邹德慧, 杜金峰, 尹延朋, 范晓强, 杨成德,周 静
(中国工程物理研究院 核物理与化学研究所 中子物理国家重点实验室,四川 绵阳 621900)
快中子临界装置大厅辐射屏蔽门研制及性能验证
邹德慧, 杜金峰, 尹延朋, 范晓强, 杨成德,周 静
(中国工程物理研究院 核物理与化学研究所 中子物理国家重点实验室,四川 绵阳 621900)
为提升快中子临界装置的实验能力,在实验大厅旁边扩建了附属建筑物,在实体连接位置形成了一个样品传输通道。为了保证工作人员的辐射安全,需要对通道进行屏蔽。采用蒙特卡罗方法进行屏蔽门的物理设计,确定了含硼石蜡为中子屏蔽材料,不锈钢为光子屏蔽材料。为保证硼在石蜡层上的均匀分布,防止石蜡内部形成空洞,采用了分层分次工艺进行屏蔽门浇铸。为保证屏蔽门对通道的有效覆盖,采用了分步工艺进行安装。辐射剂量监测结果表明,人员日常工作区域的辐射有效剂量为0.125 mSv/a,小于建设项目管理目标值2 mSv/a,远小于《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》规定的放射性工作人员年剂量限值20 mSv/a,屏蔽门的研制满足设计和使用要求。
快中子临界装置;屏蔽门;中子;光子;分层分次工艺
新建构筑物的安装孔通道与装置大厅相连,实现贯通,为满足辐射安全要求,需在通道与大厅相连处设置一道辐射屏蔽门,以屏蔽厅内核装置的中子和γ辐射。采取广泛应用于反应堆屏蔽计算的MCNP程序进行屏蔽门的物理设计[1-9],确定中子屏蔽材料为含硼石蜡,光子屏蔽材料为不锈钢,在此基础上进行厚度优化处理,指导屏蔽门的工程设计。为防止浇铸期间含硼石蜡层内部产生缺陷,保证含硼材料在石蜡层上的均匀分布,采用分层分次工艺进行浇铸,并对浇铸过程进行严格控制。对屏蔽门采取预安装、精细安装以及调试等分步工艺,保证门体对孔洞通道的有效覆盖,为使屏蔽门满足工程使用要求,本工作拟对屏蔽门设计、研制、安装以及性能进行研究。
1.1 屏蔽设计要求
《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB 18871—2002)规定,工作人员年有效剂量限值为20 mSv,为了加强辐射安全管理,快中子临界装置营运单位制定了更为严格的管理目标值,工作人员年管理目标值为2 mSv。快中子临界装置是一个强中子、γ辐射源,实验大厅具有非常好的屏蔽能力,堆厅外能够达到年剂量低于2 mSv的标准,实验大厅与附属建筑物布局示意图示于图1,开启孔洞后,连接位置最终会形成一个1.5 m×2.2 m的样品传输通道,通道正对的扇形区域(样品取放间及实验室)剂量会提高,必须采取措施将剂量控制在尽量低的水平。
1.2 计算程序
计算程序采用以蒙特卡罗方法为原理的MCNP程序,MCNP程序通过模拟大量粒子输运过程并记录平均行为的某些特征来得到输运方程解。由于中子与材料发生辐射俘获能够产生次级光子,因此屏蔽计算时分两部分进行,一部分是中子-次级光子联合输运计算,得到堆芯泄漏中子经屏蔽设计后在监测点产生的中子剂量与次级光子产生的光子剂量;另一部分是光子输运计算,得到堆芯泄漏光子经设计结构屏蔽后在监测点产生的光子剂量。
1.3 辐射源强度估算
运行报告显示,快中子临界装置全年稳态运行和脉冲运行的折合时间为780 h,累积总裂变数为1.76×1019,每次裂变平均放出2.58个中子,每个中子从堆芯泄漏率约为0.53,因此年累积堆芯泄露中子数为2.41×1019。后续屏蔽计算采用裂变谱来代替实际泄漏谱。每次裂变产生的光子数以及光子能量是互相关联的,概率公式无法表述,另外堆芯具有非常强的光子自屏蔽能力,99%以上的光子在产生后瞬间被吸收,因此堆体出射光子强度很难直接估算。本工作通过蒙特卡罗方法对堆芯进行了中子-光子联合输运计算,得到堆芯每泄露一个中子会伴随泄露0.12个光子,堆芯年累积光子泄漏数为2.89×1018。计算也得到了堆芯泄漏光子能谱,后续采用该谱来计算屏蔽门光子屏蔽能力。
1.4 屏蔽材料的选取
图1中可见,选取探测点3代表样品取放间的剂量监测点,选取探测点9代表实验室剂量点。根据屏蔽设计要求,探测点9的剂量限值不超过2 mSv。通过设定MCNP程序中探测器计数卡计算得到中子通量或光子通量,采用1977ANSI/ANS剂量转换因子得到了对应的有效剂量。表1是无屏蔽的有效剂量计算结果,无屏蔽是指不考虑任何墙壁,只根据距离、源强以及中子、光子能谱计算剂量。
表1 无屏蔽情况下探测点有效剂量Table 1 No shielding case detection point dose
屏蔽材料计算模型见图2,中心为裂变中子源或1 MeV光子源,外边是球壳形屏蔽材料,球面探测器在最外层,通过球面探测器探测泄漏中子、光子和次级光子剂量。在该计算过程中选择了1 MeV光子源是为了考核计算程序以及材料的屏蔽性能,同时也便于与屏蔽手册数据进行比较。
图2 材料屏蔽性能计算模型Fig.2 Calculation model of shielding material
对于中子来说,原子序数小的元素屏蔽中子的效果更佳,尤其是大量含氢物质,常用的中子屏蔽材料有含氢量较高的石蜡、聚乙烯、聚丙烯以及硼。硼被用来作热中子吸收体,通过硼的同位素10B的(n,α)反应实现,其热中子吸收截面极大(约为3 840 b)。采用球形屏蔽模型计算了石蜡、聚乙烯、混凝土、含硼聚乙烯(2 kg/m3的10B)和含硼石蜡(2 kg/m3的10B)的中子屏蔽能力,结果示于图3。如图3所示,聚乙烯中子屏蔽能力稍好于石蜡,在石蜡和聚乙烯中加入2 kg/m3的10B没有明显提升中子剂量屏蔽能力。0.7 m的聚乙烯、石蜡和含硼聚乙烯,含硼石蜡分别能够满足要求。
图3 不同材料的中子屏蔽能力Fig.3 Neutron shielding ability of different materials
中子屏蔽材料慢化和吸收中子会产生次级光子,图4显示了不同厚度材料产生的次级光子剂量,当聚乙烯和石蜡屏蔽体厚度超过0.3 m后,次级光子剂量会超过了中子剂量,当达到0.7 m时,剂量比(由中子产生的次级光子与中子剂量之比)将近100,加入硼后光子/中子剂量比明显下降,0.7 m的聚乙烯和石蜡加硼后剂量比下降了一个数量级。因为进入聚乙烯和石蜡中的中子主要被氢所吸收,氢吸收中子会产生2.2 MeV的高能光子[11],加硼后,中子主要被硼所吸收,吸收后产生0.4 MeV的低能光子。对光子来说,含有高原子序数的物质屏蔽效果好,所以常用铁和铅等作屏蔽材料,此外土壤、铁矿石、混凝土、铅玻璃、铀以及钨、铅硼聚乙烯等也可以屏蔽光子。图5为铁和铅对1 MeV光子的屏蔽能力,每0.01 m铅相当于0.02 m铁的屏蔽能力,屏蔽1~2个量级需要0.04~0.07 m厚的铅。
图4 不同材料产生的次级光子剂量Fig.4 The secondary photon dose of different materials produce
图5 铁和铅对1 MeV光子的屏蔽能力Fig.5 Iron and lead shielding ability to 1 MeV photons
1.5 屏蔽效果计算
文献[10]显示,不锈钢充当结构材料时,其对光子及中子的屏蔽性能要比铁优异,而且因为不锈钢的非弹性散射截面大,所以屏蔽快中子比铁更有效。结合上述分析,屏蔽门应有0.7 m厚的中子屏蔽材料以及一定厚度的铅或不锈钢屏蔽体。据此,设计了5种结构材料组合的屏蔽门,材料沿纵向从内到外(由实验大厅指向样品取放间)。
结构1为0.7 m普通聚乙烯和0.07 m铅;结构2为0.7 m含硼聚乙烯(2 kg/m3的10B)和0.04 m铅;结构3为0.7 m含硼聚乙烯(2 kg/m3的10B)和0.08 m不锈钢;结构4为0.04 m不锈钢+0.7 m含硼石蜡(2 kg/m3的10B)和0.1 m不锈钢;结构5为0.04 m不锈钢+0.7 m含硼聚乙烯(2 kg/m3的10B)和0.1 m不锈钢。
分别将上述5种结构作为计算对象进行了屏蔽效果建模计算,在该计算过程中采用了联合输运计算的泄漏中子能谱和光子能谱。为了提高计算效率,模型中实验大厅墙壁等效成球形,样品取放间外墙壁也等效成球形外壳,大厅墙壁完全用屏蔽门材料代替,计算模型示于图6。铅或不锈钢屏蔽材料的外表面球壳代表屏蔽门外的探测点3,混凝土材料的外表面球壳代表探测点9。屏蔽计算结果列于表2。
图6 屏蔽门计算模型图Fig.6 Shielding door model diagram
1.6 设计结果
由表2可以看出,5种结构均能满足屏蔽设计要求。聚乙烯加入硼材料后能够有效降低次级光子剂量,因此能够节省铅的用量,聚乙烯对中子的屏蔽性能略优于石蜡,由于石蜡易于加工且成本相对低廉,选择中子屏蔽材料为含硼石蜡;0.08 m不锈钢与0.04 m铅对于光子屏蔽基本等效,但其对中子屏蔽要优于铅,综合效果更好,并且从材料成本考虑,不锈钢造价也远低于铅,从机械强度及耐腐蚀性能考虑,选择光子屏蔽材料为不锈钢。另外,出于机械强度及美观方面的考虑,门体前后都应有一定厚度的不锈钢包衬。因此屏蔽门采用“三明治”结构,即0.04 m不锈钢(靠实验大厅侧)+0.7 m含硼石蜡+0.1 m不锈钢(靠样品取放间侧),总厚度为0.84 m,含硼石蜡中10B的密度为2 kg/m3。
表2 屏蔽门物理设计计算结果Table 2 The calculation results of screen door physical design
屏蔽门的总体结构见图7,门体尺寸为2.3 m×3.3 m×0.84 m,重约15 t。屏蔽门靠大厅侧为0.04 m不锈钢,主要用于屏蔽光子,门体内为0.7 m的含硼石蜡,具体采用碳化硼与石蜡组合进行填充,主要用于屏蔽中子,屏蔽门靠样品取放间侧为0.1 m不锈钢,主要用于屏蔽光子,也兼顾屏蔽中子。门体可通过远程控制方式自动开启和关闭,也可通过手柄手动启闭。门体上端设置导向轨道,下端设置钢轨和支撑轮,采用丝杠驱动方式实现横向移动。屏蔽门轨道嵌于地沟内,门体打开后形成宽约0.9 m、深约1 m的地沟,在此设置了载荷500 kg的升降平台,方便工作人员通行。
3.1 碳化硼添加量计算
生产过程中采用10B的化合物碳化硼与石蜡进行配比,天然硼中10B的丰度为19.78%,故碳化硼中10B的含量为15.48%。根据设计要求,含硼石蜡中10B的密度为2 kg/m3,2 kg的10B对应的碳化硼为12.92 kg,石蜡的密度为0.9×103kg/m3,故石蜡与碳化硼的配比为1∶14.36,实际浇铸时采用相对保守的配比,每1 kg石蜡中添加了15 kg碳化硼。
图7 屏蔽门总体结构Fig.7 The overall structure of the screen door
3.2 浇铸工艺流程
屏蔽门含硼石蜡浇铸工艺是决定门体屏蔽质量的关键技术。
屏蔽门浇铸的技术难点如下:(1) 由于融化后的石蜡凝固周期较长,碳化硼在融化的石蜡中会不断的沉淀,因此无法实现碳化硼在石蜡层中的均匀分布;(2) 融化的石蜡在凝固时体积会缩小,如果采用一次性浇铸,会由于体积变化量过大导致石蜡层内部出现空洞缺陷。
为保证屏蔽门的质量,采取了分层分次的浇铸工艺,具体示意见图8。该工艺通过分次浇铸,控制每层石蜡的厚度,让融化的石蜡在较短的时间内凝固,减少碳化硼的沉淀时间,保证碳化硼在石蜡层中的分布均匀性;即使每次浇铸碳化硼都会沉淀,通过多次浇铸仍然可以在石蜡层上形成多层的均匀分布,从而保证门体的屏蔽效果;通过分次浇铸控制每层石蜡在凝固时的体积缩小量,弥补不同轮次石蜡层表面由于体积缩小形成的平缓凹坑,防止内部空洞缺陷的形成。
通过浇铸工艺试验确定了含硼石蜡浇铸厚度参数为0.03 m,孔洞和裂纹控制尺寸为0.05 m。浇铸过程如下:(1) 按1∶15(石蜡∶碳化硼)的配比将碳化硼均匀混合于融化石蜡,通过门体预留浇铸孔注入含硼石蜡;(2) 每次浇铸完毕,待含硼石蜡完全凝固后,进行浇铸层空洞和裂纹的检查,目测无大于0.05 m的空
洞和裂纹后继续下一轮浇铸;(3) 当含硼石蜡浇铸厚度达到0.06 m时,每1 kg石蜡中添加了20 kg碳化硼继续浇铸,直至含硼石蜡完全充满屏蔽门内部腔体;(4) 封闭浇铸孔。现场浇铸次数为24次,累计浇铸时间为8 d(含凝固等待时间)。
图8 屏蔽门分层分次浇铸工艺示意图Fig.8 Schematic diagram of the screen door stratification techniques casting process
4.1 预安装
如图9所示,屏蔽门安装于实验大厅和样品取放间连接的实体墙面上。由于安装孔是一个内小外大的企形口,屏蔽门开启运动到极限位置时约有1 m范围将安装孔挡住,整个洞口的拆除及后续洞口的剪力墙施工无法进行,因此屏蔽门不能一次安装到位,而是将屏蔽门预安装在能够将安装孔完全暴露的位置。预安装时,先进行底部支撑行走轨道安装,并在轨道外垫置了滚杠,屏蔽门吊装时,一半安装在轨道上,一半安装在滚杠上。为了防止在轨道上发生倾倒,屏蔽门吊装至轨道后,立即进行了顶部的连接件及稳定导向轨道安装,确保连接件及导向轨道安装完毕并与屏蔽门连接后,吊车泄力,屏蔽门轨道基础提前进行了防水处理。
图9 屏蔽门设计及预安装示意图Fig.9 Schematic diagram of screen door design and preinstallation
4.2 二次安装
完成安装孔建设后,在实验大厅和样品取放间连接的实体墙面上形成了1.5 m×2.2 m的样品传输通道,为了保证快中子临界装置运行期间门体对通道的有效覆盖,对预安装好的屏蔽门进行精确的位置调整,确保每边比通道扩大不少于0.4 m,见图10。根据屏蔽门开启位置,在地沟内安装了升降平台,平台升起高度与通道地面齐平。完成门体和升降平台位置调整后,进行了限位装置、电机及控制系统的安装和联合调试。在各部件连锁确认无误后,安装了防护围栏,至此安装结束。
图10 屏蔽门安装示意图Fig.10 Diagram of shielding door installation
5.1 测试方法及测点分布
中子和γ射线为贯穿辐射,其监测方法列于表3。屏蔽性能监测主要是对屏蔽门后的中子和γ剂量率进行监测。围绕屏蔽门做扇形布点,分别在其中轴线、30°、60°角布点,扇形半径为1 m,布点高度为1.5 m。此外还对样品取放间的外边界(包含实验室)进行了中子、γ剂量率,布点高度为1.5 m。探测点分布见图1。
5.2 监测结果及分析
首先进行了本底监测,采用分步提升功率的方法进行屏蔽门的屏蔽性能检验实验,分别在快中子临界装置功率为10 W和100 W时在屏蔽门附近实施剂量监督监测,在功率为200 W时进行了屏蔽门屏蔽性能监测。按快中子临界装置全年运行时间780 h、运行功率200 W折算,得到了屏蔽门处的年累积剂量,结果见表4。
在快中子临界装置运行功率为200 W时,对样品取放间的外边界(包含实验室)中子、γ剂量率进行监测,同理按快中子临界装置全年运行时间780 h、运行功率200 W折算得到年累积剂量,结果列于表5。
表3 中子剂量及γ剂量率监测方法Table 3 Neutron dose and gamma dose rate monitoring method
表4 屏蔽门屏蔽性能监测结果Table 4 The monitoring results of the shielding performance of screen door
表5 新建厂房中子、γ剂量率监测结果Table 5 The monitoring results of neutron and gamma dose rate of new building
对物理设计与实验检验进行了对比,结果见表6。
表6 设计结果与监测结果比较Table 6 The comparison of design results and monitoring results
由表5和表6数据表明,屏蔽门处年累积剂量分布为6.63 mSv~8.58 mSv,样品取放间外边界实验室工作人员受到的年累积剂量在6.40×10-2mSv ~1.25×10-1mSv。实验监测的结果远小于设计值,原因分析如下:(1) 在计算模型中,大厅墙壁完全用屏蔽材料代替,原大厅混凝土墙壁的屏蔽能力好于屏蔽门,因此这种等效是偏保守的;(2) 在实验大厅和样品取放间连接的实体墙面上有一樘密封门,该门为0.025 m不锈钢+0.08 m含硼石蜡(10B>2 kg/m3的)+0.01 m不锈钢,计算模型中没有考虑密封门的屏蔽作用,因此也是偏保守的;(3) 在生产过程中当含硼石蜡浇铸厚度达到0.6 m时,每1 kg石蜡中添加了20 kg碳化硼,碳化硼和石蜡的配比偏保守。以上几点显示,实验监测结果小于设计值是合理的。
监测点1~5位于样品取放间,该区域与实验大厅形成一个整体包壳后作为辐射控制区进行管理,只有在快中子临界装置停止运行时,工作人员在辐射防护人员的许可下才可以进入该区域。参照历年来工作人员进入实验大厅的剂量测试结果,所受辐射剂量均在2 mSv以下。样品取放间外边界实验室工作人员受到的年剂量在6.40×10-2mSv~1.25×10-1mSv,远小于管理目标值(2 mSv),达到了设计要求。
屏蔽门物理设计方案确定了辐射源项和屏蔽要求,计算了材料的屏蔽性能并确定了屏蔽门纵向材料及厚度。屏蔽门研制过程采用了分层分次的浇铸工艺,解决了碳化硼在石蜡中均匀分布的问题,也弥补了石蜡体积变化引起的空洞和缺陷。屏蔽门安装过程充分考虑了环境条件,实现了门体每边比通道扩大0.04 m的技术要求。实验监测结果表明,屏蔽门的屏蔽性能满足设计指标,快中子临界装置200 W运行780 h,工作人员受到的年辐射有效剂量最大为0.125 mSv,远小于2 mSv,满足建设项目单位的管理目标值要求。屏蔽门作为安全设施,在设计和研制过程中采用偏保守的处理方式,符合研究堆运行安全规定的要求。
[1] 陈飞达,汤晓斌,王鹏,等. 基于蒙特卡罗方法的中子屏蔽材料设计[J]. 强激光与粒子束,2012,24(12):3 006-3 010.
Chen Feida,Tang Xiaobin,Wang Peng, et al. Neutron shielding material design based on Monte Carlo simulation[J]. High Power Laser and Partical Beams, 2012, 24(12): 3 006-3 010(in Chinese).
[2] 潘翔,林志凯,潘俊峰. 5%含硼聚乙烯屏蔽快中子的实验研究与分析[J]. 中国辐射卫生,2013,22(4):396-400.
Pan Xiang, Lin Zhikai, Pan Junfeng. Experimental studies and analysis of 5% borated polyethylene shielding fast neutron[J]. Chinese Journal of Radiological Health, 2013, 22(4): 396-400(in Chinese).
[3] 彭凤梅,魏强林,刘义保. 基于MCNP5软件的中子屏蔽模拟[J]. 学术探讨经验交流,2012,(1-2):68-70.
Peng Fengmei Wei Qianglin Liu Yibao. Simulation of neutron shielding based on MCNP5[J]. science discussion and experience communion, 2012, 1(1): 68-70(in Chinese).
[4] 葛锋,王春光,张玉碧. 中子屏蔽材料防护层设计[J]. 科技传播,2013. 8:193-194.
Ge Feng,Wang Chunguang, Zhang Yubi. The design of neutron shielding material proteetive Layer[J]. Public Communication of Science & Technology, 2013, 8:193-194(in Chinese).
[5] 金宇,李建胜,张震,等. 106量级252Cf自发裂变中子源用屏蔽操作柜设计[J]. 核动力工程,2008,29(5):114-116.
Jin Yu, Li Jiansheng, Zhang Zhen, et al. Design of shielded operation cupboard for 106252Cf spontaneous fission neutron source[J]. Nuclear Power Engineering, 2008, 29(5): 114-116(in Chinese).
[6] 胡华四,许浒,张国光,等. 新型核辐射屏蔽材料的优化设计[J]. 原子能科学技术,2005,39(4):363-366.
Hu Huasi, Xu Hu, Zhang Guoguang, et al. Optimized design of shielding materials for nuclear radiation[J]. Atomic Energy Science and Technolog, 2005, 39(4): 363-366(in Chinese).
[7] 陈朝斌,吴宜灿,黄群英,等. 二维中子-光子输运计算程序DOT3. 5在核聚变实验装置HT—7U辐射屏蔽设计中的应用[J]. 核技术,2000,8,23(8):532-535.
Chen Chaobin, Wu Yican, Huang Qunying, et al. Application of two-dimensional neutron and transport code DOT3. 5 in radiation shielding design of HT-7U device[J]. Nuclear Techniques, 2000, 23(8): 532-535(in Chinese).
[8] 伍崇明,丁德馨,陈良柱,等. 辐射屏蔽高密度混凝土的配合比设计和施工工艺实验研究[J]. 辐射防护,2008,28(2):112-117.
Wu Chongming, Ding Dexin, Chen Liangzhu, et al. The study on mix ratio design and construction technology of radiation-shielding and high-density concrete[J]. Radiation Protectio, 2008, 28(2): 112-117(in Chinese).
[9] 曹建主,刘原中,杨玲. 10 MW高温气冷实验堆工艺系统的辐射源及屏蔽设计[J]. 核动力工程,2000,21(4):318-321.
Cao Jianzhu, Liu Yuanzhong, Yang Ling. Radiation sources and shielding design of process system for 10 MW High temperature gas-Cooled test reactor[J]. Nuclear Power Engineering, 2000, 21(4): 318-321(in Chinese).
[10]何建洪,孙勇,段永华,等. 射线与中子辐射屏蔽材料的研究进展[J]. 材料导报,2011,25(18):347-351.
He Jianhong, Sun Yong, Duan Yonghua, et al. Research progress of ray and neutron radiation shielding material[J]. Materials Review, 2011, 25(18): 347-351(in Chinese).
[11]卢希庭. 原子核物理[M]. 修订版. 北京:原子能出版社,2000:341.
Development and Performance Verification of Radiation Screen Door in Fast Critical Assembly Hall
ZOU De-hui, DU Jin-feng, YIN Yan-peng, FAN Xiao-qiang, YANG Cheng-de, ZHOU Jing
(CAEPKeyLaboratoryofNeutronPhysics,InstituteofNuclearPhysicsandChemistry,ChinaAcademyofEngineeringPhysics,mianyang621900,China)
In order to enhance the experimental ability of the fast critical assembly, the ancillary buildings was extended beside the critical experiment hall, a sample transmission channel was formed in the physical connection position. In order to ensure personnel the safety of radiation, need to screen out channel. Physical design by using the Monte Carlo method for screen door, the boron containing paraffin as neutron shielding material, stainless steel as photon shielding material. In order to ensure the uniform distribution of boron in the paraffin layer, prevent paraffin internal cavities, the stratification technics was adopted to cast screen door. In order to ensure the effective coverage of channel, using a step by step process for installation. The radiation dose monitoring shows, in personnel daily work of the regional annual radiation effective dose was 0.125 mSv, that less than 2 mSv the limit value of construction project management, far less than the 20 mSv the basic standards for protection against ionizing radiation and for the safety of radiation sources , screen door development to meet the design and use requirements.
fast critical assembly; screen door; neutron photon; the stratification technics
10.7538/tws.2015.28.02.0098
2014-09-25;
2014-12-25
邹德慧(1979—),女,硕士,助理研究员,主要从事核参数测试研究
TL93+1
A
1000-7512(2015)02-0098-09