满足低排放车第3阶段排放法规要求的柴油车排气后处理系统的优化研究

【韩】 J.Jeon H.Seo K.Lee S.Kwon K.Bae

0 前言

与欧洲市场柴油乘用车占大多数的情况不同，北美的柴油乘用车仅占市场份额的1%，2011年的数据显示，127.3万辆汽车中只有10.2万辆柴油车。然而，由于油价不断上涨，市场对低燃油耗车辆的需求越来越迫切，导致对高燃油效率的柴油乘用车需求量越来越大。此外，在美国国家公路交通安全局制定的公司平均燃油经济性［1］，以及加利福尼亚大气资源局（CARB）的低排放车第3阶段（LEV3）标准中［2］，针对温室气体排放的法规限值日益收紧，这也促使对柴油车的需求不断增长，因为与同类汽油车相比，柴油车具有更高的燃油经济性。

混合动力电动车（HEV）和柴油乘用车因具有更高的燃油效率，因此被认为是能够替代传统汽油车的选择。但是，北美消费者报告发现，在一些情况下，HEV的实际燃油经济要比验证的低。并且，初始买入价格和长期维护（蓄电池置换）成本会使HEV方案不那么具有吸引力，从而导致HEV的潜在转售价格较低。与之相比，柴油车具有较高的重购率，其驱动性主要是出于这些产品的高品质（燃油经济性、功率和耐久性）。

回顾汽车市场的近年销售趋势，上述现象变得更加明显，柴油乘用车的销量呈增加趋势（从2010年到2011年，销量增加27%），预期2016年的销量将达到54万辆（图1）。

目前，欧洲汽车制造商基本垄断了美国的柴油车市场，Volkswagen汽车公司在2011年占据72%的市场份额。作为重要的技术改进，整车厂在减振降噪方面做了很大努力，并促使消费者对柴油车的了解有了质的飞跃。

GM汽车公司也开始向柴油乘用车市场发展，并在2013年推出Cruise 2.0L柴油车型，这表明美系制造商不再认为柴油车市场领域狭小，转而认可北美市场是其最为重要的新兴领域。

Hyundai汽车集团也意识到该新兴领域的重要意义，正在积极向中小型汽车领域扩展（以1.7L柴油车型的引入为起点）。

要在北美柴油乘用车市场占有一席之地所面临的关键技术挑战是：以可承受且具有竞争性的价格，提供能满足更严格排放法规要求的车辆，并且确保车辆具有良好的噪声-振动-平顺性（NVH）性能。为了满足更严格的排放法规和燃油耗标准要求，必须额外采用氮氧化物（NOx）后处理系统。NOx后处理技术的解决方案包括稀NOx捕集器（LNT）和选择性催化还原（SCR）系统。

为满足低排放车第2阶段（LEV2）和非道路排放法规第2阶段（Tier2）的要求，根据车型或整车厂的不同策略，在北美市场投放的柴油车会采用LNT或SCR系统。

尽管如此，为使柴油车能满足更为严格的排放法规，提供更具竞争力的燃油经济性，必须引入新的后处理技术［3］。

研究人员建议使用LNT＋SCR的后处理系统作为新兴市场的解决办法，这是一种能使清洁柴油车满足CARB LEV3排放法规的独特创新方案，是综合了LNT和SCR的复合后处理系统。

1 LEV3排放法规

美国车辆排放法规由阶段性法规、美国环保署（EPA）督导的联邦法规，以及由CARB督导的LEV法规组成。自2012年开始，已有11个州采用CARB的LEV法规。LEV3修订法规将于2015年生效。目前仍在实施的LEV2和第2阶段（Tier2）法规将被LEV3和非道路排放法规第3阶段（Tier3）取代。从时间上来看，CARB的LEV法规实施比EPA法规早2年，CARB的大部分法规将逐渐转向EPA，以协调各种排放标准。

LEV3排放法规提高了车辆的安全行驶里程，从12万mile增加至15万mile。此外，美国联邦试验工况（FTP-75）排放法规比当前的标准更为严格，要求非甲烷有机气体（NMOG）＋NOx的平均排放量要不断下降，从2015年的100mg／mile下降至2025年的30mg／mile。法规具体规定更具挑战性，分为6个认证级别：LEV160；超低排放车（ULEV125／70／50）；特超低排放车（SULEV30／20）。

与分别制定NMOG和NOx限值的法规不同，新法规的独特之处就是计算NMOG＋NOx的总量。由于通常柴油机的NMOG排放较低，因此NOx排放的边界范围更宽。柴油机的NMOG排放约为总碳氢化合物（THC）排放的20%～30%。图2示出了汽车制造商必须满足的NMOG＋NOx目标平均排放限值。

2 发动机与排气后处理系统

2.1 车型与发动机规格

本次研究采用装备1.7L涡轮增压柴油机的6档自动变速车型。选择该款1.7L柴油机是因为它能满足北美严格的排放法规要求，且能够提供卓越的燃油经济性（图3）。1.7L试验柴油机的主要技术规格如表1所列，压缩比为16.0，最高功率为137 PS，最大扭矩为34kgf·m。

表1 发动机主要技术规格

2.2 排气后处理系统的技术规格

LNT和SCR都是柴油机满足NOx排放法规的具有代表性的后处理措施。LNT可以捕集发动机排出的NOx，并在浓混合气条件下将其转化为N2。在北美市场，LNT是满足LEV2（相当于欧6）标准的NOx后处理系统。

LNT系统的简洁性使其更易应用，并且与SCR相比具有低成本优势。但是，该系统的缺点是将捕集的NOx转化为N2或转化为CO、碳氢化合物（HC）和NH3排放时，会导致燃油经济性下降。另外，还会由于燃油和机油中含硫导致催化剂中毒，以及因长期运行导致效率下降［4］。

除LNT外，SCR也是一种能够满足北美LEV2和欧6排放法规的代表性NOx后处理技术。SCR是一种使用铜基或铁基沸石涂层的选择性催化转化器［5］。向催化剂中喷入尿素溶液，尿素经热分解和水解产生NH3，并与NOx反应，以减少排气中的NOx。与LNT相比，SCR具有较强的抗老化性能，并且能在高温下保持高转化效率。但是，SCR需要独立的尿素溶液储存和喷射系统，这对使用成本和客户便利性构成挑战。

LEV3法规中的ULEV70规定，NOx＋NMOG排放量要低于0.070g／mile，与LEV3法规中ULEV125规定（0.125g／mile）相比，限值收紧56%。

与LEV2法规相比，LEV3法规要求安全行驶里程从12万mile增加至15万mile，使用耐久性提高25%。这也增加了应对挑战的难度，必须开发新技术，以减少排放和延长使用寿命。

LEV3法规要求排气后处理系统在低温条件下的NOx转化效率高于50%（表2）。为了在FTP-75、高速公路行驶循环（HFET）、US06高速高加速度循环和SC03高温空调全负荷运转工况下测试，在温度低于450℃的范围内，转化效率必须高于90%（图4）。为了满足这些条件，须选用SCR作为主要的NOx转化系统。

表2 满足LEV3ULEV70法规的排气后处理系统

图5为FTP-75工况第1阶段冷态初始NOx排放特性。FTP-75工况的初始NOx排放为0.28g／mile，运行至200s时初始NOx排放达到目标限值（0.03g／mile）。尽管初始 NOx排放减少50%，但在250s时，初始NOx排放还是超过了限值。所以，为满足美国的排放法规要求，必须减少冷态NOx排放。本研究中，采用小容积LNT，以获得较好的NOx转化效果。

研究人员选择LNT＋SCR后处理系统作为研究对象。在不低于催化剂起燃温度的条件下，SCR对NO2浓度或NOx排放量不太敏感，显示出其转化性能更加高效。在低温NOx转化条件下，LNT容积和铂族金属用量实现了最小化，此外，在浓混合气模式下的NOx转化也实现最小化，从而降低了成本，提高了燃油经济性。采用LNT取代氧化催化转化器，同时采用DPF满足颗粒（PM）排放法规的要求。

图6为LNT＋DPF＋SCR复合后处理系统的布置。为了在低温下获得稳定的NOx转化性能，LNT被布置在发动机排气歧管附近。

表3列出了本次研究所采用的排气后处理系统具体规格。如只采用LNT，须使用大量的催化剂和铂族金属，从而增加成本，同时其浓混合气模式还会降低燃油经济性。通过将LNT和SCR相组合，可以达到与LNT接近的成本水平，并且在这种控制排放的模式下，可以提高燃油经济性。

表3 满足LEV3排放标准的排气后处理系统规格

2.3 均匀性指标性能

采用SCR后处理系统时，排气系统布置是重要的开发因素之一。为了获得更高的NOx转化效率，必须使后处理系统的热损失最小化，并促使喷入的尿素溶液蒸发和分解，使其能均匀地分布到SCR催化剂中。

为了满足上述开发要求，考虑到排气后处理系统零部件的位置、计量模块安装位置、喷射角度，以及混合器的几何形状和位置，对NOx的转化效率进行优化（图7）。

图8为美国排放循环中具代表性的行驶区域均匀性指标试验结果。试验结果满足并高于开发要求（0.98）。

3 试验结果

3.1 冷态工况减排策略

LNT安装在发动机附近，以便快速激活。LNT要快速转化SCR激活前排出的NOx，并在DPF上游起氧化催化转化器的作用，即氧化HC和CO。

图9为FTP-75工况下初始NOx，以及LNT／SCR下游的NOx测量结果。SCR催化剂的起燃温度通常高于200℃。由图9可知，在FTP-75工况第2阶段模式下，地板下铜基SCR显示出高于99%的转化效率。因此，为了在冷起动条件下高效转化NOx，必须使FTP-75工况第1阶段的冷态LNT转化效率最大化［6］。

在冷起动条件下利用后喷提高排气温度，从而缩短催化剂达到起燃温度所需的时间。如图10所示，升高排气温度的策略可分成2个阶段，即LNT加热和SCR加热。

在LNT加热阶段，LNT完全起燃。通过紧靠主喷的早后喷燃烧来提高排气温度。LNT加热阶段结束后，同时采用早后喷和晚后喷，以缩短发动机燃烧和催化剂放热反应（HC在LNT中氧化）过程中的SCR加热时间。

图11为快速加热的试验结果。LNT加热时间为50s，SCR加热时间为65s。当同时加热LNT和SCR时，LNT上游的温度升至最高，高出基准温度40℃，SCR上游的最高温度高出基准温度60℃。

在FTP-75工况第1阶段，LNT加热后的NOx减排量为47%，而采用快速加热策略后，确认的最高NOx减排量为62%。在FTP-75工况第1阶段，快速加热策略使燃油耗的下降比FTP-75工况少0.5%。

加热策略的建立受是否基于排气温度和发动机温度检测催化剂转化性能的限制，这种检测有助于实现燃油耗最小化。

3.2 老化催化剂的评估

更为严格的LEV3法规要求催化剂在15万mile的使用寿命期内满足NMOG＋NOx限值的要求。使用寿命期过后，催化剂性能老化的因素包括：在DPF再生和降硫（SOx）阶段，因暴露在高温排气中导致热失活（烧结）；在相对较低温度下，燃油和机油中的硫、磷和铁导致化学失活（中毒）；催化剂表面污染或磨损造成的机械失活（堵塞）［6］。

在上述失活机理中，热失活是不可逆的，是导致催化剂转化效率下降的主要原因［7］。

本研究使用的是相当于15万mile全生命周期的台架老化催化剂。图12为通过台架老化模式（3模式试验）的1个样本，测试了经耐久性老化试验的催化剂性能。

通过15万mile LNT老化和15万mile SCR老化试验，比较单用LNT系统与采用LNT＋SCR系统的性能老化测量结果。综合初始LNT和15万mile老化后的SCR试验结果，得出性能的老化程度。

图13为根据LNT和SCR催化剂老化试验得到的NOx转化效率。为了测量催化剂的NOx转化效率，分别在催化剂上游和下游测量NOx浓度。结果显示，单用LNT系统的性能比初始系统老化45%。LNT性能老化是由于铂族金属的烧结。但是，SCR却显示出稳定的性能。这主要由于LNT与SCR的涂层材料不同，以及因催化剂位置不同而导致高温暴露频率不同。

在采用LNT和SCR等NOx后处理系统的柴油车中，尾气的NOx排放量随所用后处理系统的不同会有很大不同。因此，本研究采用台架试验老化样本测量实际车辆的排放量。

3.3 排放试验结果

3.3.1 海平面条件下的排放

LEV3排放法规要求车辆满足FTP-75、HFET、US06、SC03在海平面和高海拔条件下的排放要求。本次试验是在海平面条件下进行FTP-75、HFET及US06循环的试验。

图14为FTP-75试验得出的排放结果。初始催化剂和老化催化剂均达到ULEV70规定对NMOG＋NOx的限值要求。

排气后处理系统催化剂的老化结果表明，NOx的增加量多于NMOG的增加量。NOx排放增加是LNT＋SCR后处理系统中LNT老化与起动后NOx排放增加的结果。

表4为4 000mile老化后的催化剂在FTP-75、HFET和US06工况下的排放试验结果，排放结果为限值要求的45%。这意味着，在考虑老化系数的情况下，该结果能满足法规要求。FTP-75工况下的后处理系统转化效率为93%。

表4 海平面条件下的排放试验结果

Hyundai汽车集团考虑了所有行驶循环中的车辆负荷。本研究中的US06和HFET工况代表初始排放方面的挑战。但是，当排气温度升高后，NOx后处理效率得到改善，这使US06和HFET工况下的排放更具优势。

3.3.2 高海拔条件下的排放

表5为高海拔条件下的FTP-75和HFET工况试验结果。与海平面条件下的FTP-75试验结果相比，NOx排放量减少50%。与海平面地区相比，高海拔地区的增压压力要低0.016MPa，平均增压压力下降0.016 8MPa。

表5 1 660m（1mile）高海拔条件下的排放试验结果

尽管如此，LNT的排气温度上升50℃，SCR的温度上升14℃（表6），这都有助于提高催化剂的转化效率。

表6 海平面和高海拔地区的排气温度与增压压力比较

表7为催化剂在FPT-75工况下的NOx总转化率，从93%上升至98%，升高5%。此外，HFET工况下的NOx转化效率为99%。

表7 排气后处理系统在高海拔条件下的NOx转化效率

4 降低HFET工况下的燃油耗

4.1 策略

在HFET工况下，车辆采用EPA规定的方式预热。当车辆在FTP-75工况的较高负荷条件下行驶时，SCR温度保持最低225℃，SCR的转化率可保持98%。在这种模式下，LNT降NOx的燃油耗最低。此外，主喷油定时提前，EGR率减小，增压压力下降。

4.2 试验结果

试验结果列于表8。SCR上游的NOx排放增加81.4%，SCR下游的NOx排放增加82.9%。尽管如此，测得的尾气中NOx排放水平极低，足以满足HFET工况下NMOG＋NOx的限值要求，即0.07g／mile。与基准水平相比，HFET工况的燃油经济性改善5.2%，SCR平均转化效率约为97%。

表8 HFET工况下的CO2和NOx排放比较

5 结语

为了满足更为严格的LEV3排放法规要求，LNT＋SCR后处理系统是一种降低NOx排放的有效方法，有助于提高后处理系统的转化效率和燃油经济性。通过优化排气系统和催化剂，可使NOx转化效率满足更为严格的美国排放法规。采用快速加热策略减少FTP-75工况下的冷态NOx排放，从而缩短SCR的起燃时间。与未采用快速加热策略的后处理系统相比，可使NOx排放减少62%。在HFET工况下，SCR的总转化效率很高，通过使LNT的降NOx量最小化，以及提高发动机燃烧效率，能使燃油经济性改善5.2%。研究发现，能够满足海平面条件下FTP-75工况的LNT＋SCR后处理系统，也能满足高海拔条件下高速公路排放法规的要求。

［1］［OL］.http：∥www.nhtsa.gov／staticfiles／rulemaking／pdf／cafe／Oct2012＿Summary＿Report.pdf.

［2］［OL］.http：∥www.arb.ca.gov／regact／2012／leviiidtc12／leviiifrorev.pdf.

［3］Johnson T.Diesel emissions in review［C］.SAE Paper 2011-01-0304.

［4］Theis J，Dearth M，McCabe R.LNT＋SCR catalyst systems optimized for NOxconversion on diesel applications［C］.SAE Paper 2011-01-0305.

［5］Pereda-Ayo B，Torre U De La，Romero-Sáez M，et al.Influence of the washcoat characteristics on NH3-SCR behavior of Cuzeolite monoliths［J］.CATTOD-8500，2013.

［6］Neely G，Sarlashkar J，Mehta D.Diesel cold-start emission control research for 2015—2025LEV Ⅲ emissions［C］.SAE Paper 2013-01-1301.

［7］Guethenke A，Lanzerath P，Massner A，et al.Thermal aging of catalysts in combined aftertreatment systems［C］.SAE Paper 2009-01-0623.