广州地区孕妇羊水中PCBs暴露水平初步研究

陈致远，郑铮，宋小飞

1. 华南理工大学环境与能源学院，广州 510006 2. 广州市番禺水务股份有限公司，广州 511400 3. 广州市妇女儿童医疗中心，广州 510623



广州地区孕妇羊水中PCBs暴露水平初步研究

陈致远1,2，郑铮3，宋小飞1,*

1. 华南理工大学环境与能源学院，广州 510006 2. 广州市番禺水务股份有限公司，广州 511400 3. 广州市妇女儿童医疗中心，广州 510623

随机采集广州地区非职业PCBs(polychlorinated biphenyls，多氯联苯)暴露单胎孕妇分娩时羊水，分析羊水中PCBs浓度水平；结合孕妇临床资料(年龄、孕周、身体质量指数(body mass index，BMI))以及孕妇居住环境信息等，阐明了广州地区非职业暴露孕妇羊水PCBs蓄积的影响因素。结果表明，∑33PCBs浓度为15.91-324.38 ng·g-1，平均值为114.34±83.52 ng·g-1，中值为84.8 5 ng·g-1；其中十氯含量最低，平均浓度为2.66±3.46 ng·g-1，中值为1.47 ng·g-1；六氯PCBs含量最高，平均浓度为28.79±33.84 ng·g-1，中值为17.48 ng·g-1。样本中有31种PCBs同分异构体在孕妇羊水中检出，分别为PCB 8、28、30、49、52、70、74、77、82、87、99、101、105、114、118、126、128、138、153、156、158、166、169、170、179、180、183、187、189、198和209；羊水主要的PCBs暴露以五氯PCBs、六氯PCBs和七氯PCBs为主，主要的同分异构体为PCB 138(4.73%)、179(4.15%)、153(3.92%)、183(3.89%)、166(3.77%)、187(3.74%)以及180(3.67%)；暴露水平与美国、西班牙、加拿大等地区相比属于严重水平。统计结果显示，年龄、身体质量指数和孕周与PCBs蓄积有显著性正相关关系；工业区居住的孕妇相与非工业区居住孕妇相比，上述统计结果更为显著。

多氯联苯(PCBs)；羊水；暴露水平；孕妇；广州

多氯联苯(polychlorinated biphenyls, PCBs)具有良好的阻燃性、低电导率、抗热解能力和化学稳定性，曾广泛应用于变压器和电容器绝缘油、油墨添加剂、燃料分散剂以及农药延效剂[1]。PCBs具有难降解性、生物毒性、生物蓄积性及远距离迁移性，威胁人类与动物的健康。2001年，PCBs被列入《斯德哥尔摩公约》优先控制的持久性有机污染物之一。

我国PCBs生产和使用量约10 000 t[2]。虽然在20世纪80年代中后期，已停止PCBs的生产和使用，但已有相当部分的PCBs进入环境，参与到全球的生物地球化学循环中[3]。同时，由于管理不当，储存条件不好，很多PCBs电容器封存点存在PCBs泄漏现象[4]。尤其近年来，大量国外电子废弃物通过非法途径输入我国，进行粗放式的拆解，PCBs污染以及其健康效应已引起人们的普遍关注[5-6]。

孕妇羊水是指示持久性有机污染物(persistent organic pollutants，POPs)污染水平和机体负荷的良好基质，同时也是胎儿暴露的主要途径[7]。本研究选择广州地区非职业暴露产妇作为研究对象，通过测定孕妇分娩时羊水中PCBs含量，初步探讨了广州地区人群PCBs暴露水平及其影响因素。

1 材料与方法 (Materials and methods)

1.1 仪器与试剂

Agilent 7890A-5975C气相色谱质谱联用仪(Agilent，美国)；RE-52A旋蒸蒸发仪(上海亚荣，中国)；YGC-12氮吹仪(郑州宝晶，中国)。PCBs标准混合样品：CDEZ-M-1668A-C-NT-LOC-WD33种PCBs(PCB 8、28、30、37、44、49、52、70、74、77、82、87、99、101、105、114、118、126、128、138、153、156、158、166、169、170、179、180、183、187、189、198、209)混标(AccuStandard，USA)。回收率指示物：13C-PCB141(Cambridge Isotope Laboratories，USA)。氧化铝(200-300目)(CNW，德国)，无水硫酸钠(CNW，德国)，正己烷(CNW，德国)、二氯甲烷(CNW，德国)均为色谱纯。

1.2 研究对象

选择2013年10月至2014年1月期间，选择48例24-33岁之间在广州市某三甲医院产科就诊的单胎正常妊娠健康孕妇。问卷调查在征求对象同意情况下以聊天的方式进行，内容涉及患者姓名、年龄、身高、体重、学历、职业、居住地和日常生活习惯等信息；孕妇均签知情同意书。

1.3 样品的采集与保存

采集孕妇分娩后新鲜羊水50 mL，置于-80℃冰箱中保存。

1.4 样品提取与净化

方法参照Luzardo[8]研究修改所得；取10 mL羊水，置分液漏斗中，以15 mL的正己烷/二氯甲烷(v/v：1/1)振荡提取10 min，重复2次，合并有机相。氧化铝层析柱净化，收集正己烷/二氯甲烷(v/v：1/1)滤液。浓缩至近干，正己烷定容至1 mL，GC/MS定量分析。

1.5 PCBs GC-MS分析

色谱条件：DB-5MS色谱柱(30m×0.25mm×0.25μm)；进样量2 μL；不分流，进样口温度280℃；载气为氦气，流速为1 mL·min-1，升温程序：起始温度：120℃，3 min后以4℃·min-1升温至290℃，保留10 min。

质谱条件：离子化方式EI，电子能量：70eV，离子源温度：230℃；传输线温度：280℃；四级杆温度150℃，溶剂延迟8 min，定量分析选择SIM模式。

1.6 质量控制与保证

每批样品测定时同时分析一个全程序空白、加标空白和基质加标样品。PCBs加标回收率为75.0%～102.6%，相对偏差2.410.5%(n=3)；13C～PCB141回收率为72.4%～94.1%，相对偏差为4.8%～9.3%(n=3)；PCBs的法检出限为0.11～1.36 ng·g-1。外标法定量，PCBs定量结果经13C-PCB141回收率校正。

1.7 统计学方法

数据采用SPSS19.0进行，统计分析运用Pearson统计方法，检验水平为0.05。

2 结果(Results)

2.1 受试人群的社会人口学资料

48位受试孕妇年龄介于21～34岁，平均年龄为30.50±4.50岁；BMI介于20.30～41.80，平均BMI为22.98±3.20；孕周介于28～37周之间，平均孕周为31.70±2.80周，工业区域居住的孕妇人数为16人，占33.33%，非工业区居住的孕妇为32人，占66.67%。

2.2 广州地区孕妇羊水PCBs污染水平

广州地区孕妇羊水中PCB单体暴露浓度如表1所示。广州地区孕妇羊水中∑33PCBs浓度范围为广州地区孕妇羊水不同氯代PCBs含量如图1所示。由图可知，广州地区妊娠孕妇羊水中六氯PCBs污染最为严重，浓度为2.40～161.79 ng·g-1，平均值为28.79±33.84 ng·g-1，中值为17.48 ng·g-1；其次为五氯PCBs和七氯PCBs，浓度范围分别为4.27～95.04 ng·g-1和2.64～99.63 ng·g-1；平均值为26.58±24.11 ng·g-1和25.17±21.25 ng·g-1；中值为18.00 ng·g-1和16.42 ng·g-1。四氯PCBs污染水平居中，浓度为2.30～87.7 ng·g-1，平均值为17.05±16.54 ng·g-1，中值为12.49 ng·g-1，污染最小为十氯PCBs，浓度为0.02～14.88 ng·g-1，平均值为2.66±3.46 ng·g-1，中值为1.47 ng·g-1。

注：ND，未检出。 Note: ND, not detected.

图1 羊水中8类PCBs浓度Fig. 1 8 kinds of PCBs concentrations in amniotic fluid

2.3 孕妇羊水中PCBs的组成特征

广州孕妇羊水中不同氯代PCBs含量百分比如图2所示。由图可知，广州地区妊娠孕妇羊水中氯代PCBs以五氯PCBs、六氯PCBs和七氯PCBs暴露为主要。五氯PCBs主要的同分异构体有PCB82、87、99、101、105、114、118和126，共占PCBs总量的23.32%；六氯PCBs主要的同分异构体有PCB128、138、153、156、158、166和169，共占PCBs总量的25.25%；七氯PCBs主要的同分异构体有PCB170、179、180、183、187和189，共占PCBs总量的22.08%。其他PCBs单体占暴露总量从大到小依次为四氯PCBs(14.96%，主要PCBs同分异构体为PCB 49、52、70、74、77)；三氯PCBs(6.61%，主要PCBs同分异构体为PCB 28、30)、二氯PCBs(3.01%，主要PCBs同分异构体为PCB 8)、十氯PCBs(3.01%，主要PCBs同分异构体为PCB 209)和八氯PCBs(2.75%，主要PCBs同分异构体为PCB 198)。工业区居住的孕妇羊水中∑33PCBs暴露浓度为115.58±86.22 ng·g-1，较非工业区居住孕妇中羊水∑33PCBs暴露浓度111.87±80.51 ng·g-1更高。

图2 羊水中8类氯代PCBs含量比重Fig. 2 Percentage for 8 kinds of PCBsconcentrations in amniotic fluid注：a二氯PCBs, b三氯PCBs, c四氯PCBs, d五氯PCBs,e六氯PCBs, f七氯PCBs, g八氯PCBs, h十氯PCBsNote: a Dichlorobiphenyl, b Trichlorobiphenyl, c Tetrachlorobiphenyl,d Tetrachlorobiphenyl, e Hexachlorobiphenyl, f Heptachlorobiphenyl,g Dibromooctafluorobiphenyl, h Decachlorobiphenyl

3 讨论(Discussion)

3.1 广州地区与(世界)其他地区孕妇羊水中PCBs污染比较

Glynn等[18]对51例美国孕妇(平均孕周17.7周)羊水中PCB浓度进行检测，结果显示孕妇怀孕早期羊水中PCBs含量较低(PCB 105浓度为0.02 ng·g-1；PCB 118浓度为0.02 ng·g-1；PCB 138浓度为0.01 ng·g-1)。Jarrell等[9]对加拿大323名孕妇羊水中25种PCBs单体暴露水平进行调查(PCB 70、74、 77、87、99、101、105、118、128、138、151、153、156、 169、170、180、183、187、191、194、205、206、208、209)，结果323名孕妇羊水中均未在检出任何PCBs(定量限均为0.01 ng·g-1)。Luzardo等[8]对西班牙孕妇体内7种主要的PCBs暴露水平检测结果显示PCB 28<0.01 ng·g-1、PCB52<0.01 ng·g-1、PCB101<0.01 ng·g-1、PCB108<0.01 ng·g-1、PCB138浓度为0.003 ng·g-1、PCB153浓度为0.009 ng·g-1、PCB180<0.005 ng·g-1。有研究表明PCB 153使人体样本中主要的PCBs同类物，可以用PCB 153浓度来指示PCBs总量[10]。本研究中孕妇羊水中PCB 153浓度均值为浓度范围为0.24～35.68 ng·g-1，4.48±5.82 ng·g-1，平均值为中值为4.25 ng·g-1，PCB153浓度较Foster等[11]研究中PCB单体最高值0.02 ng·g-1高，暴露水平与加拿大与西班牙孕妇羊水PCB单体浓度(均低于0.01 ng·g-1)水平相比暴露处于偏高水平。本调查中孕妇羊水PCB 153浓度水平与国内母乳暴露情况相近(广东中值为3.60 ng·g-1lw，深圳中值为3.66 ng·g-1lw，台州中值为4.66 ng·g-1lw)。2012年，有报道广东省贵屿镇102例新生婴儿脐带血中28种PCBs同系物暴露水平为∑28PCBs 10.87～6370.67 ng·g-1lw，中位浓度338.56 ng·g-1，PCB 153浓度ND～581.32 ng·g-1，中位浓度13.63 ng·g-1[12]；同期香港女性居民血液中PCBs暴露调查显示，PCB 180浓度达49.5 ng·g-1[13]。孕妇羊水中PCBs暴露与乳母PCBs暴露水平相当，与母体血液PCBs暴露以及孕妇脐带血PCBs暴露相对较轻，这可能是乳母和羊水由于乳腺和胎盘这些具有选择透过性生物屏障对PCBs污染物起到阻隔作用。

3.2 孕妇羊水中PCBs污染水平与孕妇年龄、BMI和孕周

本试验结果显示，广州地区孕妇羊水PCBs暴露的主要以六氯PCBs与七氯PCBs为主，主要同系物为PCB 138(4.73%)、179(4.15%)、153(3.92%)、183(3.89%)、166(3.77%)、187(3.74%)以及180(3.67%)。根据屈伟月等[14]对广东省特殊人群血液和母乳PCBs暴露水平研究，广州地区特殊人群血液和母乳主要的PCBs暴露同系物为PCB 132、138和153，与本文研究主要PCBs污染物特征相符。员晓燕等[15]对中国淡水环境中多种POPs污染现状及特征进行了研究，结果显示我国淡水环境PCBs污染以PCB 8、28、52、118、153、180、194同系物为主。珠江广州河段不同沉积物PCBs分布研究结果中，珠江芳村段沉积物主要PCBs以二氯PCBs、三氯PCBs、四氯PCBs、五氯PCBs、六氯PCBs为主，浓度分别为181.40，171.10，154.60，212.40，353.80 ng·g-1；黄埔段中沉积物中以二氯PCBs、三氯PCBs、四氯PCBs、五氯PCBs、六氯PCBs为主，浓度分别为340.60，226.40，211.40，295.20，362.30 ng·g-1[16]。毗邻广州的深圳市冬季大气PCBs平均质量浓度为29.30 pg·m-3，夏季PCBs平均质量浓度为44.60 pg·m-3，夏冬两季主要的污染同系物有PCB 114、126、138、153、166、169[17]。除三氯PCBs外，环境介质PCBs污染物基本与母乳、孕妇脐带血以及羊水中PCBs污染特征相同，这是由于通过饮食摄入的食物链富集污染物造成的[18]；而羊水中三氯PCBs含量较低可能与胎盘半透膜的选择透过性以及三氯PCBs在生物体内代谢速度较快的共同结果[19]。

考察广州地区孕妇羊水中PCBs污染水平与孕妇年龄、BMI和孕周的影响。结果表明，孕妇羊水中PCBs污染水平与孕妇年龄、BMI和孕周之间具有显著性正相关关系(r=0.13～0.31，0.14～0.53，0.29～0.50，P<0.01)。Jirsová等[20]报道，女性卵泡液和尿液中PCBs浓度与女性年龄成显著的正相关关系。Taylor等[21]对205例孕妇中PCBs暴露水平与孕周关系的研究发现，两者在统计学上有明显的正相关性(95%，置信区间：-2.0到-0.1之间)。施召才等[22]研究结果显示，人体血液中PCBs暴露水平与年龄、BMI呈现显著正相关关系。Eva等[23]研究显示脐带血中的PCB 153浓度与孕周在统计学上呈现线性关系。Tsutsumi等[24]对怀孕女性体液中的EEDs浓度调查表明15～18孕周羊水中BPA浓度比其他孕周羊水中BPA浓度高5倍(P<0.0001)。本次试验结果与上述研究吻合。

3.3 孕妇羊水中PCBs浓度与孕妇居住地

Schumacher等[25]对西班牙加泰罗尼亚孕妇乳汁中PCBs浓度进行调查，研究发现工业区居住(n=22)女乳汁中PCBs浓度(10.90 pg·mL-1)比非工业区居住(n=26)妇女乳汁PCBs浓度高42%(6.20 pg·mL-1)。广州地区孕妇羊水中PCBs污染水平也具有相似结果(图5)；但非工业区居住孕妇羊水中四氯PCBs和五氯PCBs的浓度则比工业区居住高。统计结果显示，工业区居住的孕妇羊水中PCBs暴露水平与孕妇年龄、BMI和孕周之间的正相关关系(R=0.16～0.59，0.20～0.63，0.10～0.54，P<0.01)与非工业区居住孕妇的统计结果(R=0.13～0.46，0.11～0.53，0.05～0.44，P<0.01)相比，显著性更强。造成这一现象的最主要原因可能是由于孕妇的饮食习惯不同造成PCBs暴露的差异。其次是广州地区工业主要集中在萝岗、开发区等新城区，居住区一般为老城区，该居住区拥有大量居民且截污工作不完善，居民随意丢弃的旧式电器、电子设备造成大气、水体等环境介质PCBs污染较为严重最终导致富集。再次可能是广州地区人口流动性较大造成统计上的误差。

图3 孕妇BMI与羊水中PCBs浓度Fig. 3 PCBs concentrations in amniotic fluid of different BMI groups

图4 孕妇孕周与羊水中PCBs浓度Fig. 4 PCBs concentrations in Amniotic Fluid of different gestational weeks

图5 孕妇居住地与羊水中PCBs浓度Fig. 5 PCBs concentrations in amniotic fluid of different residential area

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A Preliminary Study of PCBs Exposure Levels in Amniotic Fluid for Pregnant Women in Guangzhou

Chen Zhiyuan1,2, Zheng Zheng3, Song Xiaofei1,*

1. College of Environment and Energy of South China University of Technology, Guangzhou 510006, China 2. GuangZhou Panyu water supply (Group) Co., LTD, Guangzhou 511400, China 3. GuangZhou women and children’s medical center, Guangzhou 510623, China

Received 7 December 2014 accepted 27 March 2015

Randomly collected fetal amniotic fluid of single pregnant women whom were not occupational exposure to PCBs in Guangzhou, then analyzed PCBs exposureslevels; Subjects' information such as clinical data (age, gestational age, BMI (body mass index, BMI)) and resident information was also collected forillustrating influence factors of PCBs exposure to pregnant women in Guangzhou. Results showed that Σ33PCBs concentrations in the amniotic fluid ranged from 15.91 to 324.38 ng·g-1. Theaverage value was 114.34 ± 83.52 ng·g-1, and the median value was 84.85 ng·g-1. Decachlorobiphenyl exposure wasfound to be the lowest with an average value of 2.66±3.46 ng·g-1and median value of 1.47 ng·g-1. Hexachlorobenzene were the highest (average value 28.79±33.84 ng·g-1, median 17.48 ng·g-1). 31 isomers were detected in this study (PCB 8, 28, 30, 49, 52, 70, 74, 77, 82, 87, 99, 101, 105, 114, 118, 126, 128, 138, 153, 156, 158, 166, 169, 170, 179, 180, 183, 187, 189, 198 and 209, respectively). Pentachlorobenzene, hexachlorobenzeneand heptachlorwere the major PCBs exposure and PCB 138 (4.73%), 179 (4.15%), 153 (3.92%), 183 (3.89%), 166 (3.77%), 187 (3.74% ) and 180 (3.67%)were the main components. Comparing to the United States, Spain, and Canada, respectively, PCBs exposure levels of Guangzhou pregnant women were extremely high. Statistical results showed that age and BMI were positively related to PCBs exposure significantly. Statistical results were more relevant whenpregnant women lived in the industrial areas than non-industrial areas.

polychlorinated biphenyls (PCBs); amniotic fluid; exposure levels; gravitas; Guangzhou

广东省大气环境与污染控制重点实验室开放基金(2013hj003)

陈致远(1986-)，男，硕士，研究方向为环境健康，E-mail: stevenjeang@gmail.com

*通讯作者(Corresponding author)， E-mail: songxf@scut.edu.cn

10.7524/AJE.1673-5897-20141207001

2014-12-07 录用日期：2015-03-27

1673-5897(2015)3-248-08

X171.5

A

宋小飞(1980-)，男，实验师，博士，从事环境健康研究。

陈致远, 郑铮, 宋小飞. 广州地区孕妇羊水中PCBs暴露水平初步研究[J]. 生态毒理学报, 2015, 10(3): 248-255

Chen Z Y, Zheng Z, Song X F. A preliminary study of PCBs exposure levels in amniotic fluid for pregnant women in Guangzhou [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2015, 10(3): 248-255 (in Chinese)