的钨铜水冷部件，以获得更高的工作参数[5]。

然而，在托卡马克运行过程中，PFM会受到来自芯部等离子体的多种粒子流轰击和稳/瞬态高热流等多种因素的共同作用。其中氘氚聚变反应产物氦(helium, He)对钨表面的损伤不容忽视，引起明显的表面形貌改变，如出现表面气泡、孔洞、绒毛状结构等[3,6−8]。这些表面损伤不但会引起材料热传导、氚滞留等性能的退化，而且其剥落形成的灰尘可能造成芯部等离子体的污染，进而影响装置的安全运行。而高热流与粒子流的协同作用则使上述表面损伤进一步加剧[6]，引起了人们的广泛关注[6−8]。

本文利用氦源高热流实验模拟氦粒子流与高热流的协同加载条件，研究与EAST升级后偏滤器部件用钨具有相同的组织状态的轧制钨板，在不同温度下的表面损伤规律，以及各温度条件下，随辐照剂量的增加，材料表面损伤的演化过程。

1 实验材料及方法

本研究所使用的轧制纯钨板材，由安泰中科金属材料有限公司及中国科学院等离子体物理研究所联合生产提供，与EAST升级用偏滤器部件表面使用的钨材料，经由相同的工艺制备而成，可以认为具有近似的组织状态。钨纯度>99.9%，轧制过程中总变形量约为67%。在偏滤器部件制备过程中，为减少高热负荷作用下钨中平行于表面的沿晶界开裂，采用轧制钨板中垂直轧制方向(Rolling Direction, RD)的切面作为直接面对等离子体的受辐照面[3]。因此，本文中用于表面损伤对比研究的轧制钨板样品也采用相同的切割方式，样品尺寸为12 mm× 10mm×3 mm，并将受辐照面进行机械抛光至镜面，表面（即垂直RD面）微观组织形貌如图1所示。依次为二次电子像照片(Secondary Electron, SE)、背散射电子像照片(Back-Scattered Electron, BSE)，以及由电子背散射衍射技术(Electron Back-Scattered Diffraction, EBSD)分析获得的晶界分布图(Grain Boundary, GB)。由图1可见，原始抛光表面平整，反映晶粒及晶粒内部亚晶间取向差信息的BSE像衬度清晰，GB图中除晶界外还含有部分15°以下小角晶界，上述亚结构反映出轧制带来的形变缺陷。

图1 原始抛光表面微观组织形貌 (a) 二次电子像，(b) 背散射电子像，(c) 晶界分布图

氦源高热流加载实验使用德国马普等离子体物理研究所的大型高热负荷测试设备GLADIS (Garching LArge DIvertor Sample test facility)[9]完成，产生中性氦粒子束流对样品表面进行高热流加载。样品表面可以达到对粒子源高热流近乎完全的吸收，且对于不同的粒子源（氢与氦），在作为热源产生高热负荷方面具有相同的效果。

图2为中心热通量2.4 MW·m−2、脉冲长度为12 s的氢源高热流作用下3 mm厚度钨板样品表面的温度演化曲线，实验数据由GLADIS设备配备的高温计及红外相机（HD型、VC-1型）测得。由图2可见，样品表面温度在一段时间内迅速升高，得到较高的表面峰值温度。加载后期升温速率有所下降，是由于加载时间略长，样品台背部冷却水管的冷却作用有所体现造成的。在较短的热流加载过程中，除热辐射外可以不考虑该散热途径，近似认为是绝热加载过程。

实验中，通过选择合适的脉冲长度，将加载过程中的表面峰值温度分别控制在约为1000K、2000K、3000 K三个级别，分别以低、中、高温代指，同时控制脉冲个数，得到不同的总辐照剂量，研究各个温度条件下，轧制钨板表面的损伤形貌以及随辐照剂量增加的表面形貌演化过程。主要实验参数见表1。

图2 中心热通量2.4 MW·m−2，12 s氢源高热流脉冲作用下钨板样品表面温度演化曲线

表1 实验参数汇总

2 实验结果

2.1 低表面峰值温度加载(~1000 K)

图3(a)−(c)依次展示了试样RL-l表面损伤形貌的SE、BSE、GB图，与图1对比可见，进行一个极短脉冲加载，即低温低剂量氦损伤后，表面形貌无明显变化，但BSE像晶粒内部开始出现微小衬度差，且增加了大量2°以下小角晶界。图4(a)与(b)分别为试样RL-m与RL-h表面损伤形貌图，显示出辐照剂量增加后，发生明显的表面起泡，且观察到大量气泡破裂形成的凹坑和盖子；随辐照剂量进一步增加，开始出现表面孔洞，中剂量时气泡破裂所形成的盖子大量剥落，但凹坑结构仍可辨认。

图3 低剂量低温加载试样RL-l表面损伤形貌(a) 二次电子像，(b) 背散射电子像，(c) 晶界分布图

图4 中、高剂量低温加载试样表面损伤形貌(a) 试样RL-m，(b) 试样RL-h

以上现象说明，对于低温加载条件下的轧制钨板，在达到足以起泡的剂量之前，先出现了晶粒内部亚结构的明显复杂化，反映出起泡前期晶粒内部缺陷的增加。而随着辐照剂量的继续增加，损伤形貌表现出向表面多孔结构转化的趋势。剥落的气泡盖子则可能衍生托卡马克灰尘。

另外，在中剂量损伤试样RL-m表面不同区域观察到的气泡尺寸存在明显差异。EBSD分析表明，表面气泡尺寸与晶体取向密切相关，如图5所示。可见气泡尺寸明显较大的区域与具有近<001>表面取向的区域几乎重合，这与此前研究[8]中在再结晶样品表面观察到的起泡规律一致。

2.2 中表面峰值温度加载(~2000 K)

图6(a)−(c)依次展示了试样RM-L、RM-m及RM-h的表面损伤形貌，低剂量损伤试样RM-L表面观察到表面多孔结构以及带有孔洞的表面气泡。而中剂量损伤试样RM-m表面观察到带凹坑的表面多孔结构，研究认为凹坑结构由表面气泡破裂形成。更高的辐照剂量下（试样RM-h），表面凹坑消失，样品表面出现均匀的细密组织，高倍率放大观察(图6(d))可见，这种细密组织本质是细小的珊瑚状结构。

图5 试样RL-m表面不同尺寸气泡区域取向对比(a) 表面形貌图，(b) EBSD取向分析图（表面法向与<001>方向的偏差）

2.3 高表面峰值温度加载(~3000 K)

图7(a)−(b)是较高热通量的氦源高热流作用后样品表面典型的损伤形貌，低剂量损伤后观察到表面孔洞（试样RHH-l），而中剂量损伤后则出现典型的珊瑚状结构（试样RHH-m）。图7(c)是低热通量的氦源高热流作用下中剂量损伤后形成的珊瑚状结构形貌，与图7(b)十分类似，说明高温下，热源热通量对损伤形貌的影响甚微。继续增加辐照剂量（试样RH-h，图7(d)），损伤形貌几乎没有变化。

图6 不同剂量下中温加载试样表面损伤形貌(a) 试样RM-l，(b) 试样RM-m，(c),(d) 试样RM-h

图7 不同剂量下高温加载试样表面损伤形貌(a) 试样RHH-l，(b) 试样RHH-m，(c) 试样RH-m，(d) 试样RH-h

这种珊瑚状结构由大量枝杈和孔洞结构组成，将极大的降低材料表层的热导，影响钨材料服役时的导热性能，并可能在后续高热流作用下导致异常的表层热量积累，诱发更为严重的二次损伤。图8是对已形成珊瑚状结构的表面进行0.9 GW·m−2模拟边界局域模(Edge Localized Modes, ELMs)瞬态热负荷的脉冲激光热冲击后，激光斑附近的损伤形貌。对比无激光作用区可以看出，激光斑边缘区域珊瑚状结构的枝杈有初步熔化的迹象，而心部区域则出现明显熔化后再凝固的形貌。然而根据文献[11]的实验结果，纯钨熔化的熔限约为27.7 MW∙m−2∙s1/2。熔限(melting threshold)与样品吸收的热通量P及单脉冲长度（脉宽）有关，表达式为。金属材料对激光的吸收率受表面状态、温度等因素影响显著，但普遍较低，光滑金属表面的激光吸收率一般不超过10%[12]，即使采取表面粗糙化等方式增加吸收率后，通常也低于50%[13]。即使采用激光吸收率50%对图8实验条件计算，得到参数约为14 MW∙m−2∙s1/2，仍远小于熔化所需的限值。因此，可认为该条件下的类ELMs热冲击作用在无损伤的原始钨材料表面不足以引起熔化。除前面所述珊瑚状结构降低热导，阻碍了表层散热，从而导致表面温度升高外，细小尖端型结构的热量积累及熔点下降也是造成这种提前熔化现象的可能原因。

图8 0.9 GW·m−2类ELMs脉冲激光热冲击后珊瑚状结构的局部熔化(a) 整体形貌，(b) 远离激光斑位置放大图，(c) 激光斑中心位置放大图，(d) 激光斑边缘位置放大图（脉冲激光参数：脉宽1 ms，频率10 Hz，脉冲个数200）

此外，珊瑚状结构的枝杈很可能在后续热流/粒子流的冲击下发生断裂，若在真实服役过程中，飘离基体的断裂枝杈将形成较大尺寸的托卡马克灰尘，也会对装置的安全运行产生危害。

3 分析讨论

研究认为，在实验研究的温度和剂量区间内，氦源高热流作用下轧制钨板的表面形貌演化由表面起泡和珊瑚状结构演化两个过程共同控制。样品温度影响了He在W中的扩散，从而影响了两个过程的相对强弱，得到不同的损伤形貌。

温度较低时，由表面起泡过程主导，“气泡聚合与塑性变形”机制[14]对表面起泡过程给出了较为合理的解释：氦注入温度较低的钨基体后，极易聚集形成团簇，迁移困难[15]，将在近表层的一定深度范围内形成氦泡，氦泡进一步聚合形成盘状裂纹，其本质是不稳定的高压腔体，内部气压引起上表层材料塑性变形而隆起成泡。

当温度足够高时，团簇结构被打破，氦原子向钨基体更深处扩散。有研究指出[7]，峰值温度达到2100 °C的绝热加载，其温度条件即可打破1 eV的He-He键连接，从而离散氦团簇。此时，氦泡倾向于在钨基体中更大的深度范围内形成，并进一步地聚合长大，形成基体内部的空洞，或者彼此联通形成通道结构。这些结构的表面露头形成表面的多孔结构，剂量增加后进一步演化为损伤程度更高的珊瑚状结构。中温时表面起泡和珊瑚状结构演化两个过程共同起作用，形成混合形貌。

上述规律与之前针对再结晶钨板的研究结果[8]具有很高的相似性，说明原始样品中由轧制过程引入的形变缺陷并未使损伤机制发生质的改变。

此外，对较高辐照剂量下损伤形貌的研究结果表明，除温度升高外，辐照剂量的增加，也会使得损伤形貌最终向多孔/珊瑚状结构转化。据此推测，即使样品温度较低，注入基体的氦不容易发生较大范围的扩散，其在近表层的大量积累也会诱发孔洞甚至通道结构的形成。同时实验中观察到，温度较低时最终形成的珊瑚状结构，其组织将更为细小，而维持较高温度，仅增加辐照剂量，并没有引起组织的进一步细化。说明高的辐照剂量虽会促进珊瑚状结构的形成，但所形成的珊瑚状结构的尺寸则主要与样品温度相关。分析认为，这是因为低温下氦的活动能力较低，形成的孔洞等结构相比高温时具有体积更小，分布更为密集的特征，从而导致了最终演化形成的珊瑚状结构更为细小。

4 结语

对轧制钨板在氦源高热流作用下表面形貌演化的研究表明，其表面损伤形貌的形成由表面起泡和珊瑚状结构演化两个过程共同控制。样品温度影响氦在钨中的扩散，从而影响两者的相对强弱，得到不同的损伤形貌：低温加载时逐渐发生表面起泡及气泡破裂，且较大尺寸气泡集中分布在近<001>取向区域；高温加载时观察到多孔/珊瑚状结构；中温加载时则呈现出两种损伤形貌的混合。此外研究发现，除温度升高外，辐照剂量的增加也会使得损伤形貌最终向多孔/珊瑚状结构转化，但温度较低时最终形成的珊瑚状结构组织更为细小。

以上研究成果说明，调整钨材料的服役温度及其表面晶粒的取向，在本实验所涉及的温度与剂量范围内，可以实现对表面损伤形貌的控制，是减轻表面损伤危害的一条可行途径，然而具体优化策略的选取，则必须以全面了解真实服役条件下的损伤规律为基础，有待进一步的研究。

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Surface modifications of rolled W during exposure to high heat loads with He

LI Chun1GREUNER Henri2ZHOU Xin1LUO Guangnan3LIU Wei1

1(School of Materials Science and Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China);2(Max-Planck-Institut für Plasmaphysik, Boltzmannstr, 85748 Garching, Germany);3(Institute of Plasma Physics, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China)

Background: Tungsten (W) is a promising candidate for future use in fusion reactors as plasma facing material. During operation it will be exposed to both particle irradiation and high heat flux (HHF) loads. Particle irradiation, especially helium (He), is expected to cause significant surface modifications of W, might leading to performance degradation. The effect of heat loading can accelerate such surface damage. Therefore, the performance of W under the combined action of both heat and particle fluxes has to be investigated in more detail. Purpose: The aim is to investigate the surface modifications of rolled W during exposure to combined heating and He particle flux depending on surface temperature, He flux and fluence. Methods: The He-flux/heating experiments were performed on rolled W samples using the neutral beam HHF test facility GLADIS at IPP Garching, Germany. HHF loads generated with He atoms of 2.4 MW·m−2and 9.5 MW·m−2were used. W samples were adiabatically loaded to peak surface temperatures of ~1000 K, ~2000 K and ~3000 K, close to melting. He fluences increased from about 1×1021m−2to 6×1022m−2. Results: During He-loading at a low surface temperature (~1000 K), with increasing fluence, defects appeared in grains first, and then blistering was observed on the sample surface, with many ruptured blisters to form lids and grooves. The largest blisters formed on grains with near <001> surface normal. As fluence was increased continuously, small holes were formed on the surface, and the grooves still existed. However, at intermediate surface temperature (~2000 K), with increasing fluence, the damage morphology changed from a porous structure with blisters,a porous structure with grooves, to a small coral-like structure. At high surface temperature (~3000 K), an evolution from a porous structure to a coral-like structure with increasing fluence was observed, and the coral-like structure changed little as the increasing of fluence continuously. It is shown that the surface modification of rolled W is dependent on a competitive relationship between the formation of blisters and coral-like structures. To study the behaviour of such He damaged surfaces under fusion relevant transient heat loads, 0.9GW·m−2Edge Localized Modes (ELMs)-like laser thermal shocks were applied. Local melting was observed on the coral-like structure after thermal shocks. Conclusion:The damage morphology of rolled W changes from blisters with a grain orientation dependence to a porous/coral-like structure with increasing temperature, because at high temperatures the Heand HeV(He-vacancy) clusters will be broken up and He will diffuse relatively deeply into the W bulk. This transformation of damage morphology can also be induced by the rise of He fluence.

Tungsten, Helium, High heat flux, Surface modification

TL99

TL99

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.070604

国家磁约束核聚变能发展研究项目(No.2013GB109004、No.2014GB117000)、中德合作研究项目(No.GZ763)资助

李纯，女，1988年出生，2010年毕业于北京科技大学，现为博士研究生，研究领域为聚变核材料的表面损伤

刘伟，E-mail: liuw@mail.tsinghua.edu.cn

2015-05-08，

2015-06-02