中国地区大气汞的数值模拟研究

王体健，朱佳雷，王婷婷

南京大学大气科学学院，南京 210093

中国地区大气汞的数值模拟研究

王体健1,*，朱佳雷，王婷婷1

南京大学大气科学学院，南京 210093

结合中国地区的汞排放，利用引入大气汞化学反应机制和干沉降模型的区域大气环境模式系统(Regional Atmospheric Environment Model System，RegAEMS)，对中国地区大气汞化物浓度和干沉降通量的时空分布特征进行模拟研究。研究结果表明，中国地区年均气态零价汞Hg0、氧化汞HgO、氢氧化汞Hg(OH)2、氯化汞HgCl2和颗粒态汞HgP的沉降量分布类似。除西部、西北部地区Hg0的浓度较低外(<0.5 ng·m-3)，其他地区均高于全球背景浓度。各类汞化物浓度的季节变化明显，8月最低，2、3月最高。一次汞源区附近汞浓度随高度递减，在离源较远的地区，高层汞浓度较高。气态零价汞的干沉降速度的季节变化最明显，其干沉降通量在夏季最高。模拟区域中气态零价汞、氧化汞和颗粒态汞的年干沉降量分别为163.9、7.43和32.2 t。

大气汞；浓度特征；干沉降；区域大气环境模式系统RegAEMS

汞是一种有毒的重金属元素，其可通过两个途径影响人体健康，一是大气中的汞蒸气通过呼吸道被吸入体内，并以元素汞的形式溶解于血液的类脂质中，影响到体内酶的正常功能。二是以甲基汞的形式毒害脑中枢神经和末梢神经，该类中毒主要通过食物链的生物积累和生物放大作用富集在动物体内，致使处在水生物链顶端的鱼类和海洋哺乳动物成为甲基汞的富集载体，若人类食用该类生物，便容易产生中毒事件。如20世纪50年代的二甲基汞中毒事件(水俣病)，由此引起了世界范围内对汞污染的高度关注[1, 2]。

目前对汞的研究主要集中在浓度观测分析和数值模拟上，尽管在对汞化学、沉降等过程的认知上还存在很大的不确定性，国外还是开展了持续的研究并取得相关成果。Petersen等[3]于上世纪90年代中期在欧洲区域污染扩散模式中引入光化学和汞化学过程用以模拟中北欧地区汞的输送、转化和沉降过程，并将结果和观测值进行比较，发现该模式对汞的长距离输送上具有良好的模拟性能，并模拟出了大气中和雨水中汞的峰值。为了更好地模拟汞在大气中的物理化学过程，Pai等[4]分析排放分布、Hg(II)的干沉降速度和降水量等对大气汞的浓度和沉降进行敏感性分析，并发现源排放对它们的影响最大，而Hg(II)的干沉降速度影响最小；Lin等[5]利用CMAQ空气质量模式系统对北美东部区域汞的收支进行数值模拟；Bergan等[6]利用三维模式(MOGUNTIA)计算了大气中零价汞和二价汞的全球分布，发现近37%的人为汞排放沉降至地面，而近半吨的汞提供给大气成为全球大气背景汞含量的一部分；Dastoor等[7]利用在线的大气全球-区域汞模式模拟了全球汞循环，模式很好的模拟出了大气汞浓度的南北梯度、季节变化、干湿沉降以及垂直廓线，同时也解释了观测上大气汞循环的季节变化；Selin等[8]利用全球3维大气汞化学模式(GEOS-Chem)模拟大气汞的化学循环和沉降，并将模拟结果与观测值进行比较，并通过敏感性分析估算出北美地区汞的人为源排放贡献了当地汞总沉降的20%；此外，Lin等[9]还利用包含汞化学的两相模式对汞在气液相下的化学行为进行了敏感性分析，并发展了一套汞化学动力学模式以评估在两相环境下(如云内或雾内)的汞化学过程。

中国是燃煤大国， 2002年中国燃煤汞排放量达247 t，燃煤汞排放成为中国面临的重要环境问题[10]。目前，国内研究主要集中在汞的排放量估计[11-13]、大气汞污染的现状分析[14]以及影响因子分析、大气汞的时空分布特征和汞的沉降通量等方面[15-18]，而对汞的输送、化学转化方面[19]的研究较少。国内尚未有对汞浓度的时空分布特征的数值模拟研究。

为了研究中国地区汞的区域分布，本文基于原有的大气化学模型引入大气汞的化学反应[19]，基于原有的干沉降模型加入大气汞的干沉降模式[20][21]，并结合汞的排放清单[22]模拟中国地区大气汞浓度和沉降通量的时空分布特征。

1 方 法(Methods)

1.1 区域大气环境模式系统

采用区域大气环境模式系统(RegAEMS)用来模拟大气汞的输送、化学转化、干沉降和湿清除，该系统包括中尺度气象模式和大气环境模式两个部分，中尺度气象模式主要用来输出气象要素场以提供给大气环境模式，大气环境模式则主要用来处理影响大气污染物浓度分布的排放、输送、沉降、转化等复杂的大气物理和化学过程。模式新增了大气汞的化学反应机理和汞的干沉降速度模型，实现不同汞化物的转化模拟以及对零价汞、氧化汞和颗粒态汞的干沉降速度进行计算。

1.2 气象模式

气象模式采用美国宾州大学与国家大气研究中心(PSU/NCAR)发展的有限区域中尺度模式(MM5)[23]。许多研究表明该模式对一般尺度的天气过程有较好的模拟能力，其设计比较适合于区域大气污染物的输送和沉降研究。

1.3 大气环境模式

大气环境模式是一个三维、时变、欧拉型模式，它考虑了影响大气污染物的排放、输送、沉降、转化等复杂的物理和化学过程。模式中，污染源考虑了全国主要城市面源和电厂高架源的汞排放，平流项采用Smolarkiewicz的有限正定上游差分方法，铅直扩散项采用Crank-Nikson方案，水平扩散项采用中心差方案，采用改进的三层阻力模型计算Hg等物质的干沉降速度。气相化学共考虑了43个反应和30个物种，增加了与汞有关的8个气相反应、8个气液平衡反应、4个液相反应。

模拟区域覆盖了整个大中国和部分东亚国家，网格数为65×54，水平分辨率为81 km，垂直方向分为10层(σ坐标)，顶层气压为100 hPa。模拟时间从2004年1月至2004年12月。

结合Streets等[22]的源清单，分布如图1，中国有几个主要的汞排放区，主要分布在长三角、珠三角、兰州、四川-重庆-贵州、华中和东北部分地区，最大的年均排放率可达300 mg·s-1。年排放总量约488 t，火电燃煤排放的汞约为175 t，占总排放的36%。总汞中，零价汞占52%，颗粒态汞占12%，二价汞占32%，二价汞中，HgCl2占95%，HgO仅为5%左右。本文的氢氧化汞Hg(OH)2全部由Hg0的气相化学反应生成，部分的HgO和颗粒态汞也由Hg0转化而来。由于未考虑甲基类汞的排放，因此气相化学中[19]，Hg0只有消耗而没有生成。

图1 中国部分地区年均汞的排放分布Fig. 1 Annual mercury emission in parts of China

2 结果与讨论(Results and discussion)

2.1 不同形态汞化物的浓度

图2是2004年模拟的年均气态零价汞Hg0、氧化汞HgO、氢氧化汞Hg(OH)2、氯化汞HgCl2和颗粒态汞HgP在区域内的分布(对应图2a～图2e)。由图可知，除氢氧化汞在区域上分布比较均匀外，中国绝大部分地区四类汞的高浓度区主要集中在排放源附近，如在四川和贵州省交界处、河南和河北省、长三角和珠三角地区。除西部、西北部地区汞的浓度较低外(小于0.5 ng·m-3)，其他地区Hg0的浓度均在全球背景浓度(1 ng·m-3)[24]以上，最大高达11 ng·m-3。年均氧化汞、氯化汞和颗粒态汞的空间分布于零价汞类似，高浓度主要在排放源附近，最高浓度分别可达到0.07、1.4和1.4 ng·m-3。区别于上述四类汞，氢氧化汞完全由气态零价汞转化而来，其在大气中的浓度介于2～18 pg·m-3，主要分布在四川-贵州-重庆和华中地区。

图2 2004年年均气态a)Hg0、b)HgO、c)Hg(OH)2、d)HgCl2和e)HgP的空间分布Fig. 2 Spatial distribution of annual average of Hg0(a), HgO(b), Hg(OH)2(c), HgCl2(d) and HgP(e)

比较图2a和图2c可知，零价汞和氢氧化汞的两个高值中心(西南和华中)有很好的对应，但在甘肃省零价汞浓度较高地区并未出现较高的氢氧化汞，主要因为氢氧化汞的浓度一方面由零价汞的浓度决定，另一方面受氧化剂浓度(如OH和H2O2)的影响，特别是OH对Hg0的氧化能力比H2O2高5数量级[19]。故在零价汞和自由基浓度均较高的地区，氢氧化汞的浓度也相对较大。

表1总结了前人在中国不同地区进行汞观测的结果，并与本文的模拟结果进行比较。观测的汞的物种包括气态零价汞、颗粒态汞和总汞。由于国内缺乏系统的、大范围的汞观测，在比较过程中，有些点上的观测时间和模拟时间并不完全对应。由表可知，大气中颗粒态的汞浓度比气态零价汞的小一个量级左右，总汞中主要成分为气态零价汞，其中，观测的颗粒态汞为10-1ng·m-3量级，零价汞为101量级。背景地区汞的浓度相对较低。比较模拟和观测结果可见，模式较好的模拟出了气态零价汞、颗粒态汞和总汞的浓度。模拟的年均气态汞的地面浓度在北京地区为4.24 ng·m-3，区域背景站瓦里关1.062 ng·m-3，广州为6.87 ng·m-3，长三角的三个典型城市南京、上海和杭州分别为3.98、3.35和2.5 ng·m-3，与对应测站的观测值较为一致。另外，模拟的颗粒态汞的浓度在贵阳为0.48 ng·m-3，略低于居民区的颗粒态汞浓度(0.612 ng·m-3以上)，重庆地区模拟的颗粒态汞浓度为0.42 ng·m-3，落在观测值的区间内。模拟的总汞浓度在贡嘎山为2.995 ng·m-3，观测的浓度为4±1.38 ng·m-3。通过比较发现，改进的区域大气环境模式系统对汞有较好的模拟能力，能够模拟汞在区域内的分布和强度。

表1 部分地区汞化物观测和模拟的比较Table 1 Comparison between observation and simulation in mercury concentration

注：a 气态零价汞，b 颗粒态汞，c 总汞，d 颗粒物中的汞。

Note: a, Hg0; b, HgP; c, TGM; d, mercury content in particle.

本文模拟的的汞分布与Shia[33]、Dastoor和Larocque[7]、Pan 等[34]和Selin等[8]的模拟结果一致，即汞主要分布在中国中东部，其中西南、华北、长三角和珠三角等地的汞浓度较高。

图3是五类汞化物在区域上平均后的半月变化时序，由图可知，各类汞化物的月变化基本一致，8月份的浓度最低，2、3月份浓度最高。在区域平均上，气态零价汞的浓度介于0.4～0.8 ng·m-3之间，颗粒态汞介于0.01～0.04 ng·m-3，氯化汞介于0.03～0.06 ng·m-3，氧化汞和氢氧化汞分别介于1～4和0～2 pg m-3之间。各类汞化物浓度在区域上呈现较明显的季节变化特征，一般冬季高，夏季低。

与已发表文献(Dastoor等[7]和Selin等[8])的观测或模拟结果进行比较可知本文较好的模拟出了中国地区大气汞的季节变化特征。由于不同的研究中进行了不同空间尺度的平均，导致汞的平均浓度差异较大。

图4给出了零价汞、颗粒态汞、氯化汞、氧化汞和氢氧化汞在北京、西南(成都、贵阳和重庆)、郑州、南京、上海和广州8各地区浓度的月变化。由图可知，除氢氧化汞外，其它四类汞化物在郑州和广州的浓度最高，而在成都最低。各点上氢氧化汞的浓度差异较小，与图2c类似。

图3 五类汞化物地面区域平均浓度的半月变化Fig. 3 Regional averaged surface concentration of mercury

图4 全国8个点上五类汞化物的月变化Fig. 4 Monthly variation of mercury concentration in eight cities

氢氧化汞浓度在8个点上的月变化较为一致，其在夏季浓度最低，秋冬季节浓度较高，介于2～34 pg·m-3之间。对于其它四类汞化物，除广州外，其它7个点上各类汞的浓度的月变化与区域平均的结果一致，浓度在夏季最低，秋冬季节最高。而广州的四类汞浓度在冬季和夏季均比较小，秋季浓度最高，可能是因为广州地处沿海，受冬、夏季风影响，使其浓度的季节变化有别于其他点。

图5是气态零价汞、活性二价汞(氢氧化汞+氧化汞)和颗粒态汞在我国东南沿海(厦门)、西宁、日本冲绳岛、西南汞排放区及其附近(贵阳)、长三角(上海)、珠三角(广州)的垂直分布及其在各高度层上的季节变化。其中，厦门、西宁和冲绳无汞的源排放，这些点上的汞主要来自大气的输送，厦门地处东南沿海，受季风影响较大，西宁地处于西南汞高排放的上风区，冲绳离中国大陆较远，该地区的汞浓度可能由中国对外输送提供。其他几个点离源较近，汞污染受局地排放的影响较大。图5a、5b为Hg0，图5c、5d为HgII，图5 e、5 f为HgP。

图5 气态零价汞、活性二价汞(氧化汞+氢氧化汞)和颗粒态汞在各点上的垂直廓线 (a)Hg0，(b)Hg0，(c)HgII，(d)HgII，(e)HgP，(f)HgPFig. 5 Vertical profiles of Hg0, HgII (HgO+Hg(OH)2) and HgP. (a) Hg0，(b) Hg0，(c) HgII，(d) HgII，(e) HgP，(f) HgP

如图5a、5b所示，接近源区的贵阳、上海和广州等地气态零价汞的浓度随高度递减，高浓度主要集中在边界层内，高层的汞主要通过垂直扩散由地表向上输送。另外，西宁地处西南和甘肃汞源之间，零价汞的地表浓度较大，但其随高度递减的趋势小于汞源附近的点，上层汞的浓度很大一部分主要通过外部输送所得。而成都地处西南汞源的上风方向，厦门和冲绳附近也没有汞的排放，这些地区的汞几乎完全由输送而来，故其在边界层内的浓度较之高层低，且分布相对均匀。这几个点上零价汞的高浓度主要集中在2 km的高度。

各地区上零价汞廓线的季节变化各有特点，厦门、冲绳和贵阳各个高度上零价汞的浓度夏季最小，冬季最高；而西宁在近地层夏季浓度低，秋冬季较高，在高层则刚好相反，冬季的汞浓度最小，夏季最大。广州边界层内各个季节浓度变化与地面的相同，冬季浓度最低，秋季最高。厦门汞的季节变化较其他点弱。

图5.c、5d为活性二价汞(氧化汞+氢氧化汞)在6个点上的垂直廓线及其季节变化。活性二价汞中除部分氧化汞来自地表排放外，其他部分主要由零价汞在大气输送过程中的化学转化生成。因此，这部分汞的高浓度中心主要在边界层以上，且随着站点离源的距离越远，高值中心的高度越高，如在厦门，峰值在2 048 m附近，而在冲绳，峰值接近4 000 m，其在地表其浓度几乎为零。源区附近，各点上活性二价汞的峰值在边界层内，如贵阳。主要是源区附近底层含有较高的零价汞。各点上廓线的季节变化与零价汞的类似。

图5e、5f为颗粒态汞在区域内6个点上的垂直廓线及其季节变化，由于颗粒态汞主要为原生颗粒，极小部分由零价汞的化学转化生成，故其垂直廓线与零价汞的十分类似。但是，由于颗粒态汞的干沉降速度较零价汞的大，其在大气中的寿命比零价汞短，因此较难进行远距离输送，因此在厦门、冲绳两地颗粒态汞的地面浓度很小，其峰值主要集中在边界层以上，特别是在冲绳，地面浓度接近为零，而且整个夏季整层大气基本上没有颗粒态汞。另外，西宁高层的颗粒态汞浓度较低；源区及其附近站点上颗粒态汞的浓度随高度递减。各廓线在各点上的季节变化与零价汞基本类似(西宁等地除外)。

近年来，随着观测技术和水平的提高，逐步开展了汞的垂直廓线观测，如ACE-Asia飞机观测。Friedli等[35]分析2001年4～5月飞机观测的结果发现，零价汞在边界层以内(2 km以下)浓度随高度递减，本研究中的结果与之一致，但他们的汞廓线具有双峰结构，即在高层(6 km以上)还有一个高值，与地面浓度相当，本文并未出现类似的结构，高层的浓度可能与上层大气汞的排放有关(如飞机排放)，同样，Dastoor和Larocque[7]的模拟结果也未模拟出类似的结构。

2.2 三类汞化物的干沉降量

图6是气态零价汞、氧化汞和颗粒态汞的年均干沉降通量的空间分布。由图可知，干沉降通量的空间分布和其地面浓度的分布类似，大的干沉降通量除集中在四川-贵州交界处、重庆，甘肃南部、华中、长三角和广州外，在汞的地面浓度相对较低的湖南、福建和海南省也有较大的干沉降通量，主要因为这三个省有较大的汞的干沉降速度，对零价汞具有较强的干清除能力。零价汞的最大年均干沉降通量高达10 μg·m-2。在中国西部、西北部以及区域北部，虽然汞在这些地区的干沉降速度较大，但由于其浓度较低，汞的年均干沉降通量很小。

图6 气态零价汞、氧化汞和颗粒态汞的年均干沉降通量(μg·m-2)(a)Hg0，(b)HgO，(c)HgPFig. 6 Annual averaged dry deposition flux of Hg0, HgO and HgP (μg·m-2) (a)Hg0，(b)HgO，(c)HgP

氧化汞的年均干沉降通量分布基本和其地面浓度分布一致。此外，由于云南省氧化汞的干沉降速度较高，加上氧化汞具有一定的浓度水平，其汞干沉降通量较大；与之相反，福建省氧化汞浓度低，虽然该地区氧化汞的干沉降速度很大，其干沉降通量很小。模拟的氧化汞的最大干沉降通量为0.7 μg·m-2。对颗粒态汞，最大沉降总量大于1.6 μg·m-2，主要集中在西南、华中、长三角和珠三角地区。

图7为区域平均的三类汞干沉降通量的季节变化。曲线上短线上下端分别代表对应季节出现的最大和最小的通量值。由图可见，零价汞的干沉降通量在夏季最高，冬季最小，氧化汞和颗粒态汞的干沉降通量与之相反，夏季最小。三类汞中，气态零价汞的干沉降速度的季节变化最明显，其中夏季干沉降速度最大，其干沉降通量较之其他季节高。而氧化汞和颗粒态汞干沉降速度虽然在夏季较大，但其季节变化不如零价汞的显著，加上两类汞在夏季浓度较低，导致其干沉降通量在夏季最小。由此说明，零价汞的干沉降通量受干沉降速度的影响较大，而氧化汞和颗粒态汞的干沉降通量受其自身浓度的影响较大。

表2是2004年区域内气态零价汞、氧化汞和颗粒态汞年干沉降总量及其在对应源排放所占的比例统计。其中，气态零价汞、氧化汞和颗粒态汞的年干沉降总量分别为163.9、7.43和32.2 t。将干沉降总量与三类源的排放量进行比较发现，氧化汞干沉降量占其排放得比例最大外(95.1%)，零价汞和颗粒汞的比例相当，分别为59.9%和54.9%。主要是因为氧化汞的干沉降速度较之另外两种汞的大，同时大气中的氧化汞绝大部分来自化学转化，故其干沉降量与排放量的比值最大。关于汞的干沉降总量，Shia等[33]估算全球总汞的干沉降总量占排放的54.1%；Mason等[36]估算的为40%；Selin等[8]得到的较大，为67.1%，其考虑了海盐对汞的部分吸附。

图7 区域平均的三类汞干沉降通量的季节变化Fig. 7 Seasonal variation of regional averaged dry deposition flux of mercury

表2 三类汞的干沉降量及其占排放量的比例Table 2 Ratio of dry deposition to emission of mercury

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NumericalStudyonAtmosphericMercuryoverChina

Wang Tijian1,*, Zhu Jialei1, Wang Tingting1

School of Atmospheric Sciences, Nanjing University, Nanjing 210093

5 March 2014accepted16 April 2014

Atmospheric mercury chemistry and dry deposition were incorporated into Regional Atmospheric Environment Model (RegAEMS) given on mercury emission inventory, the spatiotemporal variations of atmospheric mercury and its total deposition flux were investigated. Results from RegAEMS indicated that high annual mean Hg0, HgO, Hg(OH)2, HgCl2, and HgPloadings appeared in the regions with large mercury emissions, in most regions over China exceeded its global background level of 1.0 ng·m-3except those in West and Northwest China. There were significant seasonal variations for surface loadings of these five kinds of mercury, and they were the highest in February and March while were the lowest in August. Profiles of annual mean mercury loading in different sites over the regions indicated that there were high concentrations of primary mercury (Hg0and HgP) in low levels for the sites near the sources. In remote sites, the loading peaks of these kinds of mercury appeared in higher levels. Due to the strongest removing rates of Hg0, its dry deposition flux was much larger in summer. Simulated total deposited Hg0, HgO, and HgPover the region were 163.9, 7.43, and 32.2 t in 2004.

atmospheric mercury; concentration characteristic; dry deposition; regional atmospheric environment modeling system (RegAEMS)

高等学校博士学科点专项科研基金(20110091110010)；国家重点基础研究发展计划(2010CB428503)；国家科技部公益行业(气象)科研专项(GYHY201206011-1)；科技支撑项目(2011BAK21B03)和国家人才培养基金(J1103410)

王体健(1968-)，男，教授，研究方向为中小尺度大气环境模拟、大气化学与区域气候变化、大气沉降与土壤物质交换， E-mail: tjwang@nju.edu.cn

10.7524/AJE.1673-5897-20140305001

2014-03-05录用日期：2014-04-16

1673-5897(2014)5-850-12

： X171.5

： A

王体健, 朱佳雷, 王婷婷. 中国地区大气汞的数值模拟研究[J]. 生态毒理学报，2014, 9(5): 850-861

Wang T J, Zhu J L, Wang T T, et al. Numerical study on atmospheric mercury over China [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2014, 9(5): 850-861 (in Chinese)