江湖关系变化对鄱阳湖沉积物氨氮释放风险的影响

何宗健,吴志强,,倪兆奎,刘婉清,4,王圣瑞* (.南昌大学环境与化学工程学院,江西 南昌 33003；2.中国环境科学研究院,环境基准与风险评估国家重点实验室,北京 0002；3.中国环境科学研究院国家环境保护湖泊污染控制重点实验室,湖泊生态环境创新基地,北京 0002；4.湖南农业大学资源环境学院,湖南 长沙 4028)

江湖关系变化对鄱阳湖沉积物氨氮释放风险的影响

何宗健1,吴志强1,2,3,倪兆奎2,3,刘婉清2,3,4,王圣瑞2,3*(1.南昌大学环境与化学工程学院,江西 南昌 330031；2.中国环境科学研究院,环境基准与风险评估国家重点实验室,北京 100012；3.中国环境科学研究院国家环境保护湖泊污染控制重点实验室,湖泊生态环境创新基地,北京 100012；4.湖南农业大学资源环境学院,湖南 长沙 410128)

选取了鄱阳湖北部湖区、“五河”入湖尾闾区、湖心区共14个不同高程的表层出露沉积物样品,通过研究其总氮(TN)含量和氨氮(NH-N)释放热力学及动力学特征,试图揭示江湖关系变化导致的水位变化对鄱阳湖沉积物氨氮释放风险的影响.结果表明,鄱阳湖沉积物 TN含量在377～3875mg/kg之间;NH-N 吸附/解吸平衡浓度(EC0)在 1.49～2.99mg/L之间;单位沉积物 NHN 的最大释放量在 17.00～140.97mg/kg之间,NHN释放主要集中在0～5min时段,占最大释放量的50.84%～73.34%,TN含量、EC0浓度、NH4+-N的最大释放量及初始释放速率均随沉积物所处高程的增高而增大,由此可见近年来由于长江来水量减少,鄱阳湖与长江之间江湖关系的改变,引起鄱阳湖枯水期提前及低枯水位持续时间增加,导致沉积物出露时间延长,进而促使沉积物TN含量、EC0浓度、单位沉积物NH-N最大释放量及0～5min时段NHN释放速率升高,进而引起沉积物 NHN释放风险增大,是导致鄱阳湖水质恶化的重要机制之一.如果此江湖关系变化持续,枯水期低枯水位持续,势必引起沉积物出露面积进一步增大及出露时间的延长,最终可导致来年丰水期鄱阳湖沉积物NHN释放风险增大.

江湖关系；沉积物；氨氮；释放风险；鄱阳湖

沉积物内源氮的释放将加剧湖泊水质恶化[1],其中,氨氮(NH-N)是最主要的释放形式.NH-N释放风险是指沉积物中的NH-N释放到水体中,引起浮游植物大量繁殖,透明度下降,导致鱼类及其他生物因水体溶解氧降低而大量死亡.研究表明,沉积物NH-N的释放能力受本底氮含量、水体水力扰动、溶解氧、微生物活动、水生植物等的共同影响[2-4],因此不同湖泊沉积物 NH-N释放潜能差异较大,如洱海沉积物NH-N的最大释放量为120.9～281.0mg/kg[5],而长江中下游地区湖泊沉积物 NH-N的最大释放量只有 41.0～74.2mg/kg[6].鄱阳湖作为国际重要湿地,是长江干流重要的调蓄性湖泊,在中国长江流域中发挥着巨大的调蓄洪水和保护生物多样性等特殊生态功能,然而随着鄱阳湖流域经济的迅速发展,鄱阳湖水质正逐渐恶化.

进入 21世纪以来,长江流域进入连续枯水期,加上三峡水库 10～11月的蓄水,长江来水减少,导致鄱阳湖枯水期干涸形式更为严峻.许继军[7]通过演算分析发现每年三峡库区蓄水后,鄱阳湖湖区水位将会下降 0.3～1.2m,低水位持续时间延长[8],如2003～2007年期间星子站的最低水位均较历史同期偏低 0.04～1.85m,且 2005、2006、2007年低于12m以下水位的天数分别达到 220,260,270d[9].水位的降低将增加沉积物出露时间,增大內源 NH-N 释放[10],进而加速鄱阳湖富营养进程.当前针对江湖关系变化导致的水位变化对鄱阳湖沉积物 NH-N释放影响风险增大的机制研究较少.本文试图通过研究枯水期不同高程的鄱阳湖出露沉积物 NH-N释放动力学及热力学特征,讨论江湖关系变化导致的水位变化对鄱阳湖沉积物 NH-N释放风险及对上覆水质的影响,以期为鄱阳湖保护提供参考.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

鄱阳湖是中国第一大淡水湖,介于 28°22′N～29°45′N,115°47′E～116°45′E 之间,湖区水位每年4～6月份随赣江、信江、抚河、修水、饶河等“五河”来水增多而抬升,湖面上涨,漫滩、湖面扩大,洪水一片;7～9月份因长江干流洪水顶托或倒灌而壅高,10月后稳定退水,湖水落槽,滩地显露,水面缩小成一线[11].

1.2 样品采集

鄱阳湖与长江之间江湖关系的变化,势必引起水位、水动力、流速、流量、泥沙、透明度等的变化.其中,水位的变化是引起其他因素改变的关键,水位的变化直接导致沉积物的出露时间延长,而高程越高处沉积物出露时间越长,因此,可通过对比不同高程沉积物的释放差异来表征水位变化对沉积物的释放风险影响.鄱阳湖来水量及外源污染输入主要受“五河”、长江来水影响,因此将鄱阳湖划分为北部湖区、“五河”入湖尾闾区及湖心区来进行研究.结合鄱阳湖 2001～2010年最低水位为 9.02m,平均水位为13.12m[12]的实际情况,于2012年11月上旬利用彼得森采泥器采集北部湖区、“五河”入湖尾闾区及湖心区14个不同高程(10～13m)的出露表层沉积物样品(图1,表1),将样品置于恒温箱内(4℃),带回实验室冷冻干燥,研磨、过100目筛备用.

图1 鄱阳湖采样点高程示意Fig.1 The heights schematic diagram of sampling sites of Poyang Lake

1.3 测定方法

沉积物 TN含量采用半微量凯式定氮法测定[13].

表1 鄱阳湖沉积物采样点所处区域及高程(m)Table 1 The regions and heights of sampling sites of Poyang Lake

式中:Qt为 t时刻的释放量,mg/kg;Qmax为释放平衡时的释放量,mg/kg;k为释放速率常数;t为释放时间,min.

1.4 数据处理

数据分析采用Excel 2007及sufer8.0软件进行.

2 结果与讨论

2.1 鄱阳湖沉积物TN含量及其分布特征

图2 鄱阳湖沉积物TN含量Fig.2 The TN contents of Poyang Lake sediments

鄱阳湖沉积物 TN含量在 377～3875mg/kg之间,平均值为(1012±848)mg/kg(共 14个样本),空间分布上呈现“五河”入湖尾闾区较高,北部湖区及湖心区较低的分布特征,这与不同类型湖区所受外源输入污染程度差异相关,“五河”是入湖污染负荷的主要输入来源,占污染负荷总量的 80%左右[16],北部湖区和湖心区外源污染输入负荷则相对较小.全湖沉积物中 S4采样点TN含量最高,该采样点位于饶河入湖处,靠近养殖业发达的鄱阳县,因水产养殖产生的大量氮营养盐随地表径流在该处沉积;N4采样点TN含量最低,该采样点位于北部湖区老爷庙附近,远离修水、赣江北支污染源入湖口,外来污染较轻,同时,由于该区域采砂活动频繁,采砂搅动作用使沉积物主要以沙粒为主[17],而沙粒可吸附的氮营养盐量较小[18],导致 N4采样点沉积物TN含量全湖最低.

2.2 鄱阳湖沉积物NH-N吸附/解吸平衡浓度(EC0)

[19].而当去掉S4点后发现,EC0浓度与TN含量相关性较差(R2=0.31),表明影响EC0浓度机制较为复杂,除TN外,沉积物粒径、沉水植物等也能影响EC0浓度[20-21].S4采样点TN含量全湖最高,EC0浓度全湖最高;C2采样点TN含量较小,且该处沉积物主要以黏粒为主[17],对NH-N吸附力较大[22],NH-N释放量少,导致该点沉积物EC0浓度全湖最低.

表2 鄱阳湖沉积物NH-N吸附/解吸浓度平衡方程Table 2 The adsorption/desorption equilibrium concentrations linear equations of NH-N of Poyang Lake sediments

表2 鄱阳湖沉积物NH-N吸附/解吸浓度平衡方程Table 2 The adsorption/desorption equilibrium concentrations linear equations of NH-N of Poyang Lake sediments

点位 NH4+-N吸附/解吸平衡方程 R2 EC0(mg/L)N1 Y=-40.18X+81.21 0.79 2.02 N2 Y=-36.06X+74.42 0.92 2.06 N3 Y=-44.58X+92.93 0.91 2.09 N4 Y=-64.21X+107.39 0.92 1.67 S1 Y=-33.78X+88.30 0.75 2.61 S2 Y=-57.49X+100.38 0.87 1.75 S3 Y=-37.71X+99.26 0.97 2.63 S4 Y=-26.73X+79.48 0.51 2.99 S5 Y=-39.68X+82.15 0.96 2.07 C1 Y=-51.68X+108.78 0.84 2.11 C2 Y=-48.57X+72.10 0.88 1.49 C3 Y=-32.03X+60.78 0.87 1.90 C4 Y=-46.67X+73.90 0.92 1.58 C5 Y=-26.93X+58.86 0.71 2.19

2.3 鄱阳湖沉积物NH4+-N释放动力学特征

图3 鄱阳湖单位沉积物NH4+-N释放动力学曲线Fig.3 The NH-N release kinetic curve of Poyang Lake sediments

表3 鄱阳湖沉积物中NH4+-N释放一级动力学方程拟合参数Table 3 The fitting parameters of the first-order kinetic equation of NH4+-N release of Poyang Lake sediments

表4 鄱阳湖沉积物在不同时间段的NH-N的释放速率[mg/(kg⋅min)]Table 4 The release rate of NH-N of Poyang Lake sediments in different intervals [mg/(kg⋅min)]

表4 鄱阳湖沉积物在不同时间段的NH-N的释放速率[mg/(kg⋅min)]Table 4 The release rate of NH-N of Poyang Lake sediments in different intervals [mg/(kg⋅min)]

采样点时间(min) N1 N2 N3 N4 S1 S2 S3 S4 S5 C1 C2 C3 C4 C5 0～5 3.52 3.30 2.94 3.03 3.17 2.37 2.77 16.74 4.75 10.62 2.78 1.99 3.10 2.85 5～10 0.49 1.09 0.58 0.73 0.78 0.14 0.53 3.43 0.49 0.49 0.57 0.24 0.62 0.52 10～30 0.13 0.12 0.12 0.06 0.14 0.07 0.06 0.80 0.12 0.32 0.13 0.09 0.26 0.15 30～60 0.03 0.08 0.00 0.12 0.06 0.08 0.03 0.61 0.08 0.13 0.11 0.08 0.12 0.05 60～90 -0.04 0.07 0.00 0.00 0.06 0.04 0.07 0.16 0.08 0.10 0.06 0.05 0.00 0.04 90～120 0.04 0.06 0.00 0.04 0.04 0.04 0.01 0.36 0.08 0.08 0.05 0.04 0.08 0.04 120～180 0.02 0.03 0.00 0.02 0.04 0.00 0.02 0.00 0.00 0.02 0.00 0.01 0.00 0.02 180～300 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00 0.00

3 水位变化对NH4+-N释放风险影响机制研究

长江来水的减少,直接导致鄱阳湖枯水水位的降低,低水位时间延长,加上鄱阳湖特有的“南高北低”的地理趋势,在上游水位继续走低的情况下,湖水外泄量进一步加大,鄱阳湖湖区枯水频率将进一步加快,湖水更枯,沉积物出露时间迅速增加,沉积物NH4+-N释放条件进一步改变.

3.1 水位变化对沉积物TN含量影响

北部湖区、“五河”入湖尾闾区及湖心区沉积物 TN含量在不同高程上均表现为 12～13m＞11～12m＞10～11m(表 5).这一结果表明水位的不断降低和低枯水位的频繁出现,将导致沉积物出露时间延长,袁辉等[26]研究发现,三峡消落带库区沉积物TN含量由淹水-落干前的666mg/kg增加到淹水-落干后的 833mg/kg,Takahashi[27]研究发现,风干土壤湿润之后的3～6个星期,其矿化氮量是未风干土壤的2～5倍,风干时间越长,氮矿化量越大,因此出露时间延长将引起,表层沉积物TN含量含量越高,潜在的氮释放源越充足,NH-N释放风险相应增大.

表5 鄱阳湖不同高程沉积物TN含量(mg/kg)Table 5 The TN contents of Poyang Lake sediments in different heights (mg/kg)

出露沉积物 TN含量升高可能是因为出露将引起沉积物表层环境及理化性质发生改变,如沉积物表层环境由厌氧转化为好氧,溶解氧升高,反硝化作用减弱[28],好氧微生物固氮作用增强[29],同时内部因蒸发作用促使更多的水溶性氮富集向沉积物表层迁移,表层氮蓄积量增大[30].

3.2 水位变化对沉积物EC0浓度的影响

鄱阳湖北部湖区不同高程沉积物 EC0浓度在不同高程上表现为 11～12m＞12～13m＞10～11m;“五河”入湖尾闾区 11～12m＞10～11m;湖心区12～13m＞11～12m＞10～11m(表6),可见沉积物出露时间延长将引起沉积物 EC0浓度的升高,EC0浓度升高表明NHN将更容易的通过沉积物-水界面释放出来,氨氮的释放风险升高.

研究表明,沉积物出露将改变沉积物内部微生物的结构组成、数量和有效性[31],如底栖动物在适应好氧环境后大量繁殖,随之对沉积物内部的扰动效应增强[32],引起沉积物内部胀缩[33],沉积物空隙度增加、颗粒间的内阻力变小[34],间隙水中的NHN能够较轻松的通过沉积物-水界面进入上覆水体,NHN释放风险随之增大.北部湖区沉积物11～12m高程虽较12～13m高程高,但两者 EC0浓度接近,且位于 12～13m 高程处的N1点 R2值较小,表明很可能是试验误差引起了这一反常现象.

表6 鄱阳湖不同高程沉积物EC0浓度Table 6 The EC0 concentrations of Poyang Lake sediments in different heights

3.3 水位变化对单位沉积物NHN最大释放量及初始释放速率的影响

通过研究发现,北部湖区、“五河”入湖尾闾区及湖心区单位沉积物最大释放量在不同高程上均表现为 12～13m＞11～12m＞10～11m(表 7),而 0～5min时段释放速率也呈现随高程增加而增大的趋势(表8),沉积物出露时间延长将引起单位沉积物最大释放量及初始时段释放速率增大,单位沉积物最大释放量的增大将导致进入湖泊水体中的NHN含量升高,而初始释放速率的增加,将导致来年覆水时,初始NHN的释放量急剧增大,从而加大湖泊水质恶化的风险.

表7 鄱阳湖不同高程单位沉积物NHN最大释放量Table 7 The maximal release potential of NH-N of Poyang Lake sediments in different heights

表7 鄱阳湖不同高程单位沉积物NHN最大释放量Table 7 The maximal release potential of NH-N of Poyang Lake sediments in different heights

注:-表示未采“五河”入湖尾闾区12～13m高程沉积物

沉积物NH4+-N最大释放量(mg/kg)高程(m) 北部湖区 “五河”入湖尾闾区 湖心区 全湖10～11 25.42 25.34 19.92 24.80 11～12 29.34 62.70 26.22 44.98 12～13 23.60 - 63.78 43.69

可见,水位变化引起的沉积物出露时间延长,是促进沉积物 TN含量升高、EC0浓度增加和NH-N最大释放量及初始释放速率增高的重要原因,随着水位的进一步变化[35],枯水水位降低,持续时间延长,将导致沉积物出露面积进一步增加.一旦进入来年丰水期,当沉积物覆水后,沉积物 NH-N释放量及初始释放速率将增大,沉积物氮內源负荷增加,这将会对鄱阳湖的水质产生一定的威胁.

表8 鄱阳湖不同高程沉积物0～5min NH-N释放速率[mg/(kg⋅min)]Table 8 The release rate of NH4+-N surface sediments of Poyang Lake in different intervals in 0～5min [mg/(kg⋅min)]

表8 鄱阳湖不同高程沉积物0～5min NH-N释放速率[mg/(kg⋅min)]Table 8 The release rate of NH4+-N surface sediments of Poyang Lake in different intervals in 0～5min [mg/(kg⋅min)]

注:-表示未采“五河”入湖尾闾区12～13m高程沉积物

高程(m) 北部湖区 “五河”入湖尾闾区 湖心区 全湖10～11 2.98 3.56 2.42 2.99 11～12 3.23 7.56 2.94 5.31 12～13 3.52 - 10.02 7.07

4 结论

4.1 鄱阳湖沉积物 TN含量在 377～3875mg/kg之间,其沉积物EC0最低值为1.49mg/L,远大于湖泊达到富营养化浓度的 0.2mg/L,表明沉积物可作为鄱阳湖氮“源”,具有向上覆水释放的风险;鄱阳湖单位沉积物的最大释放量为释放速率在0～5min达到最大,在120min后释放达到平稳.TN含量、EC0浓度、单位沉积物NH-N最大释放量均表现出“五河”入湖尾闾区较高、湖心区及北部湖区较低的分布特征,这与沉积物所受外源污染相关.

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The influence of the River-Lake relation changed on the sediments ammonia nitrogen release risk of Poyang Lake.

HE Zong-jian1, WU Zhi-qiang1,2,3, NI Zhao-kui2,3, LIU Wan-qing2,3,4, WANG Sheng-rui2,3*
(1.School of Environment and Chemical Engineering, Nanchang University, Nanchang 330031, China；2.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China；3.State Environmental Protection Key Laboratory for Lake Pollution Control, Research Center of Lake Eco-Environment,Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China；4.College of Resource and Environment, Hunan agriculture Univresity, Changsha 410128, China). China Environmental Science, 2014,34(5)：1277～1284

The total nitrogen (TN) contents and thermodynamics/kinetics of ammonia nitrogenrelease characteristics of Poyang Lake surface exposed sediments were studied, tried to reveal the influence of the water level changed resulted from the relationship between Yangtze Rive and the Poyang Lake changed on the NHN release risk of Poyang Lake sediments. The TN contents of Poyang Lake sediments varied from 377to 3875mg/kg; the adsorption/desorption equilibrium concentrations of)varied from 1.49to 2.99mg/L; the maximal release potential ofvaried from 17.00to 140.97mg/kg, theN release process was mainly occurred within the 0～5minutes that accounted for 50.84% to 73.34% of the release amount, the TN contents, EC0concentrations, the maximal release potential and the initial release rate of NH-N increased with the height increased, that’s dues to the water from Yangtze river keep reducing,resulting in the low water level advanced and the outcropped time prolonged, then caused the TN contents, EC0concentrations, the maximal release potential and the initial release rate increased, these factors changed were the important mechanism that caused the NH-N release risk increased and the deterioration of water quality. With the Poyang Lake water lever keep lower, it’s bound to lead the sediments exposed area and time increased. then caused the increased of NHN release risk of next year.

river-lake relation；sediment；ammonia nitrogen；release risk；Poyang Lake

2013-09-03

国家“973”项目(2012CB417004);国家自然科学基金(41173118)

* 责任作者, 研究员, wangsr@craes.org.cn

X524

A

1000-6923(2014)05-1277-08

何宗健(1964-),男,安徽枞阳人,教授,硕士,主要从事环境监测与评价及环境规划与管理研究.发表论文20余篇.