快中子活化法对声空化核效应的验证

李欣年，冯 涛，方晓明，钱梦騄，程 茜

(1.上海大学 射线应用研究所，上海 201800；2.同济大学 声学研究所，上海 200092)

国内外学者已进行声空化核聚变(ACF)的相关实验研究。Taleyarkhan等[1-2]采用中子成核方法，即利用中子管或同位素中子源出射的中子辐照氘代丙酮液体，在液体中产生空化泡，声压达15个大气压的超声波促使气泡核膨胀、塌缩和聚爆，根据超声和非超声时测得的中子计数的差别判断是否存在声空化核聚变效应。在ACF实验中主要采用液体闪烁体和BF3探测器测量中子，由于中子测量系统的电子学稳定性、成核中子的散射作用以及中子探测器的校刻等问题，使Taleyarkhan等的研究结果与其他工作组的实验结果不尽相同，因此，Taleyarkhan等的实验结果引起国际上同行的争议[3-6]。

本文提出在进行声空化核效应的一系列研究中，除用中子探测器直接测定声空化实验系统的中子外，还采用快中子活化法进行声空化核效应研究，旨从Cu的γ放射性强度这一侧面进一步验证声空化核效应。

1 中子成核声空化核效应实验

1.1 实验装置

采用Cu阈探测器的中子成核声空化核效应实验装置如图1所示。

图1 中子成核声空化核效应实验装置及其反应腔示意图

声空化核效应实验装置由K-400型高压倍加器D(d,n)3He中子源、BF3计数管、反应腔、核反应液、超声换能器和反应腔外壁贴放的4片纯铜(纯度>99.95%，作为Cu阈探测器)组成，为防止超声换能器过热，反应腔置于冷却水中。

K-400型高压倍加器的D-Ti靶直径为2.5 cm，靶距反应腔中心22 cm。采用D(d,n)3He反应产生的2.45 MeV中子作为声空化核效应实验的成核中子，中子源强度约为5×106s-1。用BF3正比计数管监测成核中子注量率。反应腔为圆柱体，直径为5 cm，核反应液体高度为12～13 cm，液体为重水与氚和锂的混合物，其中氚化物的活度浓度为2.2×106Bq/mL，核反应液中LiNO3的浓度为6%(6Li的丰度为7.5%)。超声换能器电功率为300 W，超声频率为19.5 kHz，超声功率为150 W，超声脉冲周期为6 s，占空比为1∶1。超声换能器的变幅杆直径为2.4 cm，变幅杆浸入核反应液面以下1～2 cm。

无超声时反应腔的中子出射图示于图2a，高压倍加器出射的2.45 MeV中子射入反应腔中的核反应液，成核中子与核反应液体组分原子的弹性碰撞会引发D-D和D-T反应，产生2.45 MeV和14 MeV中子(核反应中子)。

液体中施加超声脉冲时，在换能器变幅杆下方形成空化区(图2b中虚线与变幅杆端面所围区域)，离变幅杆端面下方1～2 cm处的声空化能量密度极高，形成有效超声空化区。在超声场中，有效空化区内的声空化效应也可引发核反应，产生2.45 MeV和14 MeV中子(声空化核反应中子)。冷却水体的长、宽、高分别为30 cm、25 cm、20 cm。Cu阈探测器由4块纯铜片组成，各铜片尺寸略有不同，但大致为2 cm×2 cm×0.2 cm，4片铜片对称粘贴于反应腔外壁，贴放位置对应于反应腔内的有效空化区。

图2 声空化核实验的核反应腔中子出射图

1.2 实验方法

声空化核效应实验可产生两种能量的中子，利用14 MeV中子与Cu的特征反应，采用Cu阈探测器检测液体中核聚变产生的14 MeV中子。用γ探测器测量活化铜片发射的γ射线。超声时活化铜片的特征γ峰面积计数为Con，显示了成核中子以及声空化效应引发核反应液D-T反应所产生14 MeV中子的活化作用；无超声时活化铜片的特征γ峰面积计数为Coff，显示了成核中子引发核反应液D-T反应产生14 MeV中子的活化作用。经过两组铜片的质量以及超声和无超声时成核中子注量率的校正归一，Con与Coff的差值ΔC即表征了声空化核效应。

γ谱仪由3″×3″NaI(Tl)探测器和电子学插件组成。系统进行长时间测量后无反应道漂移现象，说明测量系统具有电子学稳定性。阈探测器采用多片纯铜制成。实验前将纯铜片用无水乙醇清洗并称重，分别装入清洁自封袋。共两组阈探测器，每组由4片纯铜组成。两个反应腔分别用于超声与无超声场中。首先在无超声波条件下进行成核中子辐照50 min，成核中子引发反应液D-T反应产生了14 MeV中子，即铜片经过了14 MeV中子辐照。然后取下反应腔外的4片铜片，先冷却30 min，由于62Cu半衰期较短，且其放射性强度较低，为降低测量统计误差，实验同时测量4片活化铜的短寿命核素γ能谱。冷却至198 min后，再测量长寿命核素的γ能谱。之后，采用与无超声波相同的条件进行有超声波的成核中子辐照，测量超声活化铜片的短寿命和长寿命核素的γ能谱。

1.3 铜的快中子活化特性

声空化核效应实验中，在成核中子作用下无论超声场是否存在，核反应液体中均发生了D-D和D-T反应，即Cu同时受到了成核中子(2.45 MeV)、慢化中子(<2.45 MeV)以及核反应液体产生的中子(2.45 MeV和14 MeV)的辐照，生成放射性核素。不考虑铜片本身对生成核素特征γ射线的自吸收，探测器测得的特征峰计数率n为：

n=εgNcσφ(1-e-λti)e-λtd(1-e-λtc)

(1)

式中：λ为生成放射性核素的衰变常量，s-1；ti为Cu片的中子辐照时间，s；td为冷却时间，s；tc为测量时间，s；ε为探测器的探测效率；g为生成核素衰变发射特征γ射线的分支比；Nc为靶核数，Nc=NAθW/M，NA为阿佛加德罗常数，θ为靶核的天然丰度，W为靶元素的质量，M为靶元素的相对原子质量；σ为核反应截面，cm2；φ为中子注量率，cm-2·s-1。

生成核素的放射性强度A与该核素的特征峰计数率的关系为：

(2)

声空化核效应实验系统中存在2.45 MeV的成核中子、经过冷却水体的慢化中子、核反应液中产生的2.45 MeV和14 MeV中子。在2.45～14 MeV中子能量范围内，Cu有多类核反应。成核中子经水体慢化后，一部分中子的能量(<0.1 MeV)处于热中子至共振能量范围，Cu与这部分中子发生(n,γ)核反应的截面较大。不同中子能量的Cu阈反应性质列于表1。

表1 不同中子能量的Cu阈反应性质

由表1可见，62Cu来源于14 MeV中子与63Cu的(n,2n)反应，64Cu来源于慢化中子(En<0.1 MeV)与63Cu的(n,γ)反应和14 MeV中子与65Cu的(n,2n)反应，这3种不同来源的生成核素均具有511 keV特征峰，但各核反应的截面不同，生成核素的半衰期各异，在相同的辐照时间、冷却时间和测量时间下，这3种不同来源的生成核素的放射性强度相差很大。设Cu片的辐照时间为50 min，冷却时间为30 min，测量时间为30 min，各生成核素511 keV特征峰计数率可由式(1)计算，结果列于表2。

表2 冷却30 min后3种不同来源的生成核素的γ特征峰计数率的计算值

图3 反应腔中灌注轻水时活化铜片的γ能谱

由表2可知，在设定的辐照、冷却以及测量时间下，假设φ14与φ0.1接近，则62Cu的γ峰计数率较64Cu的大数十倍以上。因此，62Cu和64Cu的γ特征峰虽相同，但511 keV γ特征峰计数主要是62Cu的贡献。采用图1的实验装置，向反应腔灌注轻水，经成核中子辐照和冷却后，测量活化铜片的γ能谱，结果示于图3(ti，30 min；td，8 min；tc，20 min；BF3管测得的中子计数，64 991；WCu，23.85 g)，其与铅屏蔽室内的NaI探测器本底谱一致。

图3中，高道数处的γ峰为40K(能量为1 460.9 keV，位于1 938道)，低道数处未见511 keV γ峰，说明在选定的活化测量参数下，慢化中子对511 keV峰的贡献可忽略不计。

设Cu片的辐照时间为50 min，冷却时间为198 min，测量时间为30 min，各生成核素511 keV特征峰计数率可由式(1)计算，结果列于表3。

从表3可见，活化铜片冷却198 min后，短寿命核素62Cu已衰变殆尽，长寿命核素64Cu尚能测到其放射性。假设φ14与φ0.1接近，长冷却时间后测得的511 keV γ峰计数率的主要贡献来源于63Cu的(n,γ)反应的生成核素64Cu。因此，尽管62Cu和64Cu的γ特征峰能量均为511 keV，但由于64Cu的半衰期远大于62Cu，可采用合适的实验条件予以区分。

表3 冷却198 min后3种不同来源的生成核素的γ特征峰计数率的计算值

1.4 γ峰计数增量的统计处理

选择合适的辐照时间(即超声和无超声条件下成核中子辐照的时间)、冷却时间及测量时间，γ探测器分别测量超声和无超声活化铜片的γ能谱，得到相同道宽的62Cu的Con和Coff，对γ峰面积计数时，引入峰净面积Cn的标准误差(不确定度)U(Cn)(Cn=CG-CB，CG为峰毛面积，CB为峰下本底)，U(Cn)为：

(3)

Con和Coff经过超声与无超声活化铜片重量校正归一，γ峰净面积计数增量ΔC为：

(4)

从式(4)可见，γ峰净面积计数增量ΔC的相对标准误差涉及以下3部分。

1) 超声和无超声时BF3计数管测得成核中子计数之比的相对标准误差νΦ：

由于BF3计数管测得的中子峰很大，峰本底面积较小，且实验中超声和无超声时的成核中子注量接近，因此，有：

由于实验中成核中子计数大于105，νΦ可忽略不计，故有：

3) ΔC的标准误差UΔC为：

(5)

式中，U(Con)和U(Coff)由式(3)计算得到。

利用数理统计的假设检验概念来判别γ峰面积计数增量的统计意义，ΔC的统计显著性增量(significant statistic increment，SSI)为：

(6)

当SSI≥3时，即可认为超声活化Cu片的特征γ峰面积计数明显大于无超声活化Cu片，ΔC具有统计意义，由此可判断声空化引发核反应液体聚变反应，产生了声空化核中子。

2 实验结果与讨论

2.1 Cu阈探测器的本底放射性

实验先测量Cu阈探测器的本底放射性。取1组阈探测器(共4片铜，分装于塑料自封袋)放入铅屏蔽室，NaI探测器测量γ能谱，谱的40K峰道数、全道计数以及铅室内的本底放射性测量值列于表4。从表4可知，两种条件下测得的计数率一致，即Cu片本身并无本底放射性。

表4 Cu阈探测器的本底放射性

2.2 声空化核效应实验后的活化铜放射性

采用水体冷却进行声空化核效应实验，取出活化铜片，分别经30 min和198 min冷却后测量γ能谱，NaI能谱仪用60Co和137Cs标准源能量校刻，测得能谱中511 keV峰的道数为766。62Cu和64Cu的γ特征峰能量均为511 keV，实验中采取不同的冷却时间予以区分。冷却30 min测得的值是62Cu的贡献，测得的γ峰净面积计数增量可表征14 MeV声空化核中子。冷却198 min测得的值是64Cu的贡献，测得的γ峰净面积计数增量可表征经水体慢化的2.45 MeV声空化核中子。进行3次重复实验，为观察成核中子注量率对声空化核中子发射率的影响，前2次实验中D-Ti靶片至反应腔中心的距离为22 cm，第3次实验中靶片至反应腔中心的距离减小为3.5 cm。

1) 冷却30 min的活化铜片γ能谱及特征峰净面积计数增量

图4所示为成核中子辐照下超声与无超声的活化铜短冷却γ能谱(靶片与反应腔中心距离3.5 cm)。图4表明，超声条件下的511 keV峰面积明显大于非超声条件下的。

冷却30 min后，活化铜片γ能谱中62Cu的511 keV特征γ峰面积计数以及由式(3)计算的U(Cn)，由式(4)、(5)和(6)计算得到的ΔC、UΔC以及SSI，一并列于表5(计数道宽为220道)。

由表5可见，不同测量时间的62Cu 511 keV γ峰净面积计数增量ΔC均为正值，ΔC的SSI均大于3，即活化铜片的特征γ峰面积计数增量具有明确的统计意义。由式(1)可知，实验中除14 MeV中子注量率外，其他参数均相同，超声活化铜的62Cu 511 keV γ峰计数率大于无超声铜的结果表示了前者接受的14 MeV中子注量率高于后者。中子注量率增量Δφ=φon-φoff，正是缘于声空化引发液体D-T核反应。随靶片至反应腔中心距离从22 cm减小为3.5 cm，γ峰净面积计数增量ΔC明显增大，ΔC的相对标准误差νΔC从10%～20%降低为3%～6%。实验中，ε、g、Nc和σ等参数均不变，62Cu的数目和14 MeV中子注量率φ呈正比，因此超声活化铜片接受的14 MeV中子注量率大于无超声活化铜片，即声空化条件下核反应液体中D-T反应产生的14 MeV中子发生率大于非声空化条件，由此验证了声空化核效应。

图4 冷却30 min的活化铜γ能谱

表5 冷却30 min后活化铜片的511 keV γ峰面积计数实验值

2) 长冷却时间的活化铜片γ能谱及特征峰净面积计数增量

由表1可知，慢化中子(E<0.1 MeV)对63Cu的(n,γ)反应产生64Cu。为观察加速器出射的成核中子经冷却水体慢化后，低能区中子对Cu的辐射俘获反应，取消水冷却进行相同条件的声空化核实验，冷却198 min后测量活化铜片的γ能谱，能谱未显示出511 keV γ峰。即无水体慢化情况下，成核中子和声空化核中子的能量保持为2.45 MeV，并不引起Cu的(n，γ)反应。

当声空化核反应实验采用水冷却时，水的慢化作用使成核中子能量降低。运用SHIELD程序对2.5 MeV中子通过厚度为20 cm的水体进行蒙特卡罗模拟。模拟结果显示，共有47%的中子射入反应腔，其中约8%的中子的能量处于63Cu和65Cu的共振能区(102～105eV)范围，26%的中子的能量处于热中子～102eV范围。这两部分低能区中子可引发Cu的辐射俘获反应，且核反应截面较大，产生了64Cu和66Cu(66Cu的γ特征峰为1 039 keV，可不考虑)。这些慢化的成核中子所产生的64Cu核素数应与超声无关，且在长冷却时间γ能谱中作为511 keV本底峰而存在。但实验发现，长冷却时间γ能谱中511 keV峰面积计数在有无超声时呈现出明显差异，图5为成核中子辐照下超声与无超声的活化铜长冷却时间γ能谱。从图5可看出，超声条件下的511 keV峰面积明显大于非超声条件的。

冷却198 min后，活化铜片γ能谱中62Cu的511 keV特征γ峰面积计数以及由式(3)计算的U(Cn)，由式(4)、(5)和(6)计算得到的ΔC、UΔC以及SSI列于表6(计数道宽为220道)。

图5 冷却198 min的活化铜片γ能谱

由表6可知，不同测量时间下64Cu的511 keV γ峰净面积计数增量均为正值，ΔC的SSI均大于3，即活化铜片的特征γ峰面积计数增量具有明确的统计意义。随靶片至反应腔中心距离从22 cm减小为3.5 cm，ΔC明显增大，ΔC的相对标准误差νΔC从11%～35%降低为3%～4%。这意味着能量为2.45 MeV的声空化核中子(图2b)被冷却水慢化，部分中子的能量降至热中子～105eV，引发Cu的辐射俘获反应，这一过程使超声活化铜片的64Cu数大于无超声活化铜片，表明超声下活化铜片接受的低能中子的注量率大于无超声活化铜片，即声空化条件下核反应液体中D-D反应产生的2.45 MeV中子发生率大于非声空化条件的，由此验证了声空化核效应。

表6 冷却198 min后活化铜片的511 keV γ峰面积计数实验值

2.3 声空化核聚变中子发射率的估算

短冷却时间测得62Cu的511 keV γ峰净面积计数增量表征了14 MeV声空化核中子。由式(1)推得特征峰净面积计数率增量Δn为：

Δn=εgNcσΔφ(1-e-λti)e-λtd(1-e-λtc)

(7)

声空化引发了反应腔中有效空化区内的声空化核聚变，在声核实验系统中有效空化区出射的声核中子源可视为点源，其在4π空间发射中子的几率即为有效声空化核中子发射率m，有：

m=Δφ4πr2

(8)

式中，r为反应腔中心至Cu阈探测器的距离，cm。

采用137Cs标准源校刻得到NaI探测效率为8.2%。根据短冷却时间测得的511 keV γ峰净面积计数增量，用式(7)和(8)估算14 MeV声空化核中子发射率。ε取8.2%，g取196%，σ取22×10-27cm2，ti取50 min，td取30 min，tc取30 min，r取2.5 cm，计算结果列于表7。

表7 14 MeV声空化核中子的有效发射率估算值

由于NaI探测效率刻度的误差较大，表7列出的14 MeV声核中子注量率及其有效中子发射率只能视为半定量，且未考虑超声脉冲占空比，计算结果仅提示声空化核效应引发了有效空化区中D-T聚变反应。从表7可见，14 MeV有效声空化核中子发射率与入射的成核中子数有关。2.45 MeV加速器的中子源强一般为5×106s-1，由平方反比律估计，靶片与反应腔中心距离为22 cm时，到达有效空化区的成核中子注量率约8×102cm-2·s-1，实验得到的14 MeV声空化核中子发射率为(4～5)×104s-1。距离减小至3.5 cm时，成核中子注量率约3×104cm-2·s-1，14 MeV声空化核中子发射率增大为2×105s-1。其可能的原因为成核中子数越多，液体中空化泡密度越大，声空化效应越明显。由此设想，若采用微堆中子作为成核中子源，堆中子注量率一般能达到1012cm-2·s-1，即使其他条件如声空化功率、反应液组分等不变，也能极大提高声空化核中子发射率。

2.4 声空化核反应机制的探讨

活化铜片的特征γ峰计数增量结果表明，当核反应液体为氘氚混合液时，声空化核实验系统中引发了D-D和D-T核聚变反应，产生能量为2.45和14 MeV中子，其可能的机制如下：声空化核效应系统中，入射的成核中子将较少的动能传递给核反应液体，形成空化微泡，成核中子通过与反应液原子(氘和氚原子等)的弹性碰撞而损失绝大部分能量，使之荷能，引发核聚变反应[7]。而处在有效超声空化区的空化泡，在合适声压声强下，这些荷能离子通过空化泡内外的质量交换，被箍约在空化泡内，在空化泡膨胀、塌缩和聚爆期间形成的极端物理条件下，引发了核聚变反应。因此，在声空化核实验系统中，核反应产生的中子有两个来源：1) 空化泡外的核聚变所产生的中子，称为核反应中子；2) 空化泡内的核聚变所产生的反应中子，称为声空化核中子。由于声空化效应使得液体中的空化泡内部达到高温、高压和高密度物理状态，因此发生在空化泡内部D-D和D-T反应的核反应截面将高于空化泡外的核反应截面，使空化泡内部的核反应中子发射率高于空化泡外。

3 结论

快中子活化法可检测声空化核效应实验中产生的声空化核中子。利用Cu的阈值反应，选择合适的放射性核素及其特征γ峰作为测量依据。

中子辐照时间为50 min，采用30 min短冷却时间，可测得62Cu的511 keV γ特征峰。超声活化铜片相对于无超声活化铜片的γ峰净面积计数增量ΔC均为正值且具有统计意义，表明声空化条件下核反应液体中D-T反应产生的14 MeV中子发生率大于非声空化。采用198 min长冷却时间，可测得64Cu的511 keV γ特征峰。超声活化铜片相对于无超声活化铜片的γ峰净面积计数增量ΔC均为正值且具有统计意义，这是由于冷却水的慢化作用，使得部分2.45 MeV的声空化核中子被慢化至热中子至Cu的共振能区范围，引发Cu的辐射俘获反应所致，这一过程使得超声活化铜片的64Cu 核素数目大于无超声活化铜片，即在声空化条件下核反应液体中D-D反应产生的2.45 MeV中子发生率大于非声空化条件，实验结果验证了声空化核效应。

尽管NaI探测器的效率刻度误差可能较大，利用活化公式估算了14 MeV声空化核中子有效发射率。随着加速器中子源靶与反应腔中心距离的增大，成核中子注量率为8×102～3×104cm-2·s-1时，声空化产生的14 MeV有效中子发射率约在104～105s-1范围。

参考文献：

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