PWR核电厂乏燃料贮存临界计算重要核素的选取

陈志宏，沈 季，李 亢，黄才龙

(深圳中广核工程设计有限公司 上海分公司，上海 200241)



PWR核电厂乏燃料贮存临界计算重要核素的选取

陈志宏，沈 季，李 亢，黄才龙

(深圳中广核工程设计有限公司 上海分公司，上海 200241)

信用核素选取是基于燃耗信用制乏燃料贮存临界安全分析的关键一步。通过对不同富集度、燃耗深度及停堆冷却时间下典型PWR燃料组件分析，以核素中子吸收份额大小排序为依据，筛选出对总的中子吸收起主要贡献的核素。结果显示，47个核素即可包络停堆后0～20 a内影响乏燃料贮存系统反应性的所有核素中的99%。通过核素敏感性因子分析证明依据中子吸收份额排序选取重要核素的方法是合理的，与基准算例的结果对比证明所筛选出的核素能足够代表影响系统反应性的所有重要核素。

临界安全分析；燃耗信用制；乏燃料贮存；信用核素

在当今的临界安全分析技术中，燃耗信用制技术因考虑了系统核素的实际情况，充分挖掘了系统的安全裕量，因此是今后临界安全技术发展的必然趋势[1]。在燃耗信用制技术中，合理筛选信用核素直接影响到分析的精度，是燃耗信用制分析中一个非常关键的技术环节。信用核素的选取主要考虑两个方面：一是核素对系统反应性有重要影响，二是要有测量数据做支撑。本文针对核电厂厂内乏燃料贮存问题，通过对不同富集度、燃耗深度及停堆冷却时间下典型PWR燃料组件分析，以核素中子吸收份额大小排序为筛选依据，选取核电厂乏燃料贮存临界安全分析中对有效增殖因数(keff)起重要作用的核素，为后续信用核素的选取提供依据。

1 分析方法

本文使用美国核管会核安全审评专用软件SCALE程序包进行计算分析。该程序包由美国橡树岭国家实验室(ORNL)开发，计算采用的模块主要有TRITON和KENO，其中燃耗分析通过TRITON[2]完成。TRITON主要执行两部分计算：1) 输运计算，调用两维离散纵标输运计算模块NEWT产生三群权重数据库，通过COUPLE模块读取权重数据库中的截面数据更新ORIGEN-S截面库；2) 燃耗计算，根据NEWT模块计算得到的三群通量调用ORIGEN-S执行燃耗计算。临界分析由多群蒙特卡罗程序KENO V.a完成，同时还使用OPUS[3]程序对计算结果数据进行读取和编辑，给出指定核素的相关信息。

2 重要核素筛选

燃料燃耗将产生上千种核素，选择裂变产物重要核素的一般方法是选取吸收截面大、衰变周期长、产额大的非气体核素[4]。利用这种方法选取重要核素时所需参考的参数多、工作量大，较繁琐。

目前燃耗信用制有4种核素信用水平：可裂变核素水平、锕系水平、锕系加裂变产物水平及可得到的所有核素水平。可裂变核素的影响是必须考虑的，在此基础上，若考虑锕系水平，则计算结果相对保守，若再考虑剩余的其他核素则更接近实际情况。本文分析了乏燃料组件内对系统反应性有重要影响的所有核素，囊括了上述4种信用水平。

2.1 分析假设

以典型的PWR 17×17型燃料组件模型为分析对象，选取3.0、4.0、5.0 w/o富集度燃料组件，考虑10、30、60 GW·d/tU燃耗深度，停堆冷却时间为0、1、2、3、4、5、10、15、20 a(乏燃料厂内贮存时间一般为10～20 a)。由于停堆后组件反应性逐渐增加，在100 h左右达到峰值[5]，因此在时间参数选取中额外考虑了停堆100 h的重要核素。据此共计算了90个工况，保证分析具有足够的代表性。

图1示出本文分析中模拟的典型燃料组件截面。

图1 分析中模拟的17×17型燃料组件Fig.1 Model for 17×17 fuel assembly in analysis

2.2 筛选原则及结果

通过计算给出各工况下燃料组件内对中子吸收有显著贡献的核素，根据核素对中子吸收份额大小排序，筛选出对总中子吸收份额贡献占99%的核素。根据此原则筛选出其中3种典型工况下的重要核素列于表1。

根据以上筛选原则，计算了所有工况下对总中子吸收份额贡献占99%的核素，将各工况下筛选出的核素汇总，得到对中子吸收份额起主要贡献作用的所有核素(表2)。

从表2可看出，所筛选出的47个主要贡献核素中，锕系核素14个，裂变产物32个。表3列出了4.0 w/o富集度燃料组件、5 a停堆冷却时间工况下根据筛选原则得到的锕系核素和裂变产物中子吸收份额随燃耗的变化。

从表3可看出，随燃耗的增加，锕系核素中子吸收份额逐渐降低，裂变产物中子吸收份额逐渐增加。在所有90个计算工况中，筛选出的锕系核素总中子吸收贡献份额由低燃耗工况下的96.4%降低至高燃耗工况下的84.6%，裂变产物总中子吸收贡献份额相应地由2.4%增至14.2%。

表1 对中子吸收份额贡献占99%的核素Table 1 Dominant nuclides of neutron absorption

注：en3-10G-c20a，代表3.0 w/o富集度燃料组件，10 GW·d/tU燃耗深度，20 a停堆冷却时间，余同

表2 停堆后0～20 a内对中子吸收份额起主要贡献作用的核素Table 2 Dominant nuclides of neutron absorptionduring 0-20 a after shutdown

表3 筛选核素中子吸收份额随燃耗的变化Table 3 Neutron absorption fractionas a function of burnup for selected nuclides

3 筛选方法验证

3.1 重要核素选取方法验证

根据中子吸收份额大小选取重要核素基于一个最基本的假设，即核素中子吸收份额的大小与该核素对乏燃料贮存系统keff影响的重要性一致。为了证实此种假设，选取4.0 w/o富集度燃料组件、10 GW·d/tU燃耗深度、停堆冷却时间10 a的燃料组件作为验证计算对象，获取该工况下燃料组件中对中子吸收份额贡献占99%核素的浓度，使用SCALE程序包中的三维蒙特卡罗临界输运程序KENO模块计算keff。其中基准算例计算结果基于OPUS程序读取到的筛选出的主要贡献核素的浓度，然后增加或减少待验证核素浓度，其他核素浓度保持不变，重新计算系统keff，得到待验证核素的敏感性因子。

筛选核素的验证结果列于表4。

表4 筛选核素敏感性因子与中子吸收份额排序对比Table 4 Comparison of rankings between sensitivity coefficients and absorption fractions for selected nuclides

注：1) 计算中待验证核素浓度的减少份额

2) 敏感性因子=[(k-k′)/k]/[(N-N′)/N]，表示验证核素浓度(N)增加或减少1%所引入的反应性(k)变化份额

从表4可看出，除16O核素外，通过改变重要核素浓度得到的敏感性因子排序与直接通过中子吸收份额得到的重要核素排序是一致的。

16O核素在燃料中含量较高，尽管16O不是显著的吸收体，但该核素对中子散射和热化机制的贡献很大[6]，故16O对keff影响较大，因此其敏感性因子排序靠前。

基于以上分析，可认为除极个别核素外，依据中子吸收份额大小选取临界安全分析中重要核素的方法是合理的、快捷的，能真实反映出核素对系统keff的贡献大小。

3.2 所选取重要核素代表性验证

为了验证使用本文方法筛选出的重要核素能足够代表乏燃料临界安全分析中的所有重要核素，选取了OECD/NEA发布的Phase-IA基准算题进行了验证。该基准算题设计的主要目的是研究不同燃耗深度下信用核素选取以及冷却时间对乏燃料系统临界安全性的影响。该基准算题共有13个算例，本文选取临界安全分析中考虑所有核素的ICASE12和ICASE13算例进行计算，两个算例所研究的两种不同参数条件组合情况列于表5。

表5 Phase-IA基准算题参数条件组合情况Table 5 Parameters and case numbers of Phase-IA benchmark problem

此次验证使用SCALE程序包中的STARBUCS模块对上述两个基准算例进行了计算，STARBUCS是SCALE程序包的一个控制模块，它基于燃耗信用制方法对乏燃料系统进行临界安全分析，计算结果列于表6。从表6可看出，本文计算值与国际上其他机构各自采用不同分析工具所得的结果吻合较好，说明本文结果是正确可靠的，验证分析的基础是可信的。

使用表2所列的筛选出的47个重要核素替代两个基准算例中的全部裂变产物、锕系核素，重新计算两个基准问题，结果列于表7。从表7可看出，使用本文方法筛选出的重要核素计算结果与考虑全部核素(尽管表5中只考虑全部锕系核素和裂变产物，但在程序计算中已考虑16O对系统反应性的影响，因此验证结果对比的基础是一致的)的计算结果非常接近，前者较后者略偏保守，证明所筛选出的重要核素能足够代表影响系统反应性的所有重要核素，进一步证明通过本文方法筛选重要核素是合理可行的。

表6 Phase-IA基准算题两个算例结果Table 6 Result for two cases of Phase-IA benchmark problem

表7 使用筛选出的重要核素与基准算例计算结果对比Table 7 Comparison of selected important nuclide results and benchmark problems

4 结论

通过对典型PWR燃料组件的分析计算，依据核素中子吸收份额筛选出了基于燃耗信用制的PWR核电厂乏燃料贮存临界安全分析中对系统反应性有重要影响的47个核素。本文的验证分析表明，依据中子吸收份额排序筛选重要核素的方法是合理的，从安全角度来讲，所筛选出的核素能足够代表影响系统反应性的所有重要核素，为临界安全分析中信用核素的选取提供了依据。分析同时显示，随燃耗深度的增加，锕系核素中子吸收份额逐渐降低，裂变产物中子吸收份额逐渐增加。

本文分析基于典型的PWR 17×17型燃料组件，对于不同类型的燃料组件，甚至不同堆型，如BWR，使用不同的分析工具得到的分析结果会有差异，但就本文分析方法而言，筛选重要核素的方法是通用的，具有普适性。同时，本文筛选出的重要核素是乏燃料核电厂厂内贮存条件下计算得出的，如要考虑乏燃料厂外转移运输及厂外永久贮存，则要选择更长衰变时间进行分析，但筛选方法是相同的。

本文分析方法从临界计算的角度出发，仅考虑对核电厂乏燃料贮存系统反应性有重要影响的核素，并未考虑核素的化学形态、燃耗计算程序的不确定性，如要考虑上述因素，则需进一步计算分析。

[1] 刘驰，蒋校丰，张少泓，等. 燃耗信任制临界计算中保守性因素研究[J]. 核科学与工程，2012，32(2)：97-102.

LIU Chi, JIANG Xiaofeng, ZHANG Shaohong, et al. Study on the conservative factors for burnup credit criticality calculation[J]. Nuclear Science and Engineering, 2012, 32(2): 97-102(in Chinese).

[2] DEHART M D. TRITON: A two-dimensional transport and depletion module for characterization of spent nuclear fuel, ORNL/TM-2005/39[R]. US: U.S. Nuclear Regulatory Commission, Oak Ridge National Laboratory, 2009.

[3] GAULD I C, HORWEDEL J E. OPUS/PLOTOPUS: An Origen-s post-processing utility and plotting program for scale, ORNL/TM-2005/39[R]. US: U.S. Nuclear Regulatory Commission, Oak Ridge National Laboratory, 2009.

[4] 张普忠，陈义学，马续波，等. 基于燃耗信任制的核电厂乏燃料贮存水池临界计算[J]. 核动力工程，2010，31(2)：24-28.

ZHANG Puzhong, CHEN Yixue, MA Xubo, et al. Criticality calculations of burnup-credit spent fuel storage pool for nuclear power plants[J]. Nuclear Power Engineering, 2010, 31(2): 24-28(in Chinese).

[5] WAGNER J C, PARKS C V. Recommendations on the credit for cooling time in PWR burnup credit analyses, NUREG/CR-6781 (ORNL/TM-2001/272)[R]. US: U.S. Nuclear Regulatory Commission, Oak Ridge National Laboratory, 2003.

[6] DEHART M D. Sensitivity and parametric evaluations of significant aspects of burnup credit for PWR spent fuel packages, ORNL/TM-12973[R]. US: U.S. Nuclear Regulatory Commission, Oak Ridge National Laboratory, 1996.

Important Nuclide Selection Based on Spent Fuel Storage Criticality Calculation for PWR Nuclear Power Plant

CHEN Zhi-hong, SHEN Ji, LI Kang, HUANG Cai-long

(ShanghaiBranch,ChinaNuclearPowerDesignCo.,Ltd.(Shenzhen),Shanghai200241,China)

The credit nuclide selection is the key step in burnup credit for spent fuel storage criticality safety analysis. Based on typical PWR fuel assembly with different enrichment, burnup and cooling time combinations, important nuclides in criticality safety analysis were selected according to nuclide importance ranking in terms of their fractional neutron absorptions. The results show that 47 nuclides can bound 99% nuclides which affect the spent fuel storage system reactivity during 0-20 a after shutdown. The validation analysis shows that the selection method is reasonable and the selected nuclides can adequately represent all dominant nuclides in system reactivity calculation.

criticality safety analysis; burnup credit; spent fuel storage; credit nuclide

2014-02-18;

2014-07-04

陈志宏(1983—)，男，甘肃民乐人，工程师，从事源项、屏蔽与临界安全分析研究

TL325

A

1000-6931(2015)07-1254-06

10.7538/yzk.2015.49.07.1254