脂肪酸类相变材料传热及液相渗漏的研究进展

黄雪，崔英德，张步宁，冯光炷，尹国强

（1广东工业大学轻工化工学院，广州 510006；2广州科技职业技术学院，广州 510450；3仲恺农业工程学院化学化工学院，广州 510225）

脂肪酸类相变材料传热及液相渗漏的研究进展

黄雪1，3，崔英德2，张步宁3，冯光炷3，尹国强3

（1广东工业大学轻工化工学院，广州 510006；2广州科技职业技术学院，广州 510450；3仲恺农业工程学院化学化工学院，广州 510225）

能源的大量消耗使得储热技术研究越来越重要，相变材料作为一种有效的潜热储热材料在潜热储热系统中占据重要地位。脂肪酸相变材料因其来源广泛，具有共熔和共结晶特点、相变焓高和清洁可再生等优点受到广泛关注，但脂肪酸相变材料也存在热导率低和固-液相转变时液相渗漏等缺点。本文对国内外脂肪酸相变材料的传热和渗漏进行了综述与讨论，就热导率低的缺点提出了强化传热的方式，通过建立传热模型研究其导热行为并预测传热系数；就渗漏问题提出4种有效解决液相渗漏的方法，分析了各种方法的优缺点。对节能环保要求越来越高的今天，解决脂肪酸相变材料的传热和渗漏已成为热点问题。最后对脂肪酸相变材料的发展前景进行展望。

脂肪酸；相变；材料；传热；液相渗漏；储热

经济社会的飞速发展付出了矿物能源枯竭和生态环境污染的代价，提高现有能源利用率和开发清洁可再生能源成为人类面临的重要课题。相变材料（phase change materials，PCM）又称为潜热储能材料（latent thermal energy storage，LTES），是一类利用相态变化时的潜热来实现热量储存、转化和利用的物质，广泛应用于热量存贮和稳定控制领域，如太阳能、风能、电力“移峰填谷”、废热余热利用、建筑节能、航空航天及电子等领域[1-3]。

脂肪酸作为储能材料，符合理想相变材料的要求，但也存在以下两大缺点：一是导热性能较差，而且在脂肪酸相变材料放热凝固阶段，两相界面会发生移动，热阻随着凝固层的增厚而增加，从而进一步降低其传热系数。二是脂肪酸相变材料在固-液相转变时易出现液相渗漏问题。这些缺点制约了相变材料的应用推广，所以有效解决脂肪酸相变材料导热性能差、固-液相变时的渗漏问题，使相变材料得到更为广泛的应用成为了学者们研究的热点。

1 传 热

1.1 强化传热方式

强化脂肪酸相变材料传热性能主要有以下几种方式：①采用金属翅管、翅片等结构的蓄热设备来改善传热性能；②向脂肪酸相变材料中添加诸如炭黑、膨胀石墨等高导热材料以强化其传热性能；③多元脂肪酸复合或脂肪酸与高导热性基材复合制备相变材料；④通过微胶囊化扩大相变材料的传热面积，从而提高传热效果等[4-7]。

碳材料被广泛用来增强相变材料的导热性能，其中以天然石墨和膨胀石墨（EG）最为典型。马烽等[8]以癸酸-月桂酸低共熔物为相变材料，多孔石墨为基体，利用多孔石墨的吸附特性，制备出癸酸-月桂酸/膨胀石墨定形相变储能材料。结果表明，癸酸-月桂酸被有效地包封在石墨孔隙内， DSC测得相变温度19.5℃，相变焓93.18J/g；与癸酸-月桂酸相变材料相比，癸酸-月桂酸/石墨定形相变材料的导热性能有一定程度提高。

Mazman等[9]分别制备了月桂酸-棕榈酸和肉豆蔻酸-硬脂酸相变材料，并在相变材料中添加不锈钢管、铜管和石墨以增强传热性能。实验发现不锈钢管对传热性能基本无影响，而铜管和石墨对提高传热速率有明显影响，其中石墨的传热增强效果最佳。

杨颖等[10]制备了一种癸酸与月桂酸的低共熔复合相变材料，添加4%的石墨之后，材料的凝固速度明显加快，时间缩短了33%，说明加入石墨对所制备的低共熔相变复合材料的导热性能有很大的改善。

采用金属翅片等结构增加设备的传热面积，可有效改善传热性能。目前，国内外学者的研究主要集中在后三种强化传热方式，向脂肪酸相变材料中添加高导热材料、制成脂肪酸复合定形相变材料或脂肪酸相变材料微胶囊化都是简单有效的方法，且这三种方式通过组合使用，能更好地达到强化传热的目的。

1.2 热力学模型

近年，国内外学者致力于各类容器封装中的固-液相变材料的融化/凝固行为、固-液两相界面的移动[11]与热传导过程、储热系统潜热释放过程和相变储热系统强化传热过程等方面的研究。脂肪酸相变材料的研究主要针对材料本身的热物理性能和相变特性，对其导热行为研究少见报道。

晋瑞芳等[12]采用同心套管装置，利用FLUENT软件模拟分析了硬脂酸的凝固过程，并分析了凝固过程中相变界面的移动规律，得到了储热装置的温度场和液相率随时间的变化情况。郭志强等[13]应用ANSYS软件对相变过程进行数值模拟分析，通过实验测得数据进行验证。结果表明提高相变材料的热导率和相变焓是延长相变储热模块恒温时间的重要途径。

张磊等[14]以聚乙二醇作为相变材料，EG为多孔介质，采用时间-温度法对复合相变材料的传热过程进行研究。结果表明，EG能降低传热过程中的热阻，显著提高复合相变材料的热导率和相变传热速率。Lafdi等[15]研究了石墨泡沫中相变材料的传热特性，采用数值模拟技术预测了石墨泡沫提高储热装置的传热效率。

Gong等[16]利用有限元模型研究了组合式相变材料的相变温度分布、热物理性质和边界条件的假设，结果表明稳定的固-液可逆状态可显著提高相变材料储、放热速率。杨磊等[17]对多熔点相变材料堆积蓄热床进行了数值分析，结果显示其有效能利用率、蓄热速度较单纯堆积蓄热床高。王剑峰等[18-22]通过合理布置相变温度结合建立的相变系统物理模型，可推算相变材料的最佳配比和传热流体流量的最佳值。方铭等[23-24]利用焓法对复合相变材料的配比进行数值研究，忽略显热的影响，结果表明组合式相变材料的相变温度呈线性分布。Aceves等[25]通过对边界条件假设，建立了简化的传热模型，并得到了最佳相变温度。胡芃等[26]在忽略具体换热器形式的假设条件下，建立组合相变材料蓄热过程的热力学模型，并推导得到了使用任意种相变材料的最佳相变温度公式。

2 渗 漏

解决固-液相变材料液相渗漏主要有以下4种方式：①利用真空吸附和浸渍的方法将相变材料吸附到多孔基质中，从而解决液相渗漏问题；②脂肪酸基相变材料微胶囊化从而将其进行封装；③脂肪酸相变材料与高分子聚合物基进行复合，制备固-固复合定型相变材料，达到封装目的；④脂肪酸与纳米材料复合制备相变材料，利用纳米材料的界面效应束缚液相的宏观流动。

2.1 多孔基物质

脂肪酸在发生固-液相变时容易发生泄漏，可采用合适的载体进行封装定型。常用的载体有膨胀珍珠岩、膨胀石墨、活性炭、凹凸棒石、蒙脱土、硅藻土等。

2.1.1 膨胀珍珠岩

刘燕等[27]采用真空吸附法制备癸酸/膨胀珍珠岩复合相变材料。结果表明，癸酸能很好地吸附到膨胀珍珠岩的孔隙内，当癸酸质量分数达到70%时，吸附量达到最大，起始相变温度为30.91℃，相变潜热达109.74J/g；癸酸与膨胀珍珠岩的复合为物理复合，没有改变癸酸的相变储能特性。

尚建丽等[28]用膨胀珍珠岩多孔基体与有机羧酸进行物理复合，制备建筑储能材料，通过SEM和DSC分别对复合相变材料的微观结构、相变温度和相变焓进行了分析及检测。结果显示，月桂酸、辛酸和肉豆蔻酸与膨胀珍珠岩的最佳吸附量为55%、45%、40%，膨胀珍珠岩/辛酸复合相变材料有合适的相变温度和较高的相变焓。

Sari 等[29]制备了月桂酸/膨胀珍珠岩复合相变材料，检测表明其具有良好的热稳定性。钱利姣等[30]以月桂酸和肉豆蔻酸形成的最低共熔物为相变材料，以膨胀珍珠岩为无机载体，采用吸附法制备相变骨料，并对其进行包裹，进而用相变珍珠岩骨料制备相变砂浆。结果表明：采用真空吸附法使膨胀珍珠岩吸附 200%的脂肪酸，并用 67%的聚氨酯树脂包裹后可制成稳定的相变珍珠岩骨料。脂肪酸掺量越多，温度延时越长，降温幅度越大，即控温效果越明显。

2.1.2 硅藻土

Karaipekli等[31]以CA-MA为储能基元，为载体，采用真空吸附法制备定形相变储能材料。张毅等[32]采用熔融混合法制备了月桂酸-癸酸/硅藻土复合相变材料。硅藻土具有较高的热导率，使得复合相变材料的热导率提高，硅藻土的添加量超过15%时，热导率达到0.47W/(m·K)。

2.1.3 蒙脱土

Sari等[33]采用脂肪酸作为相变材料，蒙脱土为载体，采用熔融插层复合法制备有机/无机纳米复合材料。焦丽红等[34]等利用溶液插层法制备了肉豆蔻酸-棕榈酸/皂土复合相变材料。皂土经十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）改性后，层间距变宽，且随着CTAB量的增加而变宽。肉豆蔻酸-棕榈酸进入改性皂土的纳米层间，形成了稳定的复合体系，制备的复合材料具有优良的结构和良好的储放热性能。

多孔基物质廉价易得，采用真空吸附或浸渍法将相变材料吸附在微孔中，能有效解决相变渗漏问题，且多孔基物质起到骨架支撑作用，使脂肪酸相变材料的整体形状不发生变形。但多孔基物质本身热导率低，可通过添加高导热材料提高脂肪酸相变材料的热导率。

2.2 微胶囊相变材料

微胶囊技术已经日趋成熟，将脂肪酸相变材料包覆在里面，起到封装作用。如Salyer[35]将经特殊处理的脂肪酸与SiO2等无机盐颗粒混合，制备了脂肪酸/SiO2复合相变材料形成类似于固-固相变的PCM，稳定性好，温度变化发生相转变时不会形成流淌的液体状态。

包艳华等[36]采用原位聚合法以蜜胺树脂为壁材合成了芯壁质量比为 1∶1 的十二酸相变材料微胶囊，利用 FTIR、DSC、SEM 等表征方法分别研究了微胶囊的红外特征吸收光谱、热性能、表面形貌及粒径大小等性质。结果表明，所得相变材料微胶囊为内部微孔网状结构、表面平整光滑的球形颗粒，其熔点和熔融焓分别为 43.7℃和 84.96J/g，可作为蓄热材料应用于实际的潜热蓄热体系。

蹇守卫等[37-38]以十八烷酸、水玻璃和聚乙二醇（PEG）为原料，采用溶剂界面聚合法制备了PEGSiO2复合壳和SiO2单层壳两种十八烷酸微胶囊，热循环50 次后，PEG-SiO2复合壳结构的相变热稳定性比SiO2单层壳结构微胶囊的要好。Zonur等[39]以明胶-阿拉伯树胶为壳材，利用复凝聚法制备了明胶-阿拉伯/天然可可脂肪酸相变微胶囊。

微胶囊技术能有效解决固-液PCM泄漏和相分离问题，隔离PCM与外界环境，改善PCM的传热效率。但也存在性能不稳定、热导率低、易磨损破裂、堵塞管道等缺点。

2.3 高分子聚合物基定形相变材料

高分子聚合物作为基体具有不生锈，廉价易得，对相变材料包覆效果好等优点，其密度与脂肪酸类相变材料相近，彼此相容性良好，制备的复合材料无需容器盛装，使用安全方便，是近年发展较快的一种复合相变材料。

谭海军等[40]合成棕榈酸-月桂酸/聚N-异丙基丙烯酰胺的复合定形相变材料，该复合材料只有一个相变温度，相变焓高，热稳定性好，可应用于蓄热领域。李卫东等[41]合成了PEG/MDI/PE三元复合定形相变材料，相变热152.97kJ/g，相变温度58.68℃，物态变化类似固-固相变材料。Cao等[42]合成了聚乙二醇/聚氨酯复合相变材料，姜勇等[43]采用接枝共聚法制备了PEG/CDA多孔相变材料，利用偏光显微镜等方法确定他们合成的复合材料为固-固相变材料。

Alkan等[44]采用溶铸成膜法以PMMA为支撑材料制备了一系列硬脂酸、棕榈酸、肉豆蔻酸和月桂酸定形复合PCM。当脂肪酸含量达80%时，温度变化至熔点以上仍未出现PCM渗漏现象。

高分子聚合物作为基体具有廉价易得，对PCM的包覆、固定效果好等优点，且与脂肪酸固-液PCM的相容性良好，制备的复合材料可以直接加工成型。但因聚合物基体本身的热导率较低，使合成的脂肪酸/共聚物复合相变材料的热导率降低，影响蓄热效率。

2.4 脂肪酸/无机纳米复合相变材料

脂肪酸中添加高热导率的纳米材料能大幅提高复合相变材料的热导率，利用纳米材料的界面效应可束缚固-液相转变时液态的宏观流动，形成一种具有纳米结构的脂肪酸复合定形相变材料。

McLauchlin等[45]采用浸渗法将多乳酸与改性纳米膨润土复合，制备了多乳酸/改性纳米膨润土复合相变材料。林怡辉等[46]采用溶胶-凝胶法制备了具有均匀三维网络状结构的硬脂酸-正硅酸乙酯纳米复合材料。孟多等[47]以工业水玻璃为纳米SiO2前体，以癸酸（CA）和月桂酸（LA）二元低共熔酸为相变芯材，在表面活性剂的参与下，采用溶胶-凝胶法一步制备出纳米级复合定形相变蓄热材料。结果表明：相变芯材在吸热熔化后不会产生流动和渗漏；复合相变材料中脂肪酸含量为46%，相变温度19.57℃，相变焓71.28 J/g，具有良好的相变蓄热性能和热稳定性；复合相变材料热导率为0.178W/ (m·K)，可作为一种良好的隔热、保温建筑材料。

脂肪酸/无机纳米复合相变材料能有效解决泄漏和挥发问题，提高相变材料稳定性，但也存在热导率低的问题。

3 展 望

随着科学技术的发展，相变材料的研究也在不断深入，国内外学者探索了很多解决相变材料传热系数低和固-液相变渗漏的方法，寻找或开发新型脂肪酸复合相变材料是弥补单一脂肪酸相变材料缺陷的有效途径；脂肪酸/纳米材料复合相变材料中纳米材料的添加是因为纳米材料具有纳米尺寸效应、比表面效应大及界面效应强等优点，并可通过添加高热导率物质使脂肪酸/纳米材料复合相变材料有效解决热导率低、液相泄露等问题，是一种极具开发应用潜质的新型复合定形相变材料。

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Review on heat transfer and liquid phase leakage of fatty acids phase change materials

HUANG Xue1，3，CUI Yingde2，ZHANG Buning3，FENG Guangzhu3，YIN Guoqiang3
（1School of Light Industry and Chemical Industry Guangdong University of Technology，Guangzhou 510006，Guangdong，China；2Guangzhou Vocational College of Science and Technology，Guangzhou 510450，Guangdong，China；3School of Chemistry and Chemical Engineering，Zhongkai University of Technology and Engineering，Guangzhou 510225，Guangdong，China）

With increasing energy consumption，energy storage techniques are becoming more and more important. The phase change materials (PCM)，which are efficient latent heat thermal storage materials，play an important role in the latent heat thermal storage system. Fatty acids PCM because of its rich resources，characteristics of eutectic and cocrystallization，large latent heat，cleanness and renewableness have attracted extensive attention. However，poor heat conductivity，leakage in solid-liquid phase change are the disadvantages. In this paper，fatty acids PCM heat transfer and leakage are reviewed and heat transfer enhancement to resolve the shortcoming of low thermal conductivity is discussed. A thermal heat transfer model is established and the behavior of heat transfer is predicted，and coefficient on leakage issues raised. Four solutions of liquid leakage are proposed and their advantages and disadvantages are analyzed. The prospects of fatty acids PCM are presented.

fatty acids；phase change；materials；heat transfer；liquid phase leakage；heat thermal storage

O 06-1

A

1000-6613（2014）10-2676-05

10.3969/j.issn.1000-6613.2014.10.025

2014-01-20；修改日期：2014-02-07。

国家自然科学基金项目（31371880，31401526）。

黄雪（1982—），女，博士研究生。联系人：崔英德，教授。E-mail 13602880087@139.com。