双色场驱动不对称分子产生超短X射线光源

冯立强

(辽宁工业大学理学院， 锦州 121001)

双色场驱动不对称分子产生超短X射线光源

冯立强

(辽宁工业大学理学院， 锦州 121001)

数值研究了不对称分子HeH2+在两束激光场形成的组合驱动场下发射高次谐波以及阿秒脉冲的特点.为了有效的展宽谐波的截止能量,基频场选择为5fs/800nm的啁啾激光场.计算结果表明,当啁啾参数和分子核间距分别选择为β=0.4和R=8.0a.u.时,不仅谐波波谱变得非常平滑而且其截止能量得到了有效的展宽.随后通过加入并且优化第二束控制激光场,谐波截止能量得到了进一步的展宽，形成了一个600eV的超平滑连续区. 最后分别叠加280次到330次和330次到380次谐波可获得脉宽为78as的两个孤立阿秒X射线光源.

高次谐波； 阿秒脉冲； 不对称分子

1 引 言

在过去的十几年里,超快动力学现象得到了迅猛的发展[1,2].尤其是阿秒脉冲的产生使得时间分辨达到了前所未有的阿秒量级,进而可进行实时地观测原子或分子内部电子的动力学行为[3,4].目前,最成功有效的获得阿秒脉冲方法是叠加稀有气体原子产生的高次谐波[5,6].

目前,原子产生的高次谐波的辐射过程可以用Corkum提出的半经典“三步模型”[7]来描述: 首先基态电子通过多隧道电离进入连续态,随后进入连续态的电子在激光场的作用下加速运动并远离母核,但在激光场反向时其中的部分电子又在激光场的驱动下返回母核并于母核发生碰撞,同时辐射出高能量的光子作为谐波的能量.随后通过叠加谐波谱上的一段谐波会得到一个超短的阿秒脉冲.例如,2001年Hentschel等人[8]利用7fs的激光脉冲驱动原子获得了脉宽为650as的单个阿秒脉冲.但是由于谐波截止频率的限制Ecutoff=Ip+3.17Up(Ip是原子的电离势,Up为自由电子的有质动力势Up=e2E2/4meω2),很难获得更短的阿秒脉冲. 因此，如何延伸谐波截止能量进而获得更短的阿秒脉冲吸引了许多学者们的目光. 目前主要有4种高效的方法来获得超短的阿秒脉冲：(i)少周期激光场方法[9];(ii)偏振态门方法[10];(iii)啁啾激光场方法[11]以及(iv)双色和多色激光场方法[12,13].

但是，当分子与激光场相互作用时,由于其相对于原子具有更多的自由度和更复杂的结构,因而分子体系的电离或是产生高次谐波的过程和原子相比有较大的不同,其拥有更丰富的物理机制[14,15].尤其是不对称分子,例如HeH2+,HCl+等,由于其有两个质量不等的原子核,电子在发生回碰时会与不同的原子核发生碰撞进而产生新的谐波截止能量.同时由于其固有偶极矩的存在,电子的运动在相邻的半周期内会有明显的不同,进而破坏了高次谐波的对称性.例如：当电场方向平行于分子固有偶极矩时,电子很难隧穿电离;而当电场反平行于分子固有偶极矩时,电子却很容易隧穿库伦场形成的势垒而进入连续态[16].但是这也为谐波的调控以及阿秒脉冲的产生提供了一个新的途径[17].因此,本文对不对称分子(HeH2+)产生高次谐波以及阿秒脉冲的特点进行了系统的研究.为了充分地延伸谐波的截止能量进而来获得超短的阿秒脉冲,本文运用双色场与不对称分子相互作用,并且基频场选择为能有效展宽谐波截止能量的啁啾激光场.计算结果表明,当啁啾参数和分子核间距分别选择为β=0.4和R=8.0a.u.时,谐波波谱变得到了最佳的展宽.随后通过优化激光场,获得脉宽为78as的两个阿秒脉冲.

2 理论方法

本文中,我们先假设电子主要沿激光偏振方向振荡,并且分子轴与激光偏振方向平行，这样在长度规范和电偶极近似下，分子和强激光场相互作用可以通过数值求解一维含时薛定谔方程来得到[18-20],(若无特殊说明,本文均采用原子单位)

(1)

(2)

其中Ei,ωi,φi和τi(i=1,2)分别为5fs/800nm基频啁啾场和控制场的振幅,频率,相位和脉冲时间. 其中β为啁啾参数,T为总的传播时间,本文中选取T=42fs.

根据艾伦费斯特定律[21],可以求得偶极加速度为

(3)

然后对其进行傅立叶变换便可以得到相应的高次谐波谱

(4)

随后通过Morlet小波变换,则可得到每次谐波的时间特性[22].即,

(5)

最后,通过适当的叠加谐波可以获得阿秒脉冲

(6)

3 结果和讨论

图1(a)给出了不对称分子HeH2+在5fs/800nm,I1=1.0×1015W/cm2的单色啁啾场下发射的谐波功率谱,其中R选择为2pσ态的平衡距离R=4.0a.u.. 可以看出,在无啁啾参数时(β=0),谐波的截止能量为142ω1,与经典的预言值Ip+3.17Up符合的很好,并且形成了一个85eV(87ω1-142ω1)的连续辐射区.随着啁啾参数的加入(β=0.4),谐波的截止能量被明显的增大并且形成了一个展宽为337eV(52ω1-270ω1)的连续辐射区(这是我们发现的具有最好延伸效果的啁啾值),但其干涉现象却特别明显,这是不利于产生单个的阿秒脉冲的.因此为了获得单个的阿秒脉冲,我们首先要得到一个规则平滑的连续谱.根据2010年Yang等人[23]的研究,核间距会对谐波波谱有较大的影响,所以在图1(b)中我们给出了最佳啁啾参数下不同核间距产生谐波光谱的特点. 从图中看出,当核间距R=8.0a.u.时,谐波功率谱变得非常平滑规则并且形成了一个展宽为369eV的超连续区,但是其谐波强度与R=4.0a.u.的情况比较却稍有下降.并且随着R的继续增加,谐波强度会继续降低而且分子会逐渐解离,这样是不利于产生高强度的阿秒脉冲的.因此同时考虑到谐波的平滑度和强度,R=8.0a.u.在本文的激光场中是最优的核间距.

为了深入的理解啁啾激光场对谐波截止能量的影响,我们给出了连续辐射谱的时频分析图,如图2所示，这里我们取R=8.0a.u..可以看出,对于无啁啾参数的情况(图2(b)),谐波会产生4个主要的能量峰P1-P4,并且每个峰对应峰值中心左右都有两个“分支”,一支是电子在较早的时间电离,但在较晚的时间回碰,被称作长轨道(右分支);另一支是电子在较晚的时间电离,但在较早的时间回碰,被称为短轨道(左分支)[24]. 对于最高峰P2(t=4.85T-5.4T,T是基频场的光周期)长短轨道的贡献几乎一样,这就是谐波谱上干涉现象明显的原因.当啁啾参数变化时(β=0.4,图2(c)), 最高峰P2(t=4.68T-5.56T)由原来的142ω1增加到了270ω1.根据“三步模型”和激光包络图(图2(a))我们可以知道最高能量峰P2的产生是由于激光包络的A-B-C过程(电离-加速-回碰)决定的[28,29],而由于啁啾参数的改变,这一过程被明显的展宽,导致电子有更长的时间来加速并且获得了更高的能量进而辐射出更大的谐波截止能量.

从上面的分析结果我们可以看出单色的啁啾场已经可以有效的延伸谐波的截止能量,但是为了获得更长的X射线范围的平滑连续区,我们又加入了第二束控制激光场,如图3(a)所示.控制场的激光参数为λ2=800nm-2000nm,τ2=15fs,I2=1.0×1014W/cm2.从图中我们可以看出,随着第二束控制场的加入,谐波的截止能量又一次被展宽,并且随着控制场波长的增加,谐波的截止能量会逐渐增加.但是其高能处的谐波光谱变的不再平滑并且出现较大的干涉现象,这不利于单个阿秒脉冲的产生.因此通过计算,我们发现加入1200nm控制场时谐波具有最好的延伸效果并且形成了一个589eV的平滑连续区.图3(b)-(d)给出了其它激光参数优化的结果.首先图3(b)给出了不同控制场强I2下产生谐波光谱的特点.可以看出,随着控制场强I2的增强,谐波的截止能量进一步被延伸,但是其高能处的谐波光谱变的不再平滑.因此,通过计算I2=1.0×1014W/cm2是本文中的最优控制场强. 图3(c)和(d)分别给出了谐波光谱随着相位角φi(i=1,2)变化谐波谱图.从图中我们观察到,对于2个相位角φ1和φ2,最大的谐波截止能量出现在φ1=0o,φ2=-30o时,并且我们得到了一个展宽为600eV的连续辐射区,如图3(d)所示(这是HeH2+分子在本文的双色场下所产生的最优辐射连续谱).

图 1 单色啁啾场下产生的谐波光谱.(a) R=4.0a.u.,β=0.0和0.4;(b) β=0.4,R=4.0a.u.和8.0a.u.

图 2 (a)单色啁啾场;(b) β=0.0情况下的时频分析图;(c) β=0.4情况下的时频分析图.(b)和(c)中R=8.0a.u.Fig. 2 (a) The profiles of the single chirp-free (β=0.0) and the chirped pulses (β=0.4). (b) and (c) The time-frequency distributions of the HHG spectra under the above two laser fields (here R=8.0a.u., and time is in units of optical cycle of 800nm pulse in all the following figures unless stated otherwise.)

图 3 双色场下产生的谐波光谱.(a) τ2=15fs,I2=1.0×1014w/cm2不同控制波长下的谐波光谱;(b) τ2=15fs,λ2=1200nm不同控制场强下的谐波光谱;(c) 和 (d) τ2=15fs,I2=1.0×1014W/cm2, λ2=1200nm下谐波光谱随φ1和φ2 的变化Fig. 3 (a) HHG spectra driven by the fundamental chirped pulse (β=0.4) combined with a 15fs, I2=1.0×1014W/cm2 subharmonic controlling pulse with λ2=800nm, 1200nm, 1600nm and 2000nm. (b) HHG spectra driven by the fundamental chirped pulse (β=0.4) combined with the 15fs/1200nm controlling pulse with I2=1.0×1014W/cm2 and 3.0×1014W/cm2. (c) and (d) HHG spectra as a function of relative phases φ1 and φ2, respectively. The other laser parameters are the same as those in Fig. 3(b) solid black line

图4给出了叠加最佳谐波后产生的阿秒脉冲的时域包络曲线.由于各阶谐波的相位不同,所以直接叠加整个连续区不利于产生强度较高的单个阿秒脉冲.因此,分别叠加280次到330次谐波和330次到380次谐波，我们可以得到两个持续时间为78as的孤立X射线光源.

图 4 叠加谐波所产生的阿秒脉冲的时域包络曲线.Fig. 4 The temporal profiles of the attosecond x-ray pulses by superposing optimal harmonics from the 280th to the 330th orders and from the 330th to the 380th orders, respectively

4 结 论

综上所述,本文数值计算了不对称分子HeH2+在两束激光场形成的组合场驱动下产生谐波功率谱的特点.计算结果表明, 当啁啾参数和分子核间距分别选择为β=0.4和R=8.0a.u.时, 不仅高次谐波谱的平台区域能得到最佳的扩展,而且谐波波谱变的非常平滑.随后通过优化调控场的频率,场强,以及相位角谐波的截止能量延伸到了439ω1,并且获得了一个展宽为600eV的超长平滑连续辐射区. 随后通过直接叠加280次到330次和330次到380次谐波可获得脉宽仅为78as的孤立X射线光源.

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The generation of the attosecond X-ray sources by asymmetric molecule exposed to a two-color field

FENG Li-Qiang

(College of Science, Liaoning University of Technology, Jinzhou 121001, China)

We theoretically investigate the generation of the high-order harmonic and the isolated attosecond X-ray sources when a model HeH2+molecule ion is exposed to a two-color field. In order to extend the harmonic cutoff energy, the fundamental field is chosen to the 5fs/800nm chirp pulse. The results show that when the chirp parameter and the internuclear distance are chosen to beβ=0.4 andR=8.0a.u., respectively, not only the harmonic cutoff energy has been remarkably enhanced, but also the supercontinuum becomes very smooth. Further, by adding a subharmonic controlling pulse with the optimized conditions, a supercontinuum with a bandwidth of 600eV can be obtained. Finally, by respectively superposing harmonics from the 280th to the 330th orders and from the 330th to the 380th orders, two isolated X-ray pulses as short as 78 as can be generated.

High-order harmonic generation； Attosecond pulse； Asymmetric molecule

103969/j.issn.1000-0364.2015.02.016

2013-12-30

辽宁工业大学教师科研启动基金资助的课题(X201319)

冯立强 (1985—),男,辽宁沈阳人, 博士, 讲师. E-mail: lqfeng1101@126.com

O562.4

A

1000-0364(2015)02-0269-06