端羟基聚丁二烯推进剂/衬层脱粘的断裂机理与断裂能获取研究

2014-03-01 06:55周清春鞠玉涛韦震周长省
兵工学报 2014年7期
关键词:黏剂尖端推进剂

周清春,鞠玉涛,韦震,周长省

(南京理工大学 航空宇航系,江苏 南京210094)

0 引言

固体火箭发动机作为一种结构简易、性能优异的飞行动力装置,已经被广泛应用于军事、航天领域。其工作的安全可靠性与内部的装药结构完整性密切相关。而推进剂/衬层界面脱粘,是破坏固体火箭发动机装药结构完整性的主要形式之一。在装药的制备、储存、运输过程中,界面处会由于应力集中和材料损伤而形成微裂纹和空穴等缺陷。这些缺陷在发动机工作时可能会发展形成脱粘,从而影响固体火箭的战术性能。因而,研究推进剂/衬层界面的脱粘行为有助于深入了解和分析装药结构完整性。

目前针对推进剂/衬层粘接界面的相关研究主要有分析影响其粘接性能的因素。尹华丽等[1]综述了衬层、推进剂和工艺对界面粘接性能的影响。此外,许多学者也分析了其他影响因素,诸如推进剂中高氯酸铵(AP)颗粒大小[2]、衬层添加剂[3]、组分迁移[4]和衬层预固化程度[5]等。在界面脱粘方面,蒙上阳等[6]采用奇异裂纹单元来研究界面脱粘时裂纹扩展稳定性,许萌萌等[7]采用类似的方法分析点火内压作用下界面裂纹的应力强度因子随裂纹深度的变化规律。近年来,为了深入地了解界面的粘接机理,越来越多细观实验分析的方法得到应用。尹华丽等[8]通过实验发现端羟基聚丁二烯/甲苯二异氰酸酯(HTPB/TDI)衬层与高能硝酸酯增塑聚醚(NEPE)推进剂的界面化学反应机理是粘合剂相中的—OH 基与—NCO 基的交叉反应。吴丰军等[9]分析了不同组成的NEPE 推进剂/衬层粘接界面的细观力学性能和结构的差异。邱欣等[10]通过拉伸实验发现紧邻衬层的AP 颗粒与衬层的脱湿是引起界面损伤的主要原因。

然而,关于推进剂/衬层界面脱粘的裂纹萌发和扩展的理论与实验研究尚不多见,界面在承受外载荷时裂纹萌发和扩展的机理尚不得而知。此外,断裂能作为衡量界面粘合性能的关键参数之一,对推进剂/衬层界面的优化设计和脱粘的数值仿真研究都十分重要。但是,许多成熟的测定材料I 型断裂能的实验方法并不适用于推进剂/衬层这种挠性材料的粘合组件。

本文对HTPB 推进剂/衬层粘接界面进行了I型断裂实验研究。通过制作的粘接试样并结合断裂力学理论获取了该界面的I 型断裂能。利用光学显微镜和CCD 摄像头记录裂纹尖端的断裂过程区的发展,并尝试对裂纹萌发和扩展机理进行阐述。

1 实验内容

1.1 试样设计和制作

断裂能即是材料的临界应变能释放率GIc.在测定GIc的众多几何试样中,三点弯曲实验要求试样具有较高的刚度,而单边缺口拉伸实验无法提供自相似的裂纹稳定传播过程,因而都是不太适宜于推进剂/衬层试样的I 型断裂实验研究。而双悬臂梁试样具有可以使用梁理论来简化处理数据和能确保稳定的裂纹扩展,从而避免断裂韧性测定时的虚假效应这两大优势[11]。但是,它也存在两个不足:其一,由于推进剂和衬层的刚度较小,故长梁状试样在自身重力作用下端部会发生较大挠曲,从而影响实验结果;其二,推进剂是颗粒填充材料且对冲击较为敏感,如果直接加载则会损伤其表面。故而本文根据标准ASTM D3433 设计了如图1所示的双悬臂夹层梁(DCSB)试样。其中,增加的铝板既可以提高整个试样刚度,还能保护推进剂表面。

图1 双悬臂夹层梁试样Fig.1 Double cantilever sandwich beam specimen

所选用的HTPB 推进剂组分如下(质量分数):8%的HTPB 粘合剂、18.5% 的Al 颗粒、69.5% 的AP 颗粒和4%的其他填充物。衬层则是EPDM 材料,首先配置比例为92.9%的HTPB 和7.1%的异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)固化剂,固化参数为R(—NCO/—OH)=1.05 的胶黏剂,用于粘接推进剂和衬层,以期形成与工程应用中较为相似的界面。再制作尺寸为120 mm×10 mm×9 mm 的推进剂/衬层粘接试样,其中推进剂、衬层的厚度分别是5 mm和4 mm.界面的一端通过放置聚乙烯薄膜来预制30 mm 裂纹。制作好的推进剂/衬层粘接试样先后在70 ℃、20 ℃的真空保温箱内各固化7 d,使界面形成稳定的粘接性能。取出后清理推进剂、衬层上下面,各粘接一块150 mm×10 mm×5 mm 的铝板。铝板的一端通过螺栓来固定一个20 mm×20 mm×10 mm 的铝质加载块,用于和实验机配合加载。

1.2 数据处理

线弹性断裂力学中计算应变能释放率的Iwrin-Kies 公式为

式中:B 为试样宽度;p 为载荷;C 为柔度;a 为裂纹长度。

根据修正梁理论(CBT)中柔度C 与裂纹长度a的关系,进而双悬臂夹层梁的临界应变能释放率可表示为

式中:pc和δc是加载点的载荷-位移曲线上的临界载荷和临界位移;Δ、F 和N 分别是对裂纹尖端旋转和挠曲、大位移以及加载块引起的硬化效应的修正,其中Δ 值如下获取,利用实验的载荷-位移曲线,根据定义C=δ/p 计算得到柔度C,然后绘制的~a 曲线在x 轴的截距就是Δ.若Δ 为正值,则赋值为0.而F 和N 定义为

式中:l1是试样中加载孔中心到界面的距离;l2是试样中加载孔中心到加载块边缘的距离。

然而CBT 方法需要实时测定裂纹长度,当裂纹尖端出现空洞和纤维化的损伤区时,裂纹长度是不易明确且很难精确测量的。因而Xu 等[12]提出了采用有效裂纹长度aeff,它等于物理裂纹长度与裂纹尖端的应力白化区的范围之和,即aeff=a+w.这样不仅避免了裂纹尖端的不确定性,还由于考虑了损伤区的因素,进而能突破线弹性断裂的限制,在具有一定塑性变形时也能适用。

本文借鉴此概念,提出采用有效位移来代替(2)式中裂纹长度项(a-Δ),其中有效位移aeff定义为

式中:L 为宏观载荷达到峰值时界面断裂过程区的长度。因而考虑裂纹尖端塑性变形的断裂能为

1.3 实验过程

在25 ℃、相对湿度42% 时,在材料电子万能实验机上以1 mm/min 的恒定位移速率加载上述DCSB 试样,多次重复实验并记录载荷位移曲线。

试样通过圆柱销与实验机的加载机构铰接,事先在DCSB 试样的加载孔内涂抹润滑油,以减小旋转时的摩擦作用。推进剂/衬层的侧面在界面上下处各粘贴一条带有刻度的光栅,光栅中每小格为0.5 mm,相邻10 小格做记号。其初始刻度线与预制裂纹尖端对齐,便于定量地测定裂纹尖端的断裂过程区。

实验过程中,采用CCD 摄像头对整个界面进行观察并连续记录,通过光学显微镜实时对界面的裂纹尖端处进行形貌观察并记录。摄像头和显微镜安置在可自由移动的支架上,随裂纹扩展而移动跟踪。由实验机记录的载荷-位移曲线确定载荷峰值对应的时间,然后找出该时刻下CCD 摄像头记录的照片。由该照片,结合所粘接光栅上的刻度即可测量得到断裂过程区的长度L,藉由(5)式可获得有效裂纹长度。

2 结果与讨论

2.1 宏观特征

由DCSB 实验测得的加载点的载荷-位移曲线如图2所示,曲线可分为加载段和卸载段两个部分。曲线上的特征点O、A、B(或者C),D 对应的界面情形分别如图3(a)~图3(d)所示。在加载段内,初始段OA 近乎线性上升,实验观察到界面未有明显变化,整个试件表现为悬臂梁的纯弯曲状态。A 点之后曲线上升速率逐渐放缓直至达到载荷峰值C点,该阶段内观察到预制裂纹尖端附近产生一个包含孔洞和纤维化的损伤区,如图3(c)所示。随着加载的进行,伴随着纤维的伸长和孔洞的合并,损伤区不断地发展。若将预制裂纹尖端与相近孔洞的合并定义为脱粘起始点,实验观察到该脱粘点B 位于AC段内,且十分靠近峰值点,部分实验中脱粘点B 与载荷峰值点C 重合。

在曲线的卸载段,则对应着裂纹的快速扩展(CD)和稳定扩展(D 点以后),宏观上表现为损伤区的不断前移。在快速扩展段内,铝梁、推进剂和衬层把之前加载过程中积累的弹性能快速释放,该势能和外部继续加载的能量之和G 大于裂纹扩展阻力R,且dG/da >dR/da,故而裂纹快速扩展。在D点之后,dG/da <dR/da,裂纹稳定扩展直至整个DCSB 试样完全断裂失效。

图2 加载点的载荷-位移曲线Fig.2 The load-displacement curve at loading point

2.2 裂纹萌发和扩展机理

图3(c)展示了载荷达到峰值时裂纹尖端形成的损伤区,由高度取向的微纤维和指状微空洞组成的网络结构。在高聚物断裂时通常会观察到类似的结构,称之为银纹区。材料的银纹化涉及到3 个特征形态:临界应力下的局部银纹萌生、面增厚和微纤断裂。局部银纹的萌生是由裂纹尖端的应力集中引起的,只有当应力达到临界应力时(对应着图2中曲线上的A 点),材料才会出现银纹损伤。银纹萌生后在其生长过程中,以弯月面不稳定机理向前推进,以界面转入机理增厚[13]。银纹生长期内,微空洞不断萌生和扩大,而微纤维则持续伸长。当微空洞密度达到临界值时,其引起的应力集中相互影响,进而局部区域的纤维断裂、空洞合并,对应着实验中观察的脱粘点(图2中曲线上的B 点)。银纹区内纤维断裂发生在中部,表明断裂类型是界面的内聚断裂。之后,裂尖银纹区内银纹微纤的相继断裂则形成了裂纹的扩展过程。

2.3 裂纹稳定传播特征

在稳定扩展时期,裂纹是一种自相似的传播过程。该过程中,银纹损伤区的尺寸变化能够反映出裂纹稳定扩展时的规律。若将裂纹与空隙交界处的纤维长度作为损伤区的高度,而该纤维到最近的未观察到空穴化处的水平距离作为损伤区长度,如图3(c)中所示。实验获得的银纹损伤区的长度L和高度H 随加载点位移的变化如图4所示。银纹区的长度L 随着加载不断减小,而高度H 则随加载而持续增加,二者的变化规律都近乎线性。狭长楔型银纹区的楔形角随着试样中裂纹的稳定扩展而逐渐变大。究其原因,是因为随着加载进行,试样的两臂与水平面夹角越来越大,故而其施加给粘接界面的约束发生了改变。损伤区由于裂纹尖端处的纤维伸长更大而变高,承受载荷而空穴化损伤的区域变小而长度变短。由此可见,粘接界面的损伤区形状与悬臂梁对其施加的约束有关。

图3 加载过程中的界面Fig.3 The interfaces during loading

2.4 断裂机理及形貌

Zhu 等[14]总结了韧性的粘接件在I 型加载下的断裂机理:1)尖端近处孔洞的形成和合并;2)裂纹尖端附近的界面脱粘;3)裂纹前部的高度多轴性引起的空穴;4)裂纹前部的界面脱粘。正如图3(c)所示,DCSB 实验中观察到的是机理1.机理1 和3 对应的是胶黏剂内部的失效,而机理2 和4 则是失效发生在胶黏剂与推进剂或者衬层的界面处。该结构最终断裂发生在胶黏剂内部而不是界面处,这说明胶黏剂与推进剂和衬层在界面处的结合作用是强于胶黏剂的内聚强度。这得益于它们都是采用HTPB体系,具有良好的相容性。

图4 银纹区尺寸随加载位移的变化规律Fig.4 The variation of craze size with loading displacement

试样完全脱粘后典型的界面形貌如图5所示。失效模式包括胶黏剂的内聚破坏、界面破坏和囊括二者的混合模式破坏。内聚破坏是胶黏剂纤维化后,细小的纤维丝从中部断裂,表现为脱粘后的推进剂和衬层表面都有胶黏剂残留,表面较为粗糙、暗淡;界面破坏则是胶黏剂与推进剂或衬层在界面处分开,脱粘后多数只有推进剂面有残留的胶黏剂,表面较为光滑、明亮;而混合型的破坏则是二者组合,表面则是明亮与暗淡相互交错。界面破坏(多数是衬层与胶黏剂的界面)出现的原因一方面是界面粘接质量不均匀,导致局部粘接强度弱于胶黏剂的内聚强度。另一方面,此时裂纹处于快速失稳传播状态,对应着图2中的CD 段,界面的破坏是一个动态断裂过程,界面层没有足够的时间进行损伤演化发展。后续阶段则是裂纹稳定传播,界面处于准静态的断裂过程,此时的失效模式为胶黏剂的内聚破坏。由此可见,断裂形式(动态、准静态)对界面失效模式亦有一定的影响,这与文献[15]得到的结论一致。断裂形式则与试样的具体结构、尺寸和外部加载等相关。

图5 试样脱粘后的典型界面形貌Fig.5 Typical morphology of debonded interface

2.5 I 型断裂能

通过上述DCSB 实验,藉由(6)式获得的推进剂/衬层粘接界面在1 mm/min 时的I 型断裂能结果如表1所示。实验结果存在的散差是由于不同试样在制作时粘接层厚度和预制裂纹尖端形状上存在细微差异而导致的。表1中也给出了文献[16]中采用两种方法获得的该界面的断裂能值,其中方法1 是利用(2)式且没有对裂纹尖端旋转和挠曲进行修正,方法2 则是在方法1 获得值的基础上,采用基于Hook-Jeeves 优化算法的反演分析方法获得准确值。

表1 实验获得的临界应变释放率Tab.1 Critical strain energy release rates obtained by experiments

对比本文所采用方法的实验结果与文献[16]的结果,发现本文的方法相对于方法1 在精度上有较大的提高,与利用反演优化分析获得的精确值相差不大。这表明有效裂纹长度的概念能够适用于获取推进剂/衬层界面这种裂纹尖端带有一定塑性变形的断裂能。后续研究中,若采用(6)式来获得断裂能的近似估计值,可大大减小数值反演分析的计算量,进而提高效率。

3 结论

本文采用DCSB 实验对HTPB 推进剂/衬层试样的界面I 型断裂进行了研究,得出如下结论:

1)裂纹尖端可以观察到银纹化现象,裂纹萌发和扩展的机理是临界应力下的局部银纹萌生、面增厚和微纤断裂。

2)裂纹稳定传播时,裂尖的银纹损伤区形状与外部对界面的约束相关。

3)推进剂/衬层界面在I 型加载下的断裂机理是裂纹尖端近处的孔洞形成和合并。断裂形式(动态、准静态)也能影响界面的失效模式。

4)有效裂纹长度概念可以修正裂纹尖端的塑性变形对获取推进剂/衬层界面I 型断裂能的影响,推进剂/衬层界面在1 mm/min 加载速率下的I 型断裂能为0.442 kJ/m2.

References)

[1] 尹华丽,王清和.界面粘接性能的影响因素[J].固体火箭技术,1998,21(3):40 -46.YIN Hua-li,WANG Qing-he.Factors of influencing the bond characteristics at interface[J].Journal of Solid Rocket Technology,1998,21(3):40 -46.(in Chinese)

[2] Kakade S D,Navale S B,Narsimhan V L.Studies on interface properties of propellant liner for case-bonded composite propellants[J].Journal of Energetic Materials,2003,21(2):73 -85.

[3] Navale S,Sriraman S,Wani V,et al.Effect of additives on liner properties of case-bonded composite propellants[J].Defence Science Journal,2004,54(3):353 -359.

[4] 尹华丽,李东峰,王玉,等.组分迁移对NEPE 推进剂界面粘接性能的影响[J].固体火箭技术,2005,28(2):126 -129.YIN Hua-li,LI Dong-feng,WANG Yu,et al.Effect of ingredient migration on interface bonding properties of NEPE propellant[J].Journal of Solid Rocket Technology,2005,28(2):126 -129.(in Chinese)

[5] 杨士山,潘清,皮文丰,等.衬层预固化程度对衬层/推进剂界面粘接性能的影响[J].火炸药学报,2010,33(3):88 -90.YANG Shi-shan,PAN Qing,PI Wen-feng,et al.Effect of the curing state of the liner on the adhesion properties of the liner and propellant [J].Chinese Journal of Explosives and Propellant,2010,33(3):88 -90.(in Chinese)[6] 蒙上阳,唐国金,雷勇军.固体发动机包覆层与推进剂界面脱粘裂纹稳定性分析[J].固体火箭技术,2004,27(1):46 -49.MENG Shang-yang,TANG Guo-jin,LEI Yong-jun.Stability analysis of the interfacial debonded crack between propellant and liner of solid rocket motor grains[J].Journal of Solid Rocket Technology,2004,27(1):46 -49.(in Chinese)

[7] 许萌萌,胡春波,何国强.固体火箭发动机界面脱粘裂纹分析[J].固体火箭技术,2008,31(2):121 -124.XU Meng-meng,HU Chun-bo,HE Guo-qiang.Analsys on interfacial debond crack of SRM[J].Journal of Solid Rocket Technology,2008,31(2):121 -124.(in Chinese)

[8] 尹华丽,王玉,李东峰.HTPB/TDI 衬层与NEPE 推进剂的界面反应机理[J].固体火箭技术,2010,33(1):63 -67.YIN Hua-li,WANG Yu,LI Dong-feng.Reaction mechanism at interface of HTPB/TDI liner-NEPE propellant[J].Journal of Solid Rocket Technology,2010,33(1):63 -67.(in Chinese)

[9] 吴丰军,彭松,池旭辉.NEPE 推进剂/衬层粘接界面细观力学性能/结构研究[J].固体火箭技术,2010,33(1):81 -85.WU Feng-jun,PENG Song,CHI Xu-hui.Study on microcosmic mechanic performance / structure of NEPE propellant/linear bonded interface [J].Journal of Solid Rocket Technology,2010,33(1):81 -85.(in Chinese)

[10] 邱欣,李高春,邢耀国.HTPB 推进剂与衬层界面破坏过程试验研究[J].兵工学报,2013,34(1):66 -71.QIU Xin,LI Gao-chun,XING Yao-guo.Experimental studyon failure behavior of HTPB propellant and liner interface[J].Acta Armamentarii,2013,34(1):66 -71.(in Chinese)

[11] Morais J,De Moura M,Pereira F,et al.The double cantilever beam test applied to mode I fracture characterization of cortical bone tissue[J].Journal of the Mechanical Behavior of Biomedical Materials,2010,3(6):446 -453.

[12] Xu C,Siegmund T,Ramani K.Rate-dependent crack growth in adhesives II.experiments and analysis[J].International Journal of Adhesion and Adhesives,2003,23(1):15 -22.

[13] 罗文波,杨挺青,张平.高聚物细观损伤演化的研究进展[J].力学进展,2001,31(2):264 -275.LUO Wen-bo,YANG Ting-qing,ZHANG Ping.Advances in microscopic damage evolution in polymer [J].Advances in Mechanics,2001,31(2):264 -275.(in Chinese)

[14] Zhu Y,Liechti K M,Ravi-Chandar K.Direct extraction of ratedependent traction-separation laws for polyurea/steel interfaces[J].International Journal of Solids and Structures,2009,46(1):31 -51.

[15] Sun C,Thouless M,Waas A,et al.Ductile-brittle transitions in the fracture of plastically-deforming,adhesively-bonded structures.part I:experimental studies[J].International Journal of Solids and Structures,2008,45(10):3059 -3073.

[16] Zhou Q C,Ju Y T,Wei Z,et al.Cohesive zone modeling of propellant and insulation interface debonding[J].The Journal of Adhesion,2014,90(3):230 -251.

猜你喜欢
黏剂尖端推进剂
固体推进剂性能与技术
腔内心电图技术用于早产儿PICC置管尖端定位的效果
玉米酒精粕基木材胶黏剂的制备及其性能
胶黏剂在城市轨道交通行业中的应用
Finding Another Earth
郭绍俊:思想碰撞造就尖端人才
来自法国的新型水基胶黏剂使用经验
水性胶黏剂应用那些事儿
含LLM-105无烟CMDB推进剂的燃烧性能
无铝低燃速NEPE推进剂的燃烧性能